仿酶型磁性铁炭复合催化剂的制备及其特性研究

发布时间：2017-08-18 06:11

  本文关键词：仿酶型磁性铁炭复合催化剂的制备及其特性研究

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【摘要】：酚类有机废水是一类难降解的有机废水,对水环境的污染日益严重,引起人们广泛的关注。类Fenton技术作为高级氧化技术的一种受到人们的青睐。而类Fenton中仿酶催化降解是更好的环保型技术,但是仿酶催化剂的研发是难点和热点。本文采用原位氧化沉淀法制备出仿酶型磁性铁炭复合催化剂,将其应用于对硝基苯酚(P-NP)模拟废水的再生处理,并探讨催化剂对P-NP的催化降解过程及机理,旨在研究出一种绿色、高效且无二次污染的仿酶型磁性铁炭复合催化剂及其深度处理酚类有机废水的新技术。具体研究结论如下:(1)采用原位氧化沉淀法制备出焦炭/Fe_3O_4复合催化剂,Fe_3O_4均匀地分散在焦炭上,焦炭上的Fe_3O_4颗粒的粒径在90 nm左右。在催化剂用量1.2 g?L~(-1),初始H_2O_2浓度30 mmol?L~(-1),初始pH=3,温度30℃的条件下,复合催化剂降解P-NP为拟一级反应,焦炭/Fe_3O_4的最佳质量比为0.6时,速率常数最大为0.027 min-1,CODCr去除率为75.47%,Fe的溶出量为2.42 mg?L~(-1)。焦炭与Fe_3O_4之间的协同增效作用大大地提高了复合催化剂的催化降解性能。焦炭/Fe_3O_4是一种能长期稳定使用的催化剂。(2)采用原位氧化沉淀法制备Fe~0/Fe_3O_4复合催化剂,Fe~0与Fe_3O_4结合牢固,粒径为60~180 nm。Fe~0/Fe_3O_4降解P-NP为拟一级反应。在Fe~0与Fe_3O_4的最佳质量比为0.75时,在最佳条件下反应90 min,反应速率常数为0.067 min-1,COD_(Cr)去除率为77.28%,Fe溶出量为2.12 mg?L~(-1)。(3)采用原位氧化沉淀法制备出仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4复合催化剂,具有很好的磁响应性。采用响应面分析法(RSM)建立P-NP降解率与各影响因素之间的Box-Behnken数学模型,对仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4催化降解P-NP的参数进行优化。在最佳降解条件为催化剂投加量1.2 g?L~(-1),初始pH=2.9,反应温度30℃,初始H_2O_2浓度10 mmol?L~(-1)条件下,P-NP降解率的实际值与预测值(99.21%)接近。(4)利用GC-MS对P-NP降解的中间产物进行了分析,发现在类Fenton降解P-NP的过程中,中间产物主要包括对苯醌、对苯二酚和2,4-二硝基苯酚,并由此推断出P-NP可能的两条降解路径:一是脱硝基反应生成对苯酚和苯醌;二是苯环2号位加成生成4-硝基邻苯二酚自由基,最终生成1,2,4-苯三酚。(5)仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4降解有机废水的效果,是由制备仿酶复合催化剂的纳米Fe_3O_4、纳米Fe~0和焦炭三组分协同增效作用的结果。仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4是一种高效、无二次污染且能重复使用的绿色催化剂,为开发新型、高效、低成本、绿色无二次污染的有机废水深度处理技术提供了理论依据。
【关键词】：四氧化三铁 磁性铁炭复合催化剂 零价铁 酚类有机废水 类Fenton技术
【学位授予单位】：武汉科技大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第1章 文献综述10-23
• 1.1 酚类有机废水10-13
• 1.1.1 酚类有机废水的来源、特点及危害10-11
• 1.1.2 国内外对酚类污染物的相关规定11-12
• 1.1.3 酚类有机废水的处理技术12-13
• 1.2 高级氧化技术13-14
• 1.3 类Fenton技术14-16
• 1.4 仿酶型Fe_3O_4在水处理领域的应用16-18
• 1.4.1 仿酶型Fe_3O_4的催化性16
• 1.4.2 仿酶型Fe_3O_4的制备方法16-17
• 1.4.3 仿酶型Fe_3O_4在水处理领域的应用17-18
• 1.5 负载型仿酶磁性材料的研究概况18-21
• 1.5.1 负载材料的研究概况18
• 1.5.2 纳米Fe~0在水处理中的应用18-20
• 1.5.3 仿酶型磁性铁炭复合催化剂在水处理中的应用20-21
• 1.6 本论文研究意义与内容21-23
• 1.6.1 本论文研究意义21-22
• 1.6.2 本论文研究内容22-23
• 第2章 仿酶型焦炭/Fe_3O_4的制备及催化性能研究23-39
• 2.1 材料与方法23-26
• 2.1.1 主要实验仪器与试剂23-24
• 2.1.2 仿酶型C/Fe_3O_4的制备24
• 2.1.3 分析测试方法24-26
• 2.1.4 对硝基苯酚的降解实验26
• 2.2 结果与讨论26-38
• 2.2.1 煤基炭材料的优选26-28
• 2.2.2 焦炭/Fe_3O_4的表征分析28-30
• 2.2.3 仿酶型催化剂的零点电位30-31
• 2.2.4 焦炭/Fe_3O_4的质量比对其催化性能的影响31-32
• 2.2.5 焦炭/Fe_3O_4对P-NP降解过程的影响因素32-36
• 2.2.6 不同催化剂对P-NP的降解研究36-37
• 2.2.7 焦炭/Fe_3O_4的稳定性37-38
• 2.3 小结38-39
• 第3章 仿酶型Fe~0/Fe_3O_4的制备及催化性能研究39-44
• 3.1 材料与方法39-40
• 3.1.1 主要实验仪器与试剂39
• 3.1.2 仿酶型Fe~0/Fe_3O_4催化剂的制备与表征39-40
• 3.1.3 仿酶型Fe~0/Fe_3O_4催化剂的催化性能测试40
• 3.2 结果与讨论40-43
• 3.2.1 催化剂的表征分析40-42
• 3.2.2 Fe~0/Fe_3O_4质量比对其催化性能的影响42-43
• 3.3 小结43-44
• 第4章 仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4的制备及催化性能研究44-63
• 4.1 材料与方法44-46
• 4.1.1 主要实验试剂与仪器44
• 4.1.2 仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4的制备44-45
• 4.1.3 分析测试方法45
• 4.1.4 仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4的催化性能45-46
• 4.2 结果与讨论46-61
• 4.2.1 仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4的结构分析46-49
• 4.2.2 Box-Behnken优化仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4催化降解模拟废水49-55
• 4.2.3 仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4的稳定性55-56
• 4.2.4 仿酶型焦炭/Fe~0/Fe_3O_4对P-NP的降解过程及机理研究56-61
• 4.3 小结61-63
• 第5章 结论与展望63-65
• 5.1 结论63-64
• 5.2 展望64-65
• 致谢65-66
• 参考文献66-75
• 附录1 攻读硕士学位期间发表的论文75

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