半导体纳米异质光催化剂的构建及其光生载流子动力学的研究

发布时间：2017-10-01 20:16

  本文关键词：半导体纳米异质光催化剂的构建及其光生载流子动力学的研究

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【摘要】：面对全世界范围内的能源危机和环境问题,半导体光催化技术受到了人们极大的关注,因为它具有巨大的潜力来解决这些问题,比如光催化产氢与光催化降解污染物。然而单一半导体光催化剂存在着一系列缺陷,例如光生电子空穴对快速的复合,对太阳光谱范围的响应有限以及稳定性很差,从而使得它们的光催化效率很低。在过去近10年内很多技术方法都被发展来解决这些问题,其中最常用的技术方法是构建半导体异质结构。最近在这个领域取得的很多成果都意味着构建异质结构可以促进半导体光催化剂的效率。然而,目前这个领域还没有能构成为一个完善的系统,异质结构想要光催化效率更高,更加廉价以及更稳定仍然需要进一步探索。根据上述的背景以及我们的条件,我们设计了一系列的半导体异质结构光催化剂用于光裂解水产氢以及污水处理。具体细节内容如下：1.利用化学气相沉积法(CVD)两步合成了垂直站立的纳米异质结构纳米片阵列,其中核为三氧化钼而壳为可调控的二硫化钼。合成的MoS2/MoOx异质结构纳米片在可见光下对有机染料的催化活性增强了,并且在宽泛的pH值下拥有很好的兼容性,这些优势对实际生产应用是很有意义的。垂直站立的纳米片构建成了三维的网状结构,构建了更大的比表面积,增强对太阳光的吸收以及增多了催化反应的活性位点。最为重要的是,少层的二硫化钼的复合可以优化能带结构从而促进可见光的吸收以及光生电子空穴对的有效分离,与此同时,二硫化钼的保护壳使得该催化剂能够在宽泛的pH值下抵抗光腐蚀。2.利用溶胶凝胶法将氧化锌量子点均匀分散在含有S2-和S032-基团的空穴牺牲剂矩阵中用于高效的光催化产氢。氧化锌量子点与空穴牺牲剂有序的杂化是通过一个水溶于乙醇的动力学过程,形成一个稳定的氧化锌量子点与空穴牺牲剂的复合水溶胶。这样一个复合结构拥有一个稳定持续并且较高的产氢效率达到260μmol h-1 g-1,大约是单纯氧化锌量子点产氢效率的五十倍。提高的光催化效率以及稳定性来源于氧化锌量子点与空穴牺牲剂的复合带来的比表面积增大,捕捉更多的光子,钝化缺陷,消除空穴以及收集光生电子等一系列的协同效应。3.多元的纳米异质结构作为最有吸引力的复合材料已经被应用于能源的转换。就目前来看,构建更为精致的异质结构用于半导体系统内部的电子导向流动传输还需要进一步去研究。因此,我们通过有序的自组装过程构建了一个大面积的三维枝状CuxO/Zn0@Au异质结构包括了氧化铜纳米线以及嫁接的复合了金颗粒的氧化锌纳米碟。这样一个树状的纳米异质结构在p-n异质结,氧化锌极性面和金等离子体振的共同作用下,保证了光生电子和空穴被很好的引导流动传输,分别流向氧化锌纳米碟和氧化铜纳米线树干,从而显著的提高了光催化产氢的效率。
【关键词】：半导体异质结构 光生载流子传输 光催化
【学位授予单位】：扬州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;O644.1
【目录】：

• 摘要2-4
• Abstract4-8
• 第一章 绪论8-22
• 1.1 引言8-9
• 1.2 半导体异质结构光催化研究现状9-17
• 1.2.1 半导体能带理论9-10
• 1.2.2 半导体光催化的分类及其基本原理10-13
• 1.2.3 半导体异质结构的设计方向的现状13-17
• 1.3 光催化异质结构领域存在的问题以及发展方向17-19
• 1.4 本论文主要的研究内容和目的19-20
• 参考文献20-22
• 第二章 MoS_2/MoO_x异质结纳米片对可见光降解有机染料效率以及稳定性的增强22-38
• 2.1 引言22-23
• 2.2 样品制备与表征23-25
• 2.2.1 实验材料23
• 2.2.2 制备方法23-24
• 2.2.3 表征手段24-25
• 2.2.4 光催化降解测试25
• 2.3 结果与讨论25-33
• 2.3.1 MSO异质结构的形貌与微结构25-29
• 2.3.2 吸收光谱29-30
• 2.3.3 光催化降解30-32
• 2.3.4 MSO异质结构的光催化机制32-33
• 2.4 本章小结33-34
• 参考文献34-38
• 第三章 ZnO量子点与空穴牺牲基团的复合结构对光催化产氢的增强38-48
• 3.1 引言38-39
• 3.2 样品制备与表征39-41
• 3.2.1 实验材料39
• 3.2.2 制备方法39-40
• 3.2.3 表征手段40-41
• 3.2.4 光催化产氢测试41
• 3.3 结果与讨论41-46
• 3.3.1 ZnO/HS形貌与微结构41-42
• 3.3.2 量子点表面基团复合修饰的证实42-43
• 3.3.3 光致发光谱(PL谱)43-44
• 3.3.4 ZnO/HS复合结构光催化产氢及机制44-46
• 3.4 本章小结46
• 参考文献46-48
• 第四章 3D枝状Cu_xO/ZnO@Au多元异质结构用于高效的光催化产氢48-73
• 4.1 引言48-50
• 4.2 样品制备与表征50-53
• 4.2.1 实验材料50
• 4.2.2 制备方法50-52
• 4.2.3 表征手段52
• 4.2.4 光催化产氢测试52-53
• 4.3 结果与讨论53-65
• 4.3.1 三维枝状Cu_xO/ZnO@Au异质结的形貌与微结构53-58
• 4.3.2 吸收光谱58-59
• 4.3.3 光催化产氢59-61
• 4.3.4 CZD2@Au异质结构的光催化机制61-62
• 4.3.5 光催化载流子迁移机制的证明62-65
• 4.4 本章小结65-66
• 参考文献66-73
• 第五章 总结和展望73-75
• 参考文献75-76
• 致谢与感悟76-78
• 攻读硕士学位期间论文发表和专利申报情况78-80

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本文编号：955454