乙酸乙酯加氢制乙醇催化剂的研究

发布时间：2017-10-07 21:44

  本文关键词：乙酸乙酯加氢制乙醇催化剂的研究

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【摘要】：燃料乙醇是一种清洁能源,将它作为油品添加剂与汽油混合形成乙醇汽油可以提高汽油的抗爆性能,减少汽车尾气污染物的排放,既符合我国的可持续发展战略,又是一种应对能源危机的重要手段,具有十分重要的经济价值和战略意义。乙酸乙酯加氢制乙醇是一种生产乙醇的新工艺,制备高效廉价的催化剂和寻找合适的工艺条件是研究该工艺的关键。本文采用并流共沉淀法制备了铜基催化剂并在固定床反应器中对其催化乙酸乙酯加氢的反应性能进行评价。采用N2低温吸附、X射线衍射(XRD)、热重分析(TG-DTG)、扫描电镜(SEM)、N2O化学吸附、程序升温吸附(H2-TPR)和程序升温脱附(H2-TPD)等表征手段研究助剂改性对于催化剂的织构性质和反应性能的影响。实验结果表明,助剂改性的催化剂均具有类水滑石结构的前驱体,焙烧后催化剂中Cu组分的粒径较小,比表面积较大,对于乙酸乙酯加氢制乙醇反应具有较好的催化效果。在CuO/Al2O3中加入Zn助剂,当Zn/Al摩尔比为1时,催化剂获得较高的乙酸乙酯转化率和乙醇选择性；不同助剂Mn、Co、Ni、Mg对CuOZnO/Al2O3的改性结果表明,添加Mn助剂的催化剂具有较高的乙酸乙酯转化率和乙醇选择性；不同Mn/Al比含量的催化剂的评价结果表明,当Mn/Al摩尔比为0.6时,在260℃、2MPa、 WHSV=1.6h-1、氢酯摩尔比为4的条件下,乙酸乙酯的转化率为75.86%,乙醇选择性为95.23%。
【关键词】：乙醇 乙酸乙酯加氢 铜基催化剂 类水滑石 共沉淀
【学位授予单位】：华东理工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TQ223.122
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第1章 前言10-12
• 1.1 研究背景10-11
• 1.2 主要研究内容11-12
• 第2章 文献综述12-29
• 2.1 乙醇生产工艺12-21
• 2.1.1 发酵法12-15
• 2.1.2 乙烯水合法15-16
• 2.1.3 煤制燃料乙醇16-21
• 2.2 乙酸乙酯加氢研究进展21-29
• 2.2.1 乙酸乙酯加氢的反应机理21-22
• 2.2.2 乙酸乙酯加氢的技术路线22-25
• 2.2.3 乙酸乙酯加氢的催化剂25-29
• 第3章 实验部分29-37
• 3.1 催化剂制备29-30
• 3.1.1 试剂与原料29-30
• 3.1.2 实验设备30
• 3.1.3 制备方法30
• 3.2 催化剂表征30-32
• 3.2.1 N_2低温吸附30-31
• 3.2.2 X射线衍射(XRD)31
• 3.2.3 热重分析(TG-DTG)31
• 3.2.4 程序升温还原(TPR)31
• 3.2.5 程序升温还原(TPD)31
• 3.2.6 N_2O化学吸附31-32
• 3.2.7 扫描电镜(SEM)32
• 3.3 催化剂评价32-37
• 3.3.1 实验准备32-33
• 3.3.2 实验流程33-34
• 3.3.3 产物分析34-36
• 3.3.4 数据处理36-37
• 第4章 Zn助剂对CuO/Al_2O_3催化剂反应性能的影响37-52
• 4.1 催化剂制备37
• 4.2 催化剂表征37-46
• 4.2.1 N_2低温吸附37-39
• 4.2.2 X射线衍射(XRD)39-41
• 4.2.3 热重分析(TG-DTG)41-42
• 4.2.4 扫描电镜(SEM)42-44
• 4.2.5 N_2O化学吸附44-45
• 4.2.6 程序升温还原(H_2-TPR)45
• 4.2.7 程序升温脱附(H_2-TPD)45-46
• 4.3 催化剂评价46-52
• 4.3.1 Zn/Al比对催化反应性能的影响46-47
• 4.3.2 操作条件对催化反应性能的影响47-52
• 第5章 不同助剂对CuOZnO/Al_2O_3催化剂反应性能的影响52-61
• 5.1 催化剂制备52
• 5.2 催化剂表征52-57
• 5.2.1 N_2低温吸附52-54
• 5.2.2 X射线衍射(XRD)54-55
• 5.2.3 N_2O化学吸附55-56
• 5.2.4 程序升温还原(H_2-TPR)56
• 5.2.5 程序升温脱附(H_2-TPD)56-57
• 5.3 催化剂评价57-61
• 5.3.1 不同助剂对催化反应性能的影响57-58
• 5.3.2 操作条件对催化反应性能的影响58-61
• 第6章 Mn助剂对CuOZnO/Al_2O_3催化剂反应性能的影响61-70
• 6.1 催化剂制备61
• 6.2 催化剂表征61-66
• 6.2.1 N_2低温吸附61-63
• 6.2.2 X射线衍射(XRD)63-64
• 6.2.3 N_2O化学吸附64-65
• 6.2.4 程序升温还原(H_2-TPR)65-66
• 6.2.5 程序升温脱附(H_2-TPD)66
• 6.3 催化剂评价66-70
• 6.3.1 Mn/Al比对催化反应性能的影响66-67
• 6.3.2 操作条件对催化反应性能的影响67-70
• 第7章 结论70-72
• 7.1 Zn助剂对CuO/Al_2O_3催化剂反应性能的影响70
• 7.2 不同助剂对CuOZnO/Al_2O_3催化剂反应性能的影响70-71
• 7.3 Mn助剂对CuOZnO/Al_2O_3催化剂反应性能的影响71-72
• 符号说明72-73
• 参考文献73-79
• 致谢79-80
• 硕士学习期间论文发表情况80

【参考文献】

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本文编号：990248