新型有机—无机复合材料的设计、制备及光催化性能的研究

发布时间：2017-05-24 13:22

  本文关键词：新型有机—无机复合材料的设计、制备及光催化性能的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：近年来大量生活污水、食品加工和造纸等工业废水的排放,造成环境及饮用水的严重污染。这些废水中含有大量的碳水化合物、脂肪、蛋白、纤维素等有机物,对于此类有机污染物的消除已成为刻不容缓的问题。光催化技术作为一种在能源和环境领域有着重要应用前景的绿色技术,得到了广泛的研究与应用。过去几十年中,人们所开发的光催化材料主要为无机半导体材料,例如金属氧化物(TiO2、ZnO),硫化物(CdS),氮氧化物(TaON)等。这些半导体光催化材料具有化学稳定性高、价格低廉、催化活性高等优点。但同时,他们的严重缺陷是只有在紫外区才能发生光降解,严重制约了其发展和实际应用。因而,寻找更加高效实用的光催化材料尤为重要。 在本论文中,我们通过简便可控的热处理方法设计并合成了三种新型的有机-无机复合光催化材料g-C3N4/NiO、g-C3N4/CuO、g-C3N4/Fe2O3,并研究了它们对有机污染物的光催化降解性能。本论文主要内容有如下三点： 1.设计有机半导体g-C3N4材料与无机半导体氧化物NiO构成异质结g-C3N4/NiO复合光催化材料。以醋酸镍和三聚氰胺作为前驱体通过简单的一步煅烧法制备了具有不同NiO含量的产物,分别用热重(TG),粉末X-射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),高分辨透射电子显微镜(HR-TEM),对产品进行结构表征。通过产物对有机染料光催化降解的实验研究表明所获得的复合光催化材料g-C3N4/NiO具有优良的光催化降解能力,其对亚甲基蓝(MB)水溶液的光催化降解反应速率是单纯g-C3N4材料的2.3倍。这种异质结复合光催化材料的合成在光催化技术的商业化应用中取得重大成果,为未来的光催化研究技术的探索提供了开阔的道路,使其在环境保护等诸多方面具有广阔的应用前景。 2.以金属有机骨架Cu-BTC为模版,首先将三聚氰胺固载于其孔道中,再通过煅烧制备出具有不同氧化铜含量的产物,分别用热重(TG),粉末X-射线衍射(XRD),扫描电子显微镜(SEM),高分辨透射电子显微镜(HR-TEM),对产品进行结构表征。通过产品对有机染料光催化降解的实验研究表明所获得的复合光催化材料g-C3N4/Cu0具有优良的光催化降解能力,其对亚甲基蓝(MB)染料的光催化降解反应速率是单纯g-C3N4材料的3倍。这种先固载再煅烧的方法可以制备出小颗粒的氧化铜纳米粒子,不仅可以增加异质结的界面面积,同时减小了光生载流子的输运距离,从而抑制了电子与空穴的复合,提高光催化性能。 3.我们创新性地提出了将g-C3N4这一新型的有机半导体光催化材料与无机半导体氧化物Fe203复合并首次合成了具有磁性分离可回收性质的有机-无机复合光催化材料g-C3N4/Fe203,并研究了其对罗丹明B染料(RhB)的降解能力。以三聚氰胺和氯化铁为前驱体,通过煅烧热处理制备出磁性复合光催化材料g-C3N4/Fe2O3,并详细研究了不同氧化铁质量分数的复合材料对所罗丹明B染料的降解能力的影响。高分辨透射电子显微镜(HRTEM)观察表明,复合材料拥有明显的多孔结构,Fe203纳米粒子尺寸大小约为5-10nm,并均匀地分散在g-C3N4基质上。通过磁性测试,所有产品都具备着优良的磁性分离可回收性能。光催化性能测试表明,复合物对罗丹明B水溶液的光催化降解反应速率是单纯g-C3N4材料的1.8倍。这样得到的复合材料,不但可以提高原有光催化材料对可见光的吸收能力和可见光条件下的光催化活性,而且使光催化材料具有优异的磁回收性能,从而显著提升了其在工业应用领域的价值,并为设计与制备磁性催化剂材料铺垫了开阔的道路。
【关键词】：复合光催化材料 金属有机骨架 g-C_3N_4/NiO g-C_3N_4/CuO g-C_3N_4/Fe_2O_3
【学位授予单位】：安徽大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2013
【分类号】：TB33;O643.3
