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氧化铼催化裂解木质素芳醚键研究

发布时间:2023-04-30 04:53
  木质素作为自然界唯一可再生的芳香类化合物资源,结构复杂,化学性质十分顽固,将其选择性催化转化制备单酚类芳香化学品是生物质转化领域最具教挑战性课题之一,对充分利用生物质资源具有重要科学价值和现实意义。针对木质素特殊无定型结构及不均一化学性质,本研究课题提出以七氧化二铼(Re207)和ReOx/AC为催化剂,在温和条件下,选择解聚木质素制备芳香化合物的新思路。主要研究内容为:以金属氧化物Re207为催化剂,四氢呋喃(THF)为溶剂,在1MPa温和氢压下将木质素β-0-4模型化合物和有机松木木质素快速解聚获取单酚类化合物;通过实验条件筛选确定木质素在四氢呋喃溶剂中的最佳反应条件。在优化反应条件下所得生物油产率达到76.3%以上;结合核磁和GC-MS表征手段,提出了Re207催化β-O-4模型化合物反应路径。进一步发展了异相催化体系,采用等体积浸渍法制备负载型催化剂ReOx/AC,高选择性氢解木质素α-0-4模型化合物C-O键,筛选ReOx/AC解聚木质素的最佳反应条件,在该条件下将碱木质素解聚为单酚类化合物,所得生物油产率可达71.5%;通过XPS和XAFS对反应前后催化剂进行表征,确定催化...

【文章页数】:68 页

【学位级别】:硕士

【文章目录】:
摘要
Abstract
第1章 绪论
    1.1 木质素的概述及应用
        1.1.1 木质素的结构
        1.1.2 木质素结构分析方法
    1.2 木质素降解方法
        1.2.1 热裂解
        1.2.2 酸碱催化解聚
        1.2.3 氧化解聚
        1.2.4 催化加氢降解
    1.3 铼基催化剂在生物质转化中的应用
    1.4 课题意义及研究内容
        1.4.1 课题意义及目的
        1.4.2 课题主要研究内容
第2章 实验总述
    2.1 实验原料与仪器设备
    2.2 载体预处理
        2.2.1 载体活性炭预处理
        2.2.2 其它载体预处理
    2.3 催化剂制备
    2.4 催化剂表征方法
        2.4.1 电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)
        2.4.2 电镜测试(STEM)
        2.4.3 比表面积(BET)和孔径分布的测定
        2.4.4 X射线光电子能谱(XPS)
        2.4.5 X射线吸收近边结构光谱XAFS能谱
        2.4.6 核磁共振
    2.5 催化反应评价
        2.5.1 催化转化反应
        2.5.2 分析方法及条件
第3章 Re2O7催化转化木质素芳醚键
    3.1 反应条件筛选
        3.1.1 不同催化剂反应活性比较
        3.1.2 反应压力影响
        3.1.3 溶剂影响
    3.2 底物扩展
    3.3 反应路径研究
    3.4 木质素提取及Re2O7催化转化
        3.4.1 有机木质素提取
        3.4.2 木质素红外表征
        3.4.3 解聚有机松木木质素
        3.4.4 2D-HSQC-NMR表征
        3.4.5 MALDI-TOF表征
        3.4.6 GPC表征
    3.5 本章小结
第4章 ReOx/AC催化转化木质素芳醚键
    4.1 催化剂表征
        4.1.1 N2-物理吸附
        4.1.2 电镜表征
    4.2 反应条件筛选
        4.2.1 不同载体影响
        4.2.2 不同溶剂影响
        4.2.3 Re担载量影响
        4.2.4 反应时间影响
        4.2.5 反应温度影响
        4.2.6 反应压力影响
    4.3 催化转化不同木质素模型化合物
        4.3.1 催化转化不同木质素α-O-4模型化合物
        4.3.2 催化转化不同木质素β-O-4模型化合物
        4.3.3 木质素β-O-4模型化合物反应路径探索
    4.4 反应机理研究
        4.4.1 XPS表征
        4.4.2 XAFS表征
        4.4.3 催化剂循环反应结果
    4.5 真实木质素转化
        4.5.1 碱式木质素提取
        4.5.2 真实木质素红外表征
        4.5.3 定性和定量解聚产物
        4.5.4 2D-HSQC-NMR表征
        4.5.5 MALDI-TOF表征
        4.5.6 GPC表征
    4.6 本章小结
第5章 结论与展望
参考文献
攻读硕士学位期间发表论文情况
致谢



本文编号:3806461

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