新型晶态材料的设计合成及光催化、有机催化性能研究
发布时间：2022-12-07 18:08
晶态材料由于具有明确的分子组成、晶体结构以及分子间作用力等重要信息,而成为研究材料结构与性能之间构效关系的理想材料。金属配合物、金属-有机多面体（Metal-organic polyhedra,MOPs）、多金属氧酸盐（Polyoxometalates,POMs）等晶态材料近年来在光催化、有机催化领域得到越来越多的关注。其中,低核数的金属配合物用于CO2光还原在催化剂寿命方面有待提高,因此,能够长时间发挥催化活性的稳定金属配合物倍受青睐。晶态MOPs具有零维的空间结构,适宜的空腔,可调节的光响应范围,可诱导电子靶向性转移,具备作为光催化剂的极大潜能。并且可通过引入电子受体,如金属纳米粒子,进一步提升催化效率。POMs本身具有高催化活性,利用多孔材料对其进行固载,有望实现催化剂的均匀分散和高循环性。本论文以晶态材料为研究对象,以结构-性质构效关系为导向,选择晶态多核金属配合物、具有可见光响应的MOP以及高核的POM,进行合理的结构设计和修饰,研究了这些材料在光催化CO2还原、光催化产氢以及有机催化氧化脱硫方面的应用。探索了催化剂结构及组成对催化...
【文章页数】：114 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 前言
1.1 金属配合物材料在光催化CO_2还原中的应用
1.1.1 概述
1.1.2 以贵金属为中心的光催化剂
1.1.3 以过渡金属为中心的光催化剂
1.1.4 总结与展望
1.2 晶态金属-有机多面体及其复合材料在光催化产氢中的应用
1.2.1 晶态金属-有机多面体材料的发展
1.2.2 晶态金属-有机多面体材料的合成
1.2.3 晶态金属-有机多面体材料的应用
1.2.4 金属有机-多面体复合材料提高电荷利用率
1.3 POM@MOF固载型催化剂在氧化脱硫方面的应用
1.3.1 脱硫研究现状
1.3.2 POM@MOF催化剂在氧化脱硫中的应用
1.4 选题依据和目的
1.5 试剂及测试方法
1.5.1 实验试剂
1.5.2 测试方法
第二章 晶态多核过渡金属配合物光还原CO_2性能研究
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 配合物的合成
2.2.2 光催化CO_2还原实验
2.2.3 表观量子效率测试
2.2.4 循环伏安测试
2.3 结果讨论
2.3.1 配合物1的晶体结构
2.3.2 配合物1的表征
2.3.3 配合物1的光催化CO_2还原性能
2.3.4 配合物2的表征及光催化CO_2还原性能
2.3.5 配合物3和4的表征及光催化CO_2还原性能
2.4 理论计算
2.4.1 计算细节
2.4.2 理论计算分析
2.5 本章小结
第三章 晶态金属-有机多面体材料光催化产氢性能研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 催化剂的合成
3.2.2 光电流测试
3.2.3 光催化产氢测试
3.3 结果讨论
3.3.1 ZrT-1-NH_2的晶体结构
3.3.2 光催化剂的表征
3.3.3 光催化产氢性能
3.4 催化机理研究
3.4.1 荧光性能测试
3.4.2 光电流性能测试
3.4.3 可能的反应机理
3.5 本章小结
第四章 Pt纳米粒子在金属-有机多面体中相对位置对光催化产氢性能影响
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 催化剂的合成
4.2.2 光电流测试
4.2.3 光催化产氢测试
4.3 结果讨论
4.3.1 光催化剂的表征
4.3.2 光电化学性能
4.3.3 光催化产氢性能
4.3.4 可能的反应机理
4.4 本章小结
第五章 “三元嵌入式”固载杂多酸催化剂的制备及其氧化脱硫的研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 催化剂的合成
5.2.2 氧化脱硫实验
5.3 结果讨论
5.3.1 催化剂的表征
5.3.2 氧化脱硫性能
5.4 本章小结
结论
参考文献
致谢
在学期间公开发表论文及著作情况
【参考文献】：
期刊论文
[1]金属有机骨架材料在催化中的应用[J]. 黄刚,陈玉贞,江海龙. 化学学报. 2016(02)
本文编号：3712597
【文章页数】：114 页
【学位级别】：博士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 前言
1.1 金属配合物材料在光催化CO_2还原中的应用
1.1.1 概述
1.1.2 以贵金属为中心的光催化剂
1.1.3 以过渡金属为中心的光催化剂
1.1.4 总结与展望
1.2 晶态金属-有机多面体及其复合材料在光催化产氢中的应用
1.2.1 晶态金属-有机多面体材料的发展
1.2.2 晶态金属-有机多面体材料的合成
1.2.3 晶态金属-有机多面体材料的应用
1.2.4 金属有机-多面体复合材料提高电荷利用率
1.3 POM@MOF固载型催化剂在氧化脱硫方面的应用
1.3.1 脱硫研究现状
1.3.2 POM@MOF催化剂在氧化脱硫中的应用
1.4 选题依据和目的
1.5 试剂及测试方法
1.5.1 实验试剂
1.5.2 测试方法
第二章 晶态多核过渡金属配合物光还原CO_2性能研究
2.1 引言
2.2 实验部分
2.2.1 配合物的合成
2.2.2 光催化CO_2还原实验
2.2.3 表观量子效率测试
2.2.4 循环伏安测试
2.3 结果讨论
2.3.1 配合物1的晶体结构
2.3.2 配合物1的表征
2.3.3 配合物1的光催化CO_2还原性能
2.3.4 配合物2的表征及光催化CO_2还原性能
2.3.5 配合物3和4的表征及光催化CO_2还原性能
2.4 理论计算
2.4.1 计算细节
2.4.2 理论计算分析
2.5 本章小结
第三章 晶态金属-有机多面体材料光催化产氢性能研究
3.1 引言
3.2 实验部分
3.2.1 催化剂的合成
3.2.2 光电流测试
3.2.3 光催化产氢测试
3.3 结果讨论
3.3.1 ZrT-1-NH_2的晶体结构
3.3.2 光催化剂的表征
3.3.3 光催化产氢性能
3.4 催化机理研究
3.4.1 荧光性能测试
3.4.2 光电流性能测试
3.4.3 可能的反应机理
3.5 本章小结
第四章 Pt纳米粒子在金属-有机多面体中相对位置对光催化产氢性能影响
4.1 引言
4.2 实验部分
4.2.1 催化剂的合成
4.2.2 光电流测试
4.2.3 光催化产氢测试
4.3 结果讨论
4.3.1 光催化剂的表征
4.3.2 光电化学性能
4.3.3 光催化产氢性能
4.3.4 可能的反应机理
4.4 本章小结
第五章 “三元嵌入式”固载杂多酸催化剂的制备及其氧化脱硫的研究
5.1 引言
5.2 实验部分
5.2.1 催化剂的合成
5.2.2 氧化脱硫实验
5.3 结果讨论
5.3.1 催化剂的表征
5.3.2 氧化脱硫性能
5.4 本章小结
结论
参考文献
致谢
在学期间公开发表论文及著作情况
【参考文献】：
期刊论文
[1]金属有机骨架材料在催化中的应用[J]. 黄刚,陈玉贞,江海龙. 化学学报. 2016(02)
本文编号：3712597
本文链接：https://www.wllwen.com/kejilunwen/huaxue/3712597.html
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