Ni/MgO-Al 2 O 3 催化剂的改性及催化CH 4 -CO 2 重整行为

发布时间：2024-05-12 23:54

　　CH4-CO2重整工艺是利用温室气体C02与自然界储量丰富的CH4制氢的一种重要途径,因制得合成气H2/CO比约为1,可直接用于F-T过程合成长链的碳氢化合物,能有效的缓解能源危机及环境问题,因此受到越来越多的重视。Ni基催化剂因其活性高、价格低等优势,常被用作CH4-CO2重整的催化剂,但易烧结和积炭失活限制了其工业应用。如何改善Ni基催化剂的烧结和积炭问题,提高其稳定性是研究的热点。基于水滑石结构制备的CH4-CO2重整Ni基催化剂具有活性组分分散好、碱性强等特点,本论文以商业Mg-Al水滑石焙烧氧化物作为载体,通过水热浸渍重构法制备得到Ni/MgO-Al2O3催化剂,并用于甲烷二氧化碳重整反应中。结果显示该方法制备的催化剂初始活性高,但积炭严重、稳定性差。因此如何提高Ni/MgO-Al2O3催化剂的稳定性是本文的研究重点。论文基于炭催化剂表面积大、孔隙结构丰富、耐硫中毒和耐高温而活性低及Ni基催化剂活性高、稳定性差的互补特性,以蔗糖为炭源,Ni-Mg-Al水滑石为金属前驱体,制备炭-Ni/MgO-Al2O3复合催化剂。考察催化剂制备方法、水滑石的焙烧温度、炭化温度、蔗糖含量等制备...

【文章页数】：73 页

【学位级别】：硕士

【文章目录】：
摘要
Abstract
引言
1 文献综述
    1.1 研究背景
    1.2 甲烷制备合成气的途径
        1.2.1 甲烷水蒸气重整制备合成气
        1.2.2 甲烷部分氧化制备合成气
        1.2.3 甲烷二氧化碳重整制备合成气
    1.3 甲烷二氧化碳重整反应的研究
        1.3.1 甲烷及二氧化碳分子的活化
        1.3.2 热力学及反应机理
    1.4 甲烷二氧化碳重整中的催化剂
        1.4.1 催化剂活性组分的研究
        1.4.2 催化剂载体的研究
        1.4.3 催化剂助剂的研究
    1.5 选题依据及研究内容
2 实验部分
    2.1 实验原料
    2.2 催化剂的制备
        2.2.1 Ni/MgO-Al₂O₃催化剂的制备
        2.2.2 炭-Ni/MgO-Al₂O₃复合催化剂的制备
        2.2.3 Ni/MgO-Al₂O₃催化剂的Ca改性
    2.3 催化剂的性能评价
    2.4 催化剂的表征
        2.4.1 氮气吸附/脱附分析(N₂ adsorption/desorption)
        2.4.2 X射线衍射分析(XRD)
        2.4.3 热重分析(Thermogravimetric analysis)
        2.4.4 氢气程序升温还原分析(H₂-TPR)
        2.4.5 X射线荧光光谱分析(XRF)
        2.4.6 傅里叶红外光谱分析(FTIR)
3 炭-Ni/MgO-Al₂O₃复合催化剂在CH₄-CO₂重整中的应用
    引言
    3.1 制备方法对催化剂性能的影响
    3.2 金属前驱体焙烧温度对催化性能的影响
        3.2.1 前驱体的XRD分析
        3.2.2 炭催化剂的CH₄-CO₂重整反应性能
        3.2.3 复合催化剂的CH₄-CO₂重整反应性能
        3.2.4 与Ni/MgO-Al₂O₃催化剂性能的对比
    3.3 炭化温度对催化剂结构及性能的影响
        3.3.1 N₂吸附表征
        3.3.2 催化剂性能对比及积炭情况分析
    3.4 蔗糖浓度对催化剂性能的影响
        3.4.1 预处理的影响
        3.4.2 蔗糖与金属混合氧化物质量比的影响
        3.4.3 与Ni/MgO-Al₂O₃催化剂的对比
    3.5 本章小结
4 Ni/MgO-Al₂O₃催化剂的Ca改性及在CH₄-CO₂重整中的应用
    引言
    4.1 浸渍温度对催化剂性能的影响
        4.1.1 水滑石前驱体分析
        4.1.2 催化剂性能的比较
    4.2 微波加热功率对催化剂性能的影响
    4.3 Ca/Ni摩尔比对催化剂性能的影响
        4.3.1 不同Ca/Ni摩尔比对催化剂的性能影响
        4.3.2 催化剂的积炭及XRD分析
        4.3.3 与复合催化剂性能的比较
    4.4 本章小结
结论
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢



本文编号：3972074