二维纳米材料基复合催化剂的制备及性能研究

发布时间：2017-08-31 12:15

  本文关键词：二维纳米材料基复合催化剂的制备及性能研究

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【摘要】：面对资源日益匮乏环境逐渐恶化的严峻形势,利用清洁太阳能或者将有毒有害物质转化为有用资源是解决问题的良好方式,而催化剂在此过程中起到重要作用。催化剂的开发和利用受到世界各国重视,近十多年原子厚度二维材料的高速发展为获得高活性催化剂提供了新的机遇。二维材料独特的结构赋予了复合催化剂优越的催化性能。目前,在二维复合催化剂的发展中,制备工艺、结构设计和催化机理研究不足这三个方面制约着其发展和应用。本论文旨在通过简单和高效的制备方式获得以二维材料为基底的高活性复合催化剂,取得了一定的研究成果。论文主要工作如下：首先,以二甲基甲酰胺(DMF)为分散剂和还原剂,采用回流法成功制备出硫化镉／石墨烯(CdS/RGO)复合光催化剂。通过调节CdS与RGO配比以研究RGO的含量对于CdS/RGO复合催化剂光催化降解罗丹明B(RhB)活性的影响；将RGO换作氧化石墨烯(GO)在相同条件下试验,研究RGO导电性在催化过程中起到的作用；更换催化底物种类,对CdS/RGO复合光催化剂的选择性进行研究；最后,提出CdS/RGO复合光催化剂的催化机理并通过实验进行验证。研究发现,RGO与CdS最优比为5%时,RGO能够提高CdS光催化降解RhB能力近300%；RGO优异的导电性对催化性能的促进起到重要作用；CdS/RGO复合材料对RhB降解能力相较于甲基蓝(MB)和甲基橙(MO)强；机理研究说明,RGO能够有效降低CdS电子空穴对重组率及催化过程中产生强氧化性活性种(羟基自由基),从而提升CdS对有机污染物的降解能力。其次,通过湿化学法和水热法的结合制备硫化铜／二硫化钼(CuS/MoS2)复合光催化剂。对制备过程中氢氧化钠(NaOH)所起到的关键作用进行讨论；研究CuS/MoS2复合光催化剂的吸附性能及全波长下的催化活性；结合固体紫外技术(DRS)和理论计算预测复合材料在可见光下的催化活性并结合计算结果和电化学阻抗技术对催化降解机理进行研究。结果表明,NaOH对获得纯相CuS至关重要；CuS/MoS2复合光催化剂展示出很强的吸附性能,这与其独特的二维结构相关,同时,表现出很强的太阳光催化活性。电化学阻抗技术证明MoS2的引入能够抑制CuS光生电子空穴的重组,从而提升CuS的光催化性能。最后,结合水热法和浸渍法制备出银/石墨烯(Ag/RGO)复合氢化催化剂。研究了Ag/RGO复合催化剂对4-硝基苯酚(4-NP)和几种染料的氢化作用及催化剂稳定性。研究发现,Ag颗粒粒径从几纳米至几十纳米,不存在团聚现象,均匀分布于RGO纳米片上；Ag/RGO复合催化剂能够在10 min内将催化底物氢化完全,表现出优异的氢化催化性能。重复试验证明复合材料具有优异的稳定性。这一方面是由于芳香结构的RGO通过π-π作用提升了催化底物在催化剂周围浓度,另一方面,Ag纳米颗粒的小尺寸和高密度为催化反应提供了丰富的反应位点和大的接触面,从而提升了Ag/RGO复合氢化剂的催化性能。
【关键词】：二维复合催化剂 石墨烯 二硫化钼 机理研究 催化
【学位授予单位】：安徽大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要3-5
• Abstract5-12
• 第一章 绪论12-31
• 1.1 引言12-14
• 1.2 石墨烯的结构、性能和制备14-16
• 1.2.1 石墨烯的结构与性质14
• 1.2.2 石墨烯的制备14-16
• 1.3 石墨烯复合材料16-17
• 1.3.1 石墨烯光催化剂复合材料16
• 1.3.2 石墨烯贵金属复合材料16-17
• 1.4 石墨烯复合材料在催化领域的应用17-19
• 1.5 二硫化钼的结构、性能和制备19-21
• 1.5.1 二硫化钼的结构与性质19-20
• 1.5.2 二硫化钼的制备20-21
• 1.6 二硫化钼复合材料21-23
• 1.6.1 二硫化钼光催化剂复合材料21-22
• 1.6.2 二硫化钼贵金属复合材料22-23
• 1.7 二硫化钼复合材料在催化领域的应用23-24
