含铈SCR催化剂的制备及其脱硝性能研究

发布时间：2017-07-30 22:06

  本文关键词：含铈SCR催化剂的制备及其脱硝性能研究

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【摘要】：选择性催化还原烟气脱硝技术(SCR)是目前应用较为广泛、脱硝效率较高的方法之一。本文采用储量丰富且无毒无害的Ce/TiO_2为基础组分,进行了SCR脱硝性能研究。采用浸渍法制备了一种CeO_2/TiO_2催化剂和几种不同组分比例的CeO_2-Fe2O3/TiO_2、Ce-Fe-Mn/TiO_2催化剂样品。并且采用溶胶凝胶法制备了一种CeO_2-Fe2O3/TiO_2催化剂。通过对这些样品脱硝效率的测试,得出活性成分含量及制备方法对催化剂脱硝性能的影响。结果表明:10%-3%Ce-Fe/TiO_2(摩尔质量比)催化剂、10%-3%-5%Ce-Fe-Mn/TiO_2催化剂具有最佳的脱硝性能。采用浸渍法制备的10%-3%Ce-Fe/TiO_2催化剂在温度为350℃、空速值为100000 h-1条件下,脱硝效率可达95.65%,而采用溶胶凝胶法制备的该催化剂脱硝效率可达99.36%,300~400℃的温度区间内脱硝效率在97%以上。采用浸渍法制备的10%-3%-5%Ce-Fe-Mn/TiO_2催化剂在150~300℃温度区间内,效率保持在90%以上。实验研究了氧气浓度、空速值、氨氮摩尔比对CeO_2-Fe2O3/TiO_2、Ce-Fe-Mn/TiO_2催化剂脱硝效率的影响,结果表明:氧气浓度分别在3%和2%及以上时,脱硝效率影响不受其影响;空速值的增大会导致催化剂脱硝效率下降;氨氮摩尔比小于1时,对催化剂脱硝效率影响较大,大于1时影响较小。研究了煅烧温度对10%-3%Ce-Fe/TiO_2催化剂的影响,结果表明,500℃煅烧催化剂脱硝效率最高。本实验对铁铈催化剂的反应动力学进行了初步研究。对Ce-Fe/TiO_2催化剂NH3、O_2及NO瞬态响应实验的研究表明,该催化剂反应主要遵循Eley-Rideal反应机理,并通过计算得出了催化反应活化能及O_2的反应级数。实验还研究了SO_2和碱金属对催化剂的毒化作用。结果发现,SO_2对10%Ce/TiO_2催化剂脱硝效率影响较大,添加Fe氧化物的催化剂抗SO_2性能优于Ce/TiO_2催化剂,CeO_2-Fe2O3/TiO_2、Ce-Fe-Mn/TiO_2催化剂均具有较好的抗SO_2性能。摩尔质量为10%碱金属的添加降低了催化剂的脱硝效率,K对催化剂的毒化效果强于Na。
【关键词】：选择性催化还原 铈系 浸渍法 反应速率 碱金属毒化
【学位授予单位】：中国计量学院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X701;O643.36
【目录】：

