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层状复合金属氧化物中温吸附CO 2 的性能研究

发布时间:2024-05-12 21:35
  随着新能源开发与利用的不断发展,煤炭气化清洁利用制氢工艺作为一种高效能源技术,在我国具有广阔的发展前景。在煤气化清洁利用过程中,采用节能低耗的方法将变换气中的CO2吸附分离,可以有效降低煤气化工艺成本,提高制氢效率。层状复合金属氢氧化物(LDH)焙烧后可以形成碱性复合金属氧化物(LDO),对CO2具有较好的吸附性能,研究其吸附机理并调控其组成结构对提高其CO2吸附性能具有重要的理论及实际意义。本论文通过调控LDH组成,分析了层板元素组成对其焙烧产物LDO的C02吸脱附作用的影响,研究了 LDO表面碱性位性质、LDO表面基团在不同条件下与CO2结合方式以及表面形貌等因素与CO2吸附性能之间的关系,提出LDO表面中、强碱性位点是控制其中温C02吸附能力的关键因素,可以通过控制碱性位点的数量调整LDO的吸附能力。在此基础上使用有机阴离子插层和外加甲基纤维素的方法,对LDO表面碱性位进行调控,提高了表面中、强碱性位点的数量,使LDO在300℃条件下对C02吸附容量由0.247mmol/g提升至0.850mmol/g,最大吸附速率由0.04 mmol/g·min提升至升至0.37 mmol/g·...

【文章页数】:91 页

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摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 现代煤气化技术及CO2/H2分离简介
        1.1.2 煤气化技术
        1.1.3 CO2燃烧前捕集
    1.2 CO2捕集方法简介
    1.3 CO2固体吸附剂
        1.3.1 高温CO2吸附剂
        1.3.2 中温CO2吸附剂
        1.3.3 低温CO2吸附剂
    1.4 复合金属氧化物(LDO)的结构和性能
        1.4.1 前驱体LDH的结构
        1.4.2 前驱体LDH的性质
        1.4.3 前驱体LDH的制备方法
        1.4.4 LDO的制备方法
    1.5 LDO在CO2吸附方面的研究
        1.5.1 LDO表面碱性位点及机理研究
        1.5.2 LDO结构调节对CO2吸附能力影响
        1.5.3 复合纳米材料的添加对LDO的CO2吸附能力影响
    1.6 本课题研究意义及目的
    1.7 本论文主要研究内容
第二章 实验部分
    2.1 仪器及药品
        2.1.1 实验药品
        2.1.2 实验仪器
    2.2 样品的制备
        2.2.1 不同MgAl含量LDH及LDO的制备
        2.2.2 甲基纤维素调控插层LDH及LDO的制备
        2.2.3 LDO/纳米碳复合材料的制备
    2.3 样品的表征
        2.3.1 XRD分析
        2.3.2 傅里叶红外光谱分析(FTIR)
        2.3.3 拉曼光谱分析(Raman)
        2.3.4 金属元素分析(ICP)
        2.3.5 形貌表征
        2.3.6 比表面积及孔径(BET)
        2.3.7 程序升温脱附(TPD)
        2.3.8 X射线光电子能谱(XPS)
    2.4 中温CO2吸附量测定
    2.5 原位红外光谱测试
第三章 甲基纤维素调控LDH及LDO的制备及其CO2吸附性能研究
    3.1 引言
    3.2 不同金属元素比例LDO的碱性位调控及吸附机理研究
        3.2.1 不同金属元素比例LDO的结构与组成
        3.2.2 不同金属元素比例LDO的碱性位点分析
        3.2.3 不同金属元素比例LDO的原位红外分析
    3.3 甲基纤维素调控插层LDO结构分析
        3.3.1 甲基纤维素调控插层LDH晶体结构分析
        3.3.2 甲基纤维素调控插层LDH的红外分析
        3.3.3 甲基纤维素调控LDO的形貌分析
    3.4 甲基纤维素调控LDO的性能分析
        3.4.1 阴离子插层LDO的碱性位分析
        3.4.2 阴离子插层LDO的CO2吸附分析
        3.4.3 甲基纤维素调控LDO的碱性位分析
        3.4.4 甲基纤维素调控LDO的CO2吸附能力分析
        3.4.5 甲基纤维素调控LDO的比表面积与孔径分析
    3.5 本章小结
第四章 LDO/纳米碳的原位制备及其CO2吸附性能研究
    4.1 引言
    4.2 LDO/纳米碳的结构研究
        4.2.1 阴离子插层LDH晶体结构分析
        4.2.2 阴离子插层LDH傅里叶红外分析
        4.2.3 LDO/纳米碳晶体结构分析
        4.2.4 LDO/纳米碳拉曼光谱及红外光谱分析
        4.2.5 LDO/纳米碳的有机元素分析
        4.2.6 LDO/纳米碳的亚甲基蓝吸附
        4.2.7 LDO/纳米碳的扫描电子显微镜分析
        4.2.8 LDO/纳米碳的高分辨透射电镜与原子力电镜分析
    4.3 LDO/纳米碳的性能研究
        4.3.1 LDO/纳米碳的CO2吸附量和碱性位分析
        4.3.2 LDO/纳米碳的比表面积与孔径分析
        4.3.4 LDO/纳米碳的X射线光电子能谱(XPS)分析
    4.4 本章小结
第五章 结论
第六章 论文的创新点
参考文献
致谢
研究成果及发表的论文集
作者及导师简介
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