• 1.8 本论文的研究意义及主要内容24-27
• 1.8.1 本论文的研究意义24-26
• 1.8.2 本论文的主要内容26-27
• 参考文献27-31
• 第二章 硫化镉/还原氧化石墨烯复合材料的制备与催化性能研究31-51
• 2.1 引言31-32
• 2.2 实验部分32-35
• 2.2.1 实验原料和试剂32-33
• 2.2.2 实验主要仪器和设备33-34
• 2.2.3 氧化石墨烯(GO)的制备34
• 2.2.4 硫化镉(CdS)的制备34-35
• 2.2.5 硫化镉/还原氧化石墨烯(CdS/RGO)复合材料的制备35
• 2.2.6 CdS/RGO复合材料对RhB的光催化降解试验35
• 2.2.7 CdS/RGO复合材料对MB和MO的光催化降解试验35
• 2.3 样品表征35-37
• 2.4 结果与讨论37-48
• 2.4.1 XRD测试结果分析37-38
• 2.4.2 UV-Vis测试结果分析38-39
• 2.4.3 FT-IR测试结果分析39-40
• 2.4.4 Raman测试结果分析40
• 2.4.5 TEM测试结果分析40-42
• 2.4.6 XPS测试结果分析42-43
• 2.4.7 DRS测试结果分析43-44
• 2.4.8 CdS/RGO复合材料对RhB的光催化降解研究44-45
• 2.4.9 CdS/RGO复合材料对MB和MO的光催化降解研究45-46
• 2.4.10 CdS/RGO复合材料对有机污染物的光催化降解机理研究46-48
• 2.5 本章小结48-49
• 参考文献49-51
• 第三章 硫化铜/二硫化钼复合材料的制备与催化性能研究51-70
• 3.1 引言51-52
• 3.2 实验部分52-55
• 3.2.1 实验原料和试剂52-53
• 3.2.2 实验主要仪器和设备53
• 3.2.3 硫化铜(CuS)的制备53-54
• 3.2.4 二硫化钼纳米片(MoS_2)的制备54
• 3.2.5 硫化铜/二硫化钼(CuS/MoS_2)复合材料的制备54
• 3.2.6 CuS/MoS_2复合材料对MB的吸附试验54
• 3.2.7 CuS/MoS_2复合材料对MB的光催化降解试验54-55
• 3.3 样品表征55-56
• 3.4 结果与讨论56-67
• 3.4.1 XRD测试结果分析56-59
• 3.4.2 Zeta电位测试结果分析59
• 3.4.3 TEM测试结果分析59-61
• 3.4.4 FT-IR测试结果分析61
• 3.4.5 DRS测试结果分析61-62
• 3.4.6 CuS/MoS_2复合材料对MB的吸附研究62-63
• 3.4.7 CuS/MoS_2复合材料对MB的光催化降解研究63-66
• 3.4.8 CuS/MoS_2复合材料对MB的光催化降解机理研究66-67
• 3.5 本章小结67-68
• 参考文献68-70
• 第四章 银/还原氧化石墨烯复合材料的制备与催化性能研究70-89
• 4.1 引言70-71
• 4.2 实验部分71-73
• 4.2.1 实验原料和试剂71
• 4.2.2 实验主要仪器和设备71-73
• 4.2.3 氧化石墨烯(GO)的制备73
• 4.2.4 银/还原氧化石墨烯(Ag/RGO)复合材料的制备73
• 4.2.5 Ag/RGO复合材料对4-NP的氢化催化试验73
• 4.2.6 Ag/RGO复合材料对有机染料的氢化催化试验73
• 4.3 样品表征73-75
• 4.4 结果与讨论75-86
• 4.4.1 XRD测试结果分析75-76
• 4.4.2 FT-IR测试结果分析76-77
• 4.4.3 XPS测试结果分析77-78
• 4.4.4 Raman测试结果分析78-79
• 4.4.5 SEM测试结果分析79-80
• 4.4.6 TEM测试结果分析80-81
• 4.4.7 Ag/RGO复合材料对4-NP的氢化催化研究81-86
• 4.5 本章小结86-87
• 参考文献87-89
• 第五章 总结与展望89-91
• 致谢91-92
• 硕士期间发表的学术论文92

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