多相含铁类-Fenton催化剂的制备及性能研究

发布时间：2017-09-11 22:32

  本文关键词：多相含铁类-Fenton催化剂的制备及性能研究

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【摘要】：Fenton氧化技术能够有效的去除污水中的有机污染物,但依然存在着反应条件苛刻、矿化效率低等问题。针对Fenton技术中的这些缺点,本文制备出Fe~ⅢLys SiW和Wool-Fe/NH_2OH·HCl两种新型固体催化剂用于降解对氯苯酚(4-CP),并对其在中性条件下的矿化能力和作用机理进行了研究。以三氯化铁(Fe~Ⅲ)、赖氨酸(Lys)和硅钨酸(SiW)合成含铁硅钨酸催化剂Fe~ⅢLysSiW,考察了Fe~ⅢLysSi W在pH 6.5下催化H_2O_2去除4-CP的催化性能。结果表明,该催化剂能快速分解H_2O_2降解4-CP:光反应条件下完全去除4-CP仅需15 min,暗态下也只需40 min,且相对应的TOC除去率3 h内分别高达98.8%和71.3%。反应后溶液中的铁析出量在光态和暗态下分别为0.51和0.48 ppm,均低于欧盟标准2 ppm。重复实验表明,催化剂结构依然稳定,并且催化剂的催化活性也没有明显下降。以羊毛为载体,通过对其改性,合成含铁羊毛Wool-Fe/X(X为改性羊毛所用的试剂:CH_2=CHCOOH、NH_2OH·HCl)催化剂,考察了其在pH 6.5下催化H_2O_2去除4-CP的催化性能。结果表明,不同改性方法所得催化剂的活性不同,各催化剂在光照条件下催化降解4-CP的引发时间和降解时间分别为Wool-Fe 120,180 min;Wool-Fe/CH_2=CHCOOH70,130 min;Wool-Fe/NH_2OH·HCl 50,110 min。相对应的TOC移除率6 h内分别是9.09%、29.69%和52.12%。其中,Wool-Fe/NH_2OH·HCl催化剂降解能力最强,且反应过程铁析出量最少,为0.79 ppm。由于催化剂中铁含量的析出,催化剂的重复利用效果不太理想。两种催化剂在降解4-CP过程中,HO?自由基湮灭剂正丁醇的加入,使得4-CP的移除均被明显抑制,说明反应过程中矿化4-CP的主要活性物种是HO?。在紫外光照条件下,Fe~ⅢLysSi W/H_2O_2系统中,Fe~Ⅲ?FeII和SiW12O404-?SiW12O405-两个氧化还原循环过程协同降解4-CP;Wool-Fe/NH_2OH·HCl和H_2O_2系统中,主要通过循环过程Fe~Ⅲ?FeII产生的高活性HO?来移除4-CP。两种催化剂在降解实际污水时,对比了两者在处理污水时的能力强弱。实验结果表明,H_2O_2浓度为50 mmol/L,在pH 6.5时,Fe~ⅢLys SiW和Wool-Fe/NH_2OH·HCl矿化污水的能力较弱,6 h TOC移除率分别为14.24%和3.62%;而pH 3.0时,矿化效果相对较优,分别为43.49%和18.73%。初步实验表明,两种催化剂在降解生活污水时均表现出一定的催化活性。
【关键词】：Fe~ⅢLysSiW催化剂 Wool-Fe/NH_2OH·HCl催化剂 4-CP 类-Fenton 生活污水
【学位授予单位】：昌吉学院
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;O643.36
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第1章 绪论11-19
• 1.1 问题的研究背景11-12
• 1.1.1 我国水资源的现状及污染情况11
• 1.1.2 污水处理常用手段11-12
• 1.2 国内外研究状况12-16
• 1.2.1 Fenton氧化技术12-14
• 1.2.2 非均相类-Fenton固体催化剂的研究进展14-15
• 1.2.3 Fenton及类-Fenton氧化技术在工业中的应用15-16
• 1.3 氯酚类污染物的特性及去除方法16-18
• 1.3.1 氯酚类污染物的特性及来源16
• 1.3.2 氯酚类污染物的去除方法16-18
• 1.4 本文的研究意义、思路与主要内容18-19
• 1.4.1 研究意义18
• 1.4.2 研究思路18
• 1.4.3 主要研究内容18-19
• 第2章 高效含铁杂多酸催化剂的制备及催化性能研究19-33
• 2.1 引言19-20
• 2.2 实验部分20-21
• 2.2.1 实验试剂与药品20
• 2.2.2 实验仪器与设备20
• 2.2.3 催化剂的制备20-21
• 2.2.4 催化剂的活性测试及分析方法21
• 2.2.5 催化剂的表征手段21
• 2.3 结果与讨论21-32
• 2.3.1 Fe~ⅢLysSiW催化剂的表征21-25
• 2.3.2 Fe~ⅢLysSiW催化剂催化性能的研究25-26
• 2.3.3 4-CP降解初始反应参数的影响26-29
• 2.3.4 Fe~ⅢLysSiW催化剂的稳定性及重复利用效果研究29-30
• 2.3.5 Fe~ⅢLysSiW催化剂降解 4-CP类-Fenton体系过程中的机理研究30-32
• 2.4 本章小结32-33
• 第3章 新型高效生物含铁催化剂的制备及催化性能研究33-44
• 3.1 引言33-34
• 3.2 实验部分34-36
• 3.2.1 实验试剂与药品34
• 3.2.2 实验仪器与设备34
• 3.2.3 含铁羊毛催化剂的制备及改性34-36
• 3.2.4 含铁羊毛催化剂的性能测试36
• 3.2.5 含铁羊毛催化剂的表征36
• 3.3 结果与讨论36-43
• 3.3.1 含铁羊毛催化剂的表征36-37
• 3.3.2 含铁羊毛催化剂在光降解 4-CP过程中的催化活性研究37-39
• 3.3.3 含铁羊毛催化剂的稳定性研究39-41
• 3.3.4 Wool-Fe/NH_2OH·HCl催化降解 4-CP的研究41-42
• 3.3.5 Wool-Fe/NH_2OH·HCl光降解 4-CP过程中反应机理的研究42-43
• 3.4 本章小结43-44
• 第4章 非均相含铁催化剂处理昌吉市生活污水的研究44-48
• 4.1 引言44
• 4.1.1 昌吉排水有限责任公司的污水处理简介44
• 4.1.2 实验目的44
• 4.2 实验部分44
• 4.2.1 污水取样44
• 4.2.2 污水处理44
• 4.2.3 测试方法44
• 4.3 结果与讨论44-47
• 4.3.1 昌吉排水有限责任公司进、出水口的水质测定44-45
• 4.3.2 催化剂降解生活污水研究45-47
• 4.4 本章小结47-48
• 第5章 结论、不足与展望48-50
• 5.1 全文总结48-49
• 5.2 存在问题及展望49-50
• 第6章 探索性实验50-52
• 6.1 实验思路50
• 6.2 实验方法50
• 6.3 性能测试50-51
• 6.4 影响催化剂性能的可能因素51
• 6.5 存在问题及研究意义51-52
• 参考文献52-56
• 攻读硕士学位期间所取得的科研及实践成果56-57
• 致谢57-58
• 作者简介58

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