• 致谢5-6
• 摘要6-7
• Abstract7-15
• 1 绪论15-26
• 1.1 研究背景15
• 1.2 NO_x产生机理及排放控制技术15-18
• 1.2.1 NO_x产生机理15-16
• 1.2.2 NO_x排放控制技术16-18
• 1.3 烟气SCR脱硝技术发展现状18-24
• 1.3.1 SCR脱硝技术基本原理18-19
• 1.3.2 SCR脱硝工艺系统19-20
• 1.3.3 SCR脱硝催化剂的研究现状20-22
• 1.3.4 含铈脱硝催化剂的研究现状22-23
• 1.3.5 SCR催化剂的制备方法23-24
• 1.4 研究目的与研究内容24-26
• 1.4.1 研究目的24
• 1.4.2 研究内容24-26
• 2 实验装置及催化剂制备、表征方法26-34
• 2.1 实验材料及仪器介绍26-27
• 2.1.1 实验材料26
• 2.1.2 实验仪器26-27
• 2.2 脱硝实验台及活性评价方法27-29
• 2.2.1 脱硝实验台27-28
• 2.2.2 活性评价方法及实验内容28-29
• 2.3 实验研究方案29-30
• 2.4 催化剂的制备30-32
• 2.4.1 催化剂制备方法30-31
• 2.4.2 浸渍法制备Ce-Fe/TiO_2、Ce-Fe-Mn/Ti O_2催化剂31-32
• 2.4.3 溶胶凝胶法制备Ce-Fe/TiO_2催化剂32
• 2.5 催化剂表征方法32-34
• 2.5.1 比表面积和孔结构分析（BET）33
• 2.5.2 表面形貌分析（SEM）33
• 2.5.3 晶体形态分析（XRD）33
• 2.5.4 程序升温脱附技术（TPD）33
• 2.5.5 X射线光电子能谱分析（XPS）33-34
• 3 Ce-Fe/TiO_2催化剂脱硝性能研究及表征分析34-49
• 3.1 催化剂活性组分含量对脱硝性能的影响及其表征34-42
• 3.1.1 CeO_2含量对催化剂脱硝性能的影响34-35
• 3.1.2 比表面积和孔结构分析35
• 3.1.3 扫描电镜分析35-36
• 3.1.4 XRD分析36-37
• 3.1.5 TPD分析37-38
• 3.1.6 XPS分析38-42
• 3.2 焙烧温度及制备方法对Ce-Fe/TiO_2催化剂的影响42-43
• 3.2.1 焙烧温度对催化剂的影响42
• 3.2.2 制备方法对催化剂的影响42-43
• 3.3 Ce-Fe/TiO_2催化剂脱硝性能研究43-46
• 3.3.1 O_2含量的影响43-44
• 3.3.2 NH3/NO摩尔比的影响44-45
• 3.3.3 空速值的影响45-46
• 3.4 添加不同金属元素对催化剂脱硝效率的影响46-48
• 3.5 本章小结48-49
• 4 Ce-Fe-Mn/TiO_2催化剂脱硝性能研究及表征分析49-61
• 4.1 催化剂活性成分含量影响及其表征49-57
• 4.1.1 MnO_x含量对催化剂脱硝性能的影响49-50
• 4.1.2 比表面积和孔结构分析50
• 4.1.3 XRD分析50-51
• 4.1.4 TPD分析51-52
• 4.1.5 XPS分析52-57
• 4.2 Ce-Fe-Mn/TiO_2催化剂脱硝性能研究57-59
• 4.2.1 O_2含量的影响57
• 4.2.2 NH3/NO摩尔比的影响57-58
• 4.2.3 空速值的影响58-59
• 4.3 本章小结59-61
• 5 Ce-Fe/TiO_2催化剂反应机理研究61-69
• 5.1 Ce-Fe/TiO_2催化剂瞬态响应实验61-63
• 5.1.1 NH3瞬态响应实验61-62
• 5.1.2 O_2的瞬态响应实验62
• 5.1.3 NO的瞬态响应实验62-63
• 5.2 Ce-Fe/TiO_2催化剂动力学分析63-68
• 5.2.1 消除SCR脱硝反应外扩散实验63-64
• 5.2.2 消除SCR脱硝反应内扩散实验64-65
• 5.2.3 催化剂SCR反应机理及本征速率分析65-66
• 5.2.4 反应活化能66-67
• 5.2.5 O_2浓度对反应速率的影响67-68
• 5.3 本章小结68-69
• 6 Ce-Fe/TiO_2催化剂及Ce-Fe-Mn/TiO_2催化剂抗中毒研究69-79
• 6.1 催化剂抗SO_2中毒研究69-71
• 6.2 Ce-Fe/TiO_2催化剂K、Na中毒研究71-74
• 6.2.1 毒化催化剂的制备及效率测试71-73
• 6.2.2 毒化催化剂XRD分析73
• 6.2.3 毒化催化剂TPD分析73-74
• 6.3 Ce-Fe-Mn/TiO_2催化剂K、Na中毒研究74-77
• 6.3.1 毒化催化剂的制备及效率测试74-76
• 6.3.2 毒化催化剂XRD分析76-77
• 6.3.3 毒化催化剂TPD分析77
• 6.4 本章小结77-79
• 7 总结79-81
• 7.1 全文总结79-80
• 7.2 展望80-81
• 参考文献81-85
• 作者简历85

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