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-10
• 第一章 绪论10-23
• 1.1 引言10-11
• 1.2 半导体光催化简介11-14
• 1.2.1 半导体光催化11-12
• 1.2.2 半导体光催化的基本原理12-13
• 1.2.3 影响光催化材料活性的主要因素13-14
• 1.2.4 半导体光催化技术的发展趋势和前景展望14
• 1.3 石墨相结构氮化碳(g-C_3N_4)材料的简介14-16
• 1.3.1 g-C_3N_4的结构14-15
• 1.3.2 g-C_3N_4的制备方法15
• 1.3.3 g-C_3N_4的广泛应用15-16
• 1.4 新型有机-无机复合半导体光催化材料的设计思路16
• 1.4.1 提高g-C_3N_4材料光催化活性的途径16
• 1.4.2 基于g-C_3N_4异质结复合光催化材料16
• 1.5 本课题的研究内容及意义16-17
• 参考文献17-23
• 第二章 g-C_3N_4/NiO异质结复合光催化材料的设计、合成及其可见光光催化性能23-38
• 2.1 前言23-25
• 2.2 实验内容25-27
• 2.2.1 实验试剂和仪器25
• 2.2.2 表征方法和手段25-26
• 2.2.3 合成步骤26
• 2.2.4 光催化实验26-27
• 2.3 g-C_3N_4/NiO的表征27-31
• 2.3.1 g-C_3N_4/NiO的结构表征27-28
• 2.3.2 g-C_3N_4/NiO的热稳定性表征28-29
• 2.3.3 g-C_3N_4/NiO的形貌表征29-30
• 2.3.4 g-C_3N_4/NiO的紫外表征30-31
• 2.4 g-C_3N_4/NiO光催化性能的研究31-35
• 2.5 g-C_3N_4/NiO可能的光催化机理35-36
• 2.6 小结36
• 参考文献36-38
• 第三章 g-C_3N_4/CuO异质结复合光催化材料的设计、合成及其可见光光催化性能38-54
• 3.1 前言38-40
• 3.2 实验内容40-42
• 3.2.1 实验试剂和仪器40
• 3.2.2 表征方法和手段40-41
• 3.2.3 合成步骤41-42
• 3.2.4 光催化实验42
• 3.3 g-C_3N_4/CuO的表征42-46
• 3.3.1 g-C_3N_4/CuO的结构表征42-43
• 3.3.2 g-C_3N_4/CuO的热稳定性表征43-44
• 3.3.3 g-C_3N_4/CuO的形貌表征44-45
• 3.3.4 g-C_3N_4/CuO的紫外表征45-46
• 3.4 g-C_3N_4/CuO的光催化性能研究46-50
• 3.5 g-C_3N_4/CuO可能的光催化机理50-51
• 3.6 小结51
• 参考文献51-54
• 第四章 磁性可分离g-C_3N_4/Fe_2O_3复合光催化材料的设计、合成及其可见光光催化性能54-71
• 4.1 前言54-55
• 4.2 实验部分55-58
• 4.2.1 实验试剂55-56
• 4.2.2 表征方法和手段56
• 4.2.3 石墨相氮化碳磁性复合光催化材Fe_2O_3/g-C_3N_4的制备56-57
• 4.2.4 光催化实验57-58
• 4.3 Fe_2O_3/g-C_3N_4的表征58-63
• 4.3.1 Fe_2O_3/g-C_3N_4的结构表征58-59
• 4.3.2 Fe_2O_3/g-C_3N_4的热稳定性表征59-60
• 4.3.3 Fe_2O_3/g-C_3N_4的磁性表征60-61
• 4.3.4 Fe_2O_3/g-C_3N_4的透射电镜以及高分辨率透射电镜61-62
• 4.3.5 Fe_2O_3/g-C_3N_4的紫外表征62-63
• 4.4 Fe_2O_3/g-C_3N_4的光催化性能的研究63-67
• 4.5 Fe_2O_3/g-C_3N_4可能的光催化机理67-68
• 4.6 结论68
• 参考文献68-71
• 致谢71-72
• 硕士期间发表的论文72

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