碳量子点荧光探针的制备及其在重金属离子分析中的应用

发布时间：2017-05-19 21:32

  本文关键词：碳量子点荧光探针的制备及其在重金属离子分析中的应用，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：碳量子点作为一种新型的荧光探针材料，具有水溶性高、化学惰性强、毒性小、生物相容性好、光稳定性高等优点，在金属离子的识别和检测领域已经成为研究的热点。但它们存在一些问题，比如碳量子点的荧光强度不够高或是不能很好的被修饰，不利于进一步提高检测的灵敏性和选择性；碳量子点存在于液体中，无法实现回收再利用，造成成本的浪费和环境的二次污染。针对上述问题，本论文主要从以下两方面进行了改进：1）选用廉价的碳源制得碳量子点，并将其嫁接于海藻酸钙凝胶，实现了对碳量子点的固载；2）选用廉价的碳源制得碳量子点，并将其与罗丹明B复合构成荧光共振能量转移体系，实现了低荧光强度碳量子点的多元化应用，具体研究内容如下： 1.选用廉价的碳黑作为原料，通过硝酸氧化的方式制得了碳量子点，并用硼氢化钠将其还原。将还原碳量子点嫁接到海藻酸钙，，合成了含还原碳量子点的海藻酸钙薄膜荧光探针，该薄膜探针具有多孔结构。用荧光分光光度计和紫外-可见分光光度计对探针的荧光特性以及探针与金属离子的相互作用进行了研究。研究表明：改性后的荧光探针具有很高的荧光强度，可以根据探针荧光强度的变化实现对Cu2+的检测，并通过乙二胺四乙酸二钠（EDTA）的作用实现对铜离子的重复检测。实验发现，铜离子浓度在5×10-6-100×10-6M范围与该荧光探针的荧光猝灭强度呈良好的线性关系。此方法不仅实现对Cu2+检测，更实现对碳量子点的固载，该技术有望实现荧光探针材料的回收再利用。 2.以低成本的乙二醇作为碳源，通过简单易行的水热法合成了碳量子点。该碳量子点粒径均匀，且具有石墨结构。通过研究发现碳量子点和罗丹明B之间具有荧光共振能量转移（FRET）效应，碳量子点可作为荧光供体，罗丹明B为荧光受体。同时探讨了碳量子点、罗丹明B的浓度和pH值对FRET体系的影响，从而确定出了最佳能量转移条件。还研究了罗丹明B修饰的碳量子点（RhB@CQDs）复合体系对铁离子的选择性和灵敏性。实验发现，只有三价铁离子可以阻碍FRET效应并且可以猝灭激态的光生电子，从而增加荧光猝灭的效率，使RhB@CQDs具有更高的选择性和灵敏性。通过研究表明，RhB@CQDs可以用于快速监测铁制设备和仪器的腐蚀过程。
【关键词】：碳量子点 荧光探针 海藻酸钙 罗丹明B 荧光共振能量转移 离子检测
【学位授予单位】：中北大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2014
【分类号】：O657.3
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-8
• 目录8-11
• 第1章 绪论11-26
• 1.1 重金属离子的危害以及检测方法11-12
• 1.1.1 重金属离子的危害11-12
• 1.1.2 重金属离子的检测方法12
• 1.2 荧光探针的概述12-19
• 1.2.1 荧光的产生12-13
• 1.2.2 荧光探针的种类13-18
• 1.2.2.1 有机类荧光探针14-15
• 1.2.2.2 半导体量子点15-16
• 1.2.2.3 金属纳米颗粒16-17
• 1.2.2.4 荧光碳纳米材料17-18
• 1.2.3 荧光探针的作用机理18-19
• 1.3 碳量子点荧光探针19-24
• 1.3.1 碳量子点荧光探针的制备19-21
• 1.3.2 碳量子点荧光探针在重金属离子检测的现状21-24
• 1.4 课题的提出24
• 1.5 研究内容24-25
• 1.6 创新点25-26
• 第2章 碳量子点嫁接海藻酸钙薄膜结构检测铜离子26-40
• 2.1 引言26-28
• 2.2 实验部分28-30
• 2.2.1 实验仪器与实验试剂28-29
• 2.2.1.1 实验仪器28
• 2.2.1.2 实验试剂28-29
• 2.2.2 实验方法29-30
• 2.3 结果与讨论30-39
• 2.3.1 CQDs 的形貌表征30-31
• 2.3.2 CQDs 还原前后的光学性质31-32
• 2.3.3 CA-rCQDs 和 rCQDs 荧光性质的对比32-33
• 2.3.4 Cu~(2+)对 CA-rCQDs 的作用以及 EDTA 对荧光性能和检测重复性的影响33-34
• 2.3.5 CA-rCQDs 对不同浓度铜离子的荧光响应34-35
• 2.3.6 CA-rCQDs 薄膜对不同金属离子的荧光响应35-37
• 2.3.7 荧光猝灭作用机理37-39
• 2.4 本章小结39-40
• 第3章 基于荧光共振能量转移体系高效检测铁离子40-55
• 3.1 引言40-41
• 3.2 实验部分41-42
• 3.2.1 实验仪器与实验试剂41
• 3.2.1.1 实验仪器41
• 3.2.1.2 实验试剂41
• 3.2.2 实验方法41-42
• 3.3 结果与讨论42-53
• 3.3.1 用 TEM 对碳量子点进行形态表征42
• 3.3.2 用傅里叶红外光谱（FTIR）对碳量子点表面基团进行研究42-43
• 3.3.3 FRET 体系的构建43-44
• 3.3.4 FRET 最佳条件的选择44-47
• 3.3.4.1 pH 值对 FRET 的影响44-45
• 3.3.4.2 CQDs 浓度的变化对 FRET 的影响45-46
• 3.3.4.3 RhB 浓度的变化对 FRET 的影响46
• 3.3.4.4 pH 对荧光猝灭程度的影响46-47
• 3.3.5 铁离子对 CQDs, RhB 和 RhB@CQDs 荧光猝灭率的对比47-48
• 3.3.6 RhB@CQDs 对不同浓度铁离子的荧光响应48-49
• 3.3.7 RhB@CQDs 对不同离子的荧光响应49-50
• 3.3.8 机理分析50-53
• 3.3.9 应用53
• 3.4 本章小结53-55
• 结论55-56
• 参考文献56-68
• 攻读硕士学位期间发表学术论文和申请的专利情况68-69
• 致谢69-70

【参考文献】

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本文编号：379937