镍基催化剂制备及可见光催化木质转化

发布时间：2023-03-19 10:50

　　木质素是一种重要的可再生生物质资源,本文基于绿色化学的理念并考虑了节能、环保、安全等因素开发了一种木质素高值化利用的方法。通过制备、优化及表征,筛选出了光催化活性最高的镍基催化剂,研究了可见光光催化木质素模型化合物和真实木质素,得到了有较高利用价值的芳香单体产物,在温和条件下(常温常压)实现了高选择性和高转化率,同时对光催化反应体系和机理进行了深入研究。本论文主要包括以下内容:(1)本课题围绕镍基催化剂做了一系列制备、筛选、优化及表征。首先通过对照实验说明了镍基催化剂无需贵金属掺杂就具有光催化活性,在考察最适的催化剂载体过程中,Al2O3、MgO和ZrO2为载体的催化剂表现出的光催化活性最好,在6小时内即可达到100%的高转化率。进一步考察了最佳镍负载量和还原温度,10%是最佳的镍负载量,600℃是最合适的还原温度,通过各种表征方法揭示了还原温度对镍催化活性的影响。(2)本课题进一步探究反应体系中各因素对光催化裂化的影响。首先是分别探究了溶剂和添加剂反应体系的影响,以苄基苯基醚木质素模型化合物为例,常用的醇溶剂对光催化反应具有供氢作用,且仲丁醇是最佳的供氢溶剂。当水合肼取代NaOH作为...

【文章页数】：95 页

【学位级别】：硕士

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摘要
ABSTRACT
符号说明
第一章 绪论
    1.1 全球资源发展现状
    1.2 木质素生物质资源的介绍
    1.3 研究现状
        1.3.1 木质素催化裂化的研究现状
        1.3.2 金属纳米粒子直接光催化研究现状
    1.4 研究思路
第二章 镍基催化剂的制备、筛选与表征
    2.1 引言
    2.2 实验设备与材料
    2.3 实验方法及仪器表征
        2.3.0 实验方法
        2.3.1 透射电镜表征(TEM)
        2.3.2 X射线光电子能谱表征(XPS)
        2.3.3 紫外可见吸收光谱(UV-Vis-DRs)
        2.3.4 X射线粉末衍射表征(XRD)
        2.3.5 氢气程序升温脱附表征(H2-TPR)
    2.4 结果与讨论
        2.4.1 检测方法的建立
        2.4.2 AgNi双金属的光催化活性
        2.4.3 不同载体对镍基催化剂的影响
        2.4.4 不同还原温度对镍基催化剂的影响
        2.4.5 不同镍负载量对镍基催化剂的影响
        2.4.6 Ni/ZrO₂的透射电镜(TEM)表征
        2.4.7 Ni/ZrO₂的XPS表征
        2.4.8 Ni/ZrO₂的UV-Vis-DRs
        2.4.9 Ni/ZrO₂的XRD表征
        2.4.10 Ni/ZrO₂的H₂-TPR表征
    2.5 本章小结
第三章 木质素模型化合物的光催化裂化
    3.1 引言
    3.2 实验设备与材料
    3.3 实验方法
    3.4 结果与讨论
        3.4.1 不同供氢溶剂对光催化的影响
        3.4.2 添加剂对光催化的影响
        3.4.3 镍基催化剂对模型化合物的催化活性及机理分析
        3.4.4 不同光源对不同模型化合物的催化活性
    3.5 本章小结
第四章 真实木质素的光催化裂化
    4.1 引言
    4.2 实验设备与材料
    4.3 实验部分
        4.3.1 实验方法
        4.3.2 裂解产物的分析
    4.4 结果与讨论
        4.4.1 木质素溶解性探究
        4.4.2 脱碱木质素的光催化降解
        4.4.3 自然光照射无能耗情况下对真实木质素的催化裂化
    4.5 本章小结
第五章 总结与展望
    5.1 结论
    5.2 创新点
    5.3 建议和展望
参考文献
致谢
研究成果及发表的学术论文
作者及导师简介
附件



本文编号：3765117