贵金属催化剂中金属-载体强相互作用的开发及其在催化中的应用

发布时间：2022-10-04 13:45

　　金属-载体强相互作用（SMSI）的发生会严重影响催化剂的物理化学性质,进而会显著影响甚至改变催化剂的催化性质。因此关于SMSI效应的任何新认识或新发现不仅对于SMSI具有重要意义,并且对于负载型催化剂体系来说都具有十分重要的意义,并可能引发催化剂制备或开发的革新。首次报道了Au和TiO₂之间由NaBH₄水解诱导构建的SMSI效应。该SMSI效应与经典SMSI的不同之处在于,其金属纳米颗粒表明裸露未被载体包裹,是一种由电子效应所主导的SMSI效应。进一步研究发现该特殊的SMSI效应具有普适性:其催化剂体系可以扩展到其他TiO₂负载的催化剂,例如Pt/TiO₂催化剂体系;其诱导条件可以进一步扩展到其他可以提供质子氢的手段,例如水合肼的分解。这种电子诱导SMSI作用下的催化剂体系由于其金属物种电子性质被修饰的同时其表面活性位点裸露,因此对于硝基苯催化加氢反应表现出相较于经典SMSI作用下的催化剂更高的催化活性。该研究发现为新型SMSI的设计和构建提供了新思路,在温和条件下实现了负载型金属催化剂体系SMSI... 

【文章页数】：72 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
abstract
第一章 绪论
    1.1 引言
    1.2 金属-载体强相互作用特征
    1.3 金属-载体强相互作用催化剂体系
        1.3.1 经典SMSI催化剂体系
        1.3.2 新型SMSI催化剂体系
    1.4 金属-载体强相互作用在催化中的应用
        1.4.1 调节CO_2 加氢甲烷化选择性
        1.4.2 促进水气变换反应催化活性
        1.4.3 提升催化剂反应稳定性
    1.5 本论文出发点及研究思路
第二章 实验总述
    2.1 催化剂制备
        2.1.1 实验试剂
        2.1.2 负载型金属催化剂制备
    2.2 催化剂表征
        2.2.1 X射线粉末衍射(XRD)
        2.2.2 电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)
        2.2.3 电镜(HRTEM)
        2.2.4 X-射线光电子能谱(XPS)
        2.2.5 原位漫反射红外(In situ DRIFT)
    2.3 催化剂反应性能评价
        2.3.1 CO氧化反应
        2.3.2 硝基苯催化加氢
第三章 液相体系中温和条件下构建金属-载体强相互作用
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 催化剂制备
        3.2.2 催化剂表征
        3.2.3 催化性能测试
    3.3 结果与讨论
        3.3.1 金物种分散性表征
        3.3.2 SMSI效应表征
        3.3.3 电子诱导SMSI的普适性
        3.3.4 硝基苯催化加氢反应
    3.4 本章小结
第四章 Au纳米颗粒和二氧化锆之间的金属-载体强相互作用
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 催化剂制备
        4.2.2 催化剂表征
        4.2.3 催化性能测试
    4.3 结果与讨论
        4.3.1 经典SMSI效应表征
        4.3.2 CO氧化反应
    4.4 本章小结
第五章 总结与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
致谢
攻读学位期间取得的科研成果


【参考文献】：
期刊论文
[1]CO和氢在Pt/Al2O3和Pt/TiO2催化剂上的吸附态特征[J]. 谢茂松,郭燮贤.  催化学报. 1990(04)
[2]担载铂催化剂上金属-载体相互作用与氢热脱附的关系[J]. 谢茂松,郭燮贤,辛勤.  催化学报. 1986(03)
[3]Pt/TiO2催化剂上金属-担体强相互作用的研究[J]. 谢茂松,陶龙骧,郭燮贤.  催化学报. 1982(04)



本文编号：3685139