光Fenton-光催化复合催化剂的制备及其催化降解有机染料的研究

发布时间：2017-09-11 22:37

  本文关键词：光Fenton-光催化复合催化剂的制备及其催化降解有机染料的研究

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【摘要】：由于安全、简单、清洁等特点,利用新型的高级氧化过程(AOTs)降解难处理的有机废水已经成为国内外研究热点。但单一法处理废水中的有机物面临着处理成本高、降解不彻底等问题。为了避免这些弊端,多种AOTs的联用技术受到了研究者的重视。而Fenton氧化技术与光催化剂相结合可以大大提高废水中有机污染物矿化效率,因此其作为一种新的复合氧化技术在处理废水有机污染物中占有重要地位。本论文的主要研究工作是将光催化技术与异相Fenton氧化技术联用来矿化废水中的有机染料。将光催化剂与异相Fenton试剂复合,不仅可以提高有机染料的矿化效率,而且复合催化剂可以重复循环,减少了成本费用,并且避免均相Fenton试剂可能带来的二次污染。基于水处理技术的研究现状及我们实验室在这方面的研究积累,本论文开展了以下三个方面的研究工作。本论文第二章选用比表面积高、电子传输能力强的氧化石墨烯(GO)与异相类Fenton催化剂MnFe2O4复合。首先利用超声法制备出含有不同GO质量分数的GO/MnFe2O4。利用复合催化剂在可见光和H2O2存在下催化降解亚甲基蓝(MB),发现含4%GO的复合催化剂显示出最优的催化效率,其降解速率达到0.053 min-1,是使用MnFe2O4作为Fenton催化剂时的降解速率(0.0061 min-1)的8.7倍。通过对比GO/MnFe2O4在有无光照、有无添加H2O2等条件下的催化降解反应,证明光催化剂GO和异相Fenton催化剂MnFe2O4在催化降解过程中具有协同效应。在本章最后为GO/MnFe2O4 在 H2O2和光照同时存在下的催化过程提出了一个可能的反应机理。本论文第三章采用光催化剂g-C3N4与异相Fenton试剂α-Fe2O3/H2O2复合催化降解罗丹明B(RhB)。首先将合成的α-Fe2O3与尿素混合煅烧得到不同α-Fe2O3投料比的α-Fe2O3/g-C3N4。在可见光照和H2O2存在下催化降解RhB,0.38% α-Fe2O3/g-C3N4显示最优的催化活性,其一级反应速率达到0.11 min-1,分别是利用g-C3N4作为光催化剂(0.066 min-1)和利用α-Fe2O3作为光Fenton催化剂(0.0066min-1)时的反应速率的1.7和17倍。通过对比复合催化剂在有无光照、有无添加H2O2等条件下的催化降解反应,证明光催化剂g-C3N4和异相Fenton试剂α-Fe2O3在催化降解RhB过程中具有协同作用,并据此为复合催化剂在H2O2和光照同时存在下的催化过程提出了一个可能的反应机理。最后利用循环实验、以及光催化反应后XRD图谱的对比验证了α-Fe2O3/g-C3N4具有较好的稳定性。本论文第四章采用非金属材料g-C3N4与异相类Fenton试剂Cu2(OH)PO4/H2O2复合。首先利用传统水热法合成出含不同Cu2(OH)PO4质量分数的Cu2(OH)PO4在可见光和H2O2存在下催化降解RhB,发现30%Cu2(OH)PO4显示出最优的催化效率,其一级反应速率为0.093min-1,分别是Cu2(OH)PO4的Fenton氧化过程和g-C3N4光催化过程反应速率的12和2.4倍。通过对比复合催化剂在有无光照、有无添加H2O2等条件下的催化降解反应,证明光催化剂g-C3N4和异相类Fenton试剂Cu2(OH)PO4在催化氧化过程中具有协同效应。且论文在文献研究和实验基础上,为Cu2(OH)PO4/g-C3N4复合催化剂在H2O2和光照同时存在下的催化过程提出了一个可能的反应机理。最后利用循环实验以及催化反应后XRD图谱的对比验证了复合催化剂具有良好的稳定性。本论文将光催化氧化与类Fenton氧化过程联用,使其成为一种新型的AOT,并探究了复合催化剂在有无光照、有无添加H2O2等条件下的各种催化效应,为AOTs的联用提供了新的研究思路。通过各种效应的对比,我们发现复合催化剂的催化反应速率要大于光催化反应和Fenton反应速率的加和,证明在可见光照射以及H2O2作用下,光催化反应与光Fenton氧化之间存在协同作用。由此可见,光催化氧化和类Fenton氧化技术的组合,它们之间的协同作用可以弥补单一技术的缺陷,使其可以充分利用各自的优势,加速废水中有机染料的催化降解,因此在处理废水领域有着重要地位。
