多氯联苯化合物和烯烃化合物与羟基自由基的大气氧化反应

发布时间：2022-07-14 18:25

　　多氯联苯化合物、烯烃类物质等在人类活动中有多种用途,应用范围广,但是伴随着人类活动的进行其被大量排放到环境中,造成了严重的环境和健康问题。这两者化合物都属于挥发性有机物污染物,其中多氯联苯因其残留在环境中的强持久性等特点,又称为持久性有机污染物。它们均能以气态形式存在于大气中。由于大气中存在OH、NO₃、O₃、Cl等活性物质,这些有机化合物在复杂的大气中容易发生大气氧化反应,造成大气中的臭氧含量升高,也可能造成二次有机气溶胶的形成。因此研究它们在大气中的反应机理以及气相反应动力学有助于理解大气化学过程,改善大气环境污染问题。有机污染物的大气氧化反应的反应途径复杂多样,并且生成的产物或中间体因寿命短或产率非常低而很难被捕获,所以仅依靠常规的实验设备很难推测出具体的反应机理的和生成物的结构或产率。理论计算方法可以预测反应过程中的中间体结构和产物产率,以及不同反应途径的分支比,实现对整个大气氧化反应机理的模拟和预测,在大气化学研究方面有着至关重要的作用。因此在本论文中使用量子化学和气相反应动力学相结合的方法计算研究了大气中多氯联苯化合物与OH自由基... 

【文章页数】：91 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 持久性有机污染物
        1.2.1 持久性有机污染物的种类、来源与危害
        1.2.2 多氯联苯化合物的来源及影响
        1.2.3 多氯联苯与OH自由基的大气氧化反应简述
    1.3 挥发性有机化合物
        1.3.1 挥发性有机化合物的分类、来源与危害
        1.3.2 芳香化合物与OH自由基的大气氧化反应简述
        1.3.3 烯烃与OH自由基的大气氧化反应简述
    1.4 本论文研究的内容和意义
第二章 计算理论基础与方法
    2.1 引言
    2.2 计算的理论基础
        2.2.1 基组
        2.2.2 密度泛函理论
        2.2.3 反应动力学计算
        2.2.4 经典过渡态理论
        2.2.5 微正则过渡态理论
    2.3 计算常用的方法
        2.3.1 Single-Reference方法
        2.3.2 组合计算
第三章 多氯联苯化合物的大气氧化机理研究
    3.1 引言
    3.2 理论计算方法
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 联苯在大气中的降解反应
        3.3.2 氯苯与OH自由基在大气中的加成反应
        3.3.3 PCBs与 OH自由基在大气中的加成反应
        3.3.4 对全球环境的影响
    3.4 本章小结
第四章 NO条件下烯烃与OH自由基的反应
    4.1 引言
    4.2 实验材料与方法
        4.2.1 实验试剂
        4.2.2 实验原理
        4.2.3 OH自由基的生成方法
    4.3 实验装置
        4.3.1 OH自由基的生成装置
        4.3.2 气相反应的气路装置
    4.4 实验结果
        4.4.1 气路中HONO气体的检测
        4.4.2 碳数对烯烃反应的影响
        4.4.3 温度对烯烃反应的影响
    4.5 本章小结
结论与展望
参考文献
攻读硕士学位期间取得的研究成果
致谢
附件


【参考文献】：
期刊论文
[1]羟基自由基引发的邻二甲苯大气氧化机理(英文)[J]. 潘姗姗,王黎明.  物理化学学报. 2015(12)
[2]中国近海海洋环境多氯联苯（PCBs）污染现状及影响因素[J]. 刘敏霞,杨玉义,李庆孝,王俊.  环境科学. 2013(08)
[3]珠江三角洲地区水体表层沉积物中多环芳烃的来源、迁移及生态风险评价[J]. 罗孝俊,陈社军,麦碧娴,曾永平.  生态毒理学报. 2006(01)
[4]大气气溶胶中多环芳烃的定量分析[J]. 成玉,盛国英,傅家谟,闵育顺.  环境化学. 1996(04)



本文编号：3661647