磁性微萃取技术的开发及其在微囊藻毒素富集中的应用研究

发布时间：2017-07-16 22:03

  本文关键词：磁性微萃取技术的开发及其在微囊藻毒素富集中的应用研究

  更多相关文章： 高效液相色谱 磁性固相微萃取 磁性纳米粒子 微囊藻毒素

【摘要】：本文针对水中的痕量污染物微囊藻毒素(MC-RR、MC-LR)进行检测研究,采用磁性固相微萃取技术(MSPME)与高效液相色谱法(HPLC)联用的方法,达到了理想效果。1.通过对流动相体系、流动相配比、流动相流速、缓冲盐用量和进样量的探究,确定了低毒性、低成本的等度洗脱作为高效液相色谱的检测条件；2.通过水热合成法和溶胶-凝胶法的联用制备了两种新型磁性纳米粒子Fe_3O_4@NiSiO_3 和 Fe_3O_4@ODA@SiO2,并对Fe_3O_4@ODA@SiO2制备进行了条件优化,当制备条件正硅酸乙酯(TEOS)加入量1 mL,十八胺用量0.5 g,搅拌时间24 h时,可高效富集微囊藻毒素；3.基于上述两种新型磁性纳米粒子的磁性固相微萃取技术分别被开发应用,对影响萃取效率的吸附剂用量、萃取时间、洗脱剂种类、洗脱液配比、解吸次数、解吸时间等因素进行了深入探究,确定最佳的磁性固相微萃取条件,并与HPLC联用进行实际水样中痕量微囊藻毒素的富集及检测,此法消耗有机溶剂少、易于磁性分离、灵敏度高、富集效率高、可准确定性定量分析,且不造成二次污染。本文中研究制备的Fe_3O_4@NiSiO_3磁性纳米粒子针对于低浓度、小体积样品溶液中的微囊藻毒素(MC-LR)的富集,其回收率高达81%,在实际水样中应用也达到70%的回收率,此方法的检出限为0.011μg/L,线性范围在0.25～146.5μg/L之间,其线性相关系数(r)为0.9991；Fe_3O_4@ODA@SiO2磁性粒子对痕量浓度大体积的样品溶液中微囊藻毒素MC-LR与MC-RR的回收率分别为69.7%和73.3%,方法检出限低于国际1μg/L的检测标准。证明磁性固相微萃取与高效液相色谱联用(MSPME-HPLC)的方法能够很好的对水中痕量污染物进行分析检测,并有着广泛的应用价值与前景。
【关键词】：高效液相色谱 磁性固相微萃取 磁性纳米粒子 微囊藻毒素
【学位授予单位】：东北师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O658.2;X832
【目录】：

• 中文摘要4-5
• 英文摘要5-10
• 第一章 引言10-19
• 1.1 样品前处理技术简介10-13
• 1.1.1 微波辅助萃取技术10
• 1.1.2 超临界流体萃取技术10-11
• 1.1.3 液相萃取技术11
• 1.1.4 固相萃取技术11
• 1.1.5 固相微萃取技术11-12
• 1.1.6 磁性固相微萃取技术12-13
• 1.2 磁性纳米粒子材料概述13-16
• 1.2.1 磁性纳米粒子的种类13
• 1.2.2 磁性纳米粒子的表征13-15
• 1.2.3 磁性纳米粒子的制备方法15
• 1.2.4 磁性纳米粒子的应用领域15-16
• 1.3 微囊藻毒素概述16-18
• 1.3.1 微囊藻毒素结构及危害16-17
• 1.3.2 微囊藻毒素的去除方法17
• 1.3.3 微囊藻毒素的检测方法17-18
• 1.4 高效液相色谱(HPLC)检测条件18
• 1.5 课题研究的内容及目的18-19
• 第二章 微囊藻毒素高效液相色谱法的检测条件探究19-28
• 2.1 前言19
• 2.2 实验部分19-27
• 2.2.1 实验药品及仪器19
• 2.2.2 标准品溶液的配制19-20
• 2.2.3 高效液相色谱检测条件的确定20-26
• 2.2.3.1 流动相体系20-22
• 2.2.3.2 TFA用量22-23
• 2.2.3.3 流速23-24
• 2.2.3.4 流动相配比24-26
• 2.2.3.5 进样量26
• 2.2.4 标准曲线的绘制26-27
• 2.3 小结27-28
• 第三章 Fe_3O_4@NiSiO_3磁性纳米粒子对水中微囊藻毒素MC-LR的富集28-42
• 3.1 前言28
• 3.2 实验部分28-30
• 3.2.1 实验药品28
• 3.2.2 实验仪器28-29
• 3.2.3 MC-LR高效液相色谱的检测条件29
• 3.2.4 实验步骤29-30
• 3.2.4.1 核-壳结构的Fe_3O_4@NiSiO_3磁性纳米粒子的制备29-30
• 3.2.4.2 磁性固相微萃取过程30
• 3.3 结果与讨论30-41
• 3.3.1 磁性纳米粒子表征30-33
• 3.3.1.1 扫描电镜(SEM)30-31
• 3.3.1.2 透射电镜(TEM)31
• 3.3.1.3 磁力曲线31-32
• 3.3.1.4 XRD表征32-33
• 3.3.2 磁性固相微萃取技术的条件优化33-38
• 3.3.2.1 吸附剂用量33
• 3.3.2.2 萃取时间33-34
• 3.3.2.3 洗脱剂的选择及洗脱液配比34-35
• 3.3.2.4 解吸时间35-36
• 3.3.2.5 洗脱液中TFA用量36-37
• 3.3.2.6 解吸次数37
• 3.3.2.7 样品溶液体积37-38
• 3.3.3 方法的验证38
• 3.3.4 磁性纳米粒子的影响38-39
• 3.3.4.1 粒子重复利用性38-39
• 3.3.4.2 粒子合成批次间差异39
• 3.3.5 方法的应用39-41
• 3.3.6 方法的重现性41
• 3.4 小结41-42
• 第四章 十八胺修饰的磁性粒子对水中微囊藻毒素MC-LR、MC-RR的富集42-57
• 4.1 引言42
• 4.2 实验部分42-44
• 4.2.1 实验药品42
• 4.2.2 实验仪器42-43
• 4.2.3 MC-LR、MC-RR高效液相色谱检测条件43
• 4.2.4 实验步骤43-44
• 4.2.4.1 Fe_3O_4的制备43-44
• 4.2.4.2 磁性固相微萃取过程44
• 4.3 结果与讨论44-56
• 4.3.1 Fe_3O_4@ODA@SiO_2的制备优化44-46
• 4.3.1.1 TEOS用量44-45
• 4.3.1.2 搅拌时间45-46
• 4.3.1.3 ODA用量46
• 4.3.2 磁性粒子表征46-49
• 4.3.2.1 扫描电镜(SEM)46-47
• 4.3.2.2 磁力曲线47
• 4.3.2.3 XRD表征47-48
• 4.3.2.4 红外表征48-49
• 4.3.3 磁性固相微萃取技术条件的优化49-56
• 4.3.3.1 样品溶液体积49
• 4.3.3.2 洗脱液中TFA用量49-51
• 4.3.3.3 洗脱剂的选择及洗脱液配比51-52
• 4.3.3.4 最佳洗脱条件下酸的影响52-53
• 4.3.3.5 吸附剂用量53-54
• 4.3.3.6 萃取时间54-55
• 4.3.3.7 粒子的稳定性55-56
• 4.4 小结56-57
• 结论57-58
• 参考文献58-62
• 致谢62-63
• 在学期间公开发表论文及著作情况63

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