类石墨氮化碳与纳米氧化锌的制备及其催化性能研究
本文关键词:类石墨氮化碳与纳米氧化锌的制备及其催化性能研究
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【摘要】:纳米半导体光催化剂不仅能将太阳能转化为化学能,还能彻底降解有机污染物,成为一种解决环境污染和能源问题的方案。类石墨氮化碳(g-C_3N_4)对可见光响应、良好的物理化学稳定性以及生物兼容性,使其成为光催化技术领域的研究热点。但是g-C_3N_4存在比表面积小和光生载流子易发生复合等缺陷,导致它的光催化效率仍较低,因此开发设计新型高效光催化剂和拓宽它的光响应范围,成为当前类石墨氮化碳的研究热点。氧化锌(ZnO)因为其形貌种类多、制备工艺简单、电子迁移率高等特点使得它在光催化和染料敏化电池等方面有着广泛的应用,但是它对可见光波段利用率低、效率低等问题,限制了它的推广使用。本文针对类石墨氮化碳基体元素掺杂改性、电子结构改性以及对氧化锌形貌和缺陷调控,进行了较为深入探索,获得如下主要研究结论:(1)采用先驱体与高氮含量的添加剂共热聚合法合成了氮自掺杂氮化碳,分析了其氮原子取代碳原子对光吸收性能、电子结构和光解水性能的影响规律,发现氮自掺杂氮化碳不仅提高了对可见光的响应,光生载流子复合几率减少,而且改善了电子能带结构,大大提高了光解水制氢的活性,光解水制氢速率平均提高了1.8倍。(2)通过染料与氮化碳先驱体敏化之后再热聚合,制备得到“染色”的类石墨氮化碳,拓宽光催化剂的光响应范围,可见光响应可以拓展至近红外光区,禁带宽度从2.65eV降低到了1.65 eV,其光解水制氢性能提高了1.66倍。(3)实现了水热工艺中封端剂HMTA的量调控氧化锌从微米棒到纳米片,纳米片比表面积达21.96 m2/g,对可见光响应,其中的光生载流子复合被抑制,能够负载更多的染料,因此,基于不同形貌氧化锌制备的光阳极制备的染料敏化电池性能提高了6.68倍。(4)采用固相法煅烧醋酸锌制备的氧化锌纳米棒,其在17.5 min内可将罗丹明B完全降解,且可循环利用特性优良;进而,用淬火方法制备表面缺陷可控的氧化锌纳米棒,通过降温速度可以调控其表面缺陷数量和种类,它的最大降解速率常数为0.274 min-1.
【关键词】:类石墨氮化碳 氧化锌 光催化 染料敏化电池 自掺杂 染色
【学位授予单位】:西北工业大学
【学位级别】:硕士
【学位授予年份】:2016
【分类号】:O643.36;TB383.1
【目录】:
- 摘要5-6
- Abstract6-9
- 第1章 绪论9-17
- 1.1 研究背景9
- 1.2 光催化反应9-12
- 1.3 类石墨氮化碳(g-C_3N_4)的研究现状12-14
- 1.4 氧化锌(ZnO)的研究现状14-15
- 1.5 本论文的选题及意义15-16
- 1.6 本论文的主要研究内容16-17
- 第2章 实验方法17-21
- 2.1 制备工艺17
- 2.2 表征测试17-21
- 第3章 类石墨氮化碳的成分设计与催化特性21-47
- 3.1 引言21-22
- 3.2 实验过程22
- 3.3 氮自掺杂氮化碳的制备及其产氢特性22-32
- 3.4 染色氮化碳的制备及其产氢特性32-44
- 3.5 本章小结44-47
- 第4章 纳米氧化锌的形貌与缺陷调控47-69
- 4.1 引言47-48
- 4.2 实验过程48-49
- 4.3 氧化锌纳米棒的固相合成和光催化特性49-52
- 4.4 氧化锌纳米棒的表面缺陷控制和光催化特性52-60
- 4.5 氧化锌纳米形貌调控和染料敏化电池特性60-68
- 4.6 本章小结68-69
- 主要结论与展望69-71
- 参考文献71-83
- 攻读硕士学位期间发表的学术论文83-84
- 致谢84-85
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