【关键词】：光催化剂 异相Fenton催化剂 复合 协同 氧化石墨烯/MnFe_2O_4 α-Fe_2O_3/g-C_3N_4 Cu_2(OH)PO_4/g-C_3N_4
【学位授予单位】：华东师范大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要6-8
• ABSTRACT8-14
• 第一章 绪论14-29
• 1.1 引言14-15
• 1.2 光催化技术15-20
• 1.2.1 光催化技术概述15-16
• 1.2.2 半导体光催化氧化机理16-18
• 1.2.3 可见光催化剂18-20
• 1.3 Fenton氧化技术20-24
• 1.3.1 Fenton氧化技术概述20
• 1.3.2 Fenton反应及光-Fenton反应的氧化机理20-22
• 1.3.3 异相Fenton和类Fenton技术的应用22-24
• 1.4 Fenton氧化-光催化协同技术研究进展24-26
• 1.4.1 协同作用的定义与评价标准24-25
• 1.4.2 Fenton技术-光催化协同催化技术研究进展25-26
• 1.5 论文的选题思路和主要研究内容26-29
• 第二章 氧化石墨烯/MnFe_2O_4复合催化剂的制备及其催化降解有机染料的研究29-40
• 2.1 引言29-30
• 2.2 实验部分30-33
• 2.2.1 主要试剂30-31
• 2.2.2 实验仪器31
• 2.2.3 GO/MnFe_2O_4复合催化剂的制备31-32
• 2.2.4 催化剂的表征及其催化活性的评价32-33
• 2.3 结果与讨论33-39
• 2.3.1 X射线粉末衍射光谱33-34
• 2.3.2 拉曼光谱34-35
• 2.3.3 复合催化剂的催化性能35-38
• 2.3.4 催化剂反应机理探究38-39
• 2.4 小结39-40
• 第三章 α-Fe_20_3/g-C_3N_4复合催化剂的制备及其催化降解有机染料的研究40-54
• 3.1 引言40-41
• 3.2 实验部分41-44
• 3.2.1 主要试剂41-42
• 3.2.2 实验仪器42
• 3.2.3 α-Fe_2O_3/g-C_3N_4复合催化剂的制备42-43
• 3.2.4 催化剂的表征和及其催化性能的评价43-44
• 3.3 结果与讨论44-52
• 3.3.1 X射线粉末衍射光谱44-45
• 3.3.2 傅里叶红外光谱45-46
• 3.3.3 扫描电镜图(SEM)46-47
• 3.3.4 紫外可见漫反射光谱47
• 3.3.5 复合催化剂的催化性能测试47-50
• 3.3.6 催化剂的催化反应机理探究50-51
• 3.3.7 α-Fe_2O_3/g-C_3N_4在催化反应过程的稳定性探究51-52
• 3.4 小结52-54
• 第四章 Cu_2(OH)PO_4/g-C_3N_4复合催化剂的制备及其催化降解有机染料的研究54-68
• 4.1 引言54-55
• 4.2 实验部分55-56
• 4.2.1 实验试剂55-56
• 4.2.2 实验仪器56
• 4.2.3 Cu_2(OH)PO_4/g-C_3N_4复合催化剂的制备56
• 4.2.4 催化剂的催化性能测试和及其评价56
• 4.3 结果与讨论56-67
• 4.3.1 X射线粉末衍射光谱56-57
• 4.3.2 傅里叶红外光谱57-59
• 4.3.3 扫描电镜图(SEM)59-60
• 4.3.4 紫外可见漫反射光谱60-61
• 4.3.5 复合催化剂的催化性能测试61-64
• 4.3.6 催化剂反应机理探究64-66
• 4.3.7 Cu_2(OH)PO_4/g-C_3N_4在催化反应过程的稳定性探究66-67
• 4.4 小结67-68
• 第五章 结论及论文创新性68-71
• 5.1 结论68-69
• 5.2 本论文创新性69-71
• 参考文献71-83
• 研究生期间发表的科研成果83-84
• 致谢84

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