以过渡金属复合材料为催化剂对生物质衍生的羰基化合物的催化转移氢化反应的研究

发布时间：2025-01-15 12:19

　　由于生物质衍生物的富氧性质,选择性除去氧化基团已成为利用这些化合物的主要挑战。多种化学反应,包括氢化,脱水,水解和氢解反应,为生物质除氧提供了基本方法。其中由生物质衍生的羰基化合物的氢化反应是整个由生物质转化为高附加值化学品体系中的一个重要环节。此外,由于醇类化合物不仅本身可以做为氢源,还可以作为反应媒介,且具有绿色、安全、选择性高和操作性好等优点,因此本论文将致力于开发以醇类化合物作为氢源,以生物质衍生的羰基化合物为底物的催化转移氢化反应体系。在此基础上,设计低成本,高效率、高循环稳定性的催化剂,以期望为生物质转化为高附加值燃料和化学品提供一定的理论和实验基础。主要内容如下:1.研究了一种简单的碱性碳酸锆（BZC）催化剂,用于生物质衍生羰基化合物的催化转移氢化反应。该催化剂制备过程简单,可以在工业上大规模生产,并在低温下展示了高效的催化活性,特别是对于从糠醛（FUR）氢化为糠醇（FFA）的反应。使用该催化剂,在低温（低于100℃）下可以有效地进行FUR的氢化反应,即使在室温下也获得了98.66%的FFA产率。当温度达到180℃时,FFA的产率在15分钟内迅速达到90.29%。在反应过程...

【文章页数】：80 页

【学位级别】：硕士

【部分图文】：

图1.1代表纤维素，半纤维素和木质素的木质纤维素生物质的结构[17]

3图1.1代表纤维素，半纤维素和木质素的木质纤维素生物质的结构[17]。1.1.2生物质的利用及转化技术生物质的储量丰富，来源广泛，其转化和利用技术可根据产物的形态，分为四类，包括直接燃烧、固体转化技术、液体转化技术和气体转化技术（图1.2），因此可以获取不同的化学品和燃料[23....

图1.3生物基平台化合物

5图1.3生物基平台化合物1.2生物质羰基化合物的氢化1.2.1生物质羰基化合物的氢化意义由于生物质衍生的分子的富氧性质，很难通过简单的方法将这些材料转化为商业运输燃料，因此，选择性除去氧化基团已成为利用这些分子的主要挑战。大多数现有的化学转化过程都涉及在苛刻的操作条件，以除去化....

图1.4通过氢化过程获得的可再生化学品的示例[16]

6图1.4通过氢化过程获得的可再生化学品的示例[16]。氢化是羰基化合物除氧的一种重要的方法，而羰基化合物的氢化则是生物质衍生物转化为高附加值化学品的一个重要环节，其中最为重要的生物质羰基化合物包括糠醛（FUR）、5-羟甲基糠醛（HMF）和乙酰丙酸（LA）及其酯（图1.5），只有....

图1.7生物质衍生的羰基化合物催化氢化

11随后将Cu2+原位还原并同时形成Cu-Pd合金。原位制备的纳米Cu-Pd/C催化剂表现出最佳性能，FUR完全转化和FFA选择性达到98.1%。潜在的机理表明Cu-Pd合金具有协同作用，Pd主要通过增强氢吸附来促进FUR转化，而纳米Cu用于提高FFA选择性。虽然用甲酸作为氢源可....

本文编号：4027385