复合可见光催化材料的制备及其性能研究

发布时间：2017-10-08 09:30

  本文关键词：复合可见光催化材料的制备及其性能研究

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【摘要】：近年来,随着水环境污染日益加剧,环境污染处理技术得到快速发展。然而,在自然条件下,大部分污染物通过传统微生物处理、物理和化学等方法很难完全降解,这就要求我们寻求一种有效的方法处理这些难以降解的有机污染物。其中,光催化氧化技术因为能耗低、无二次污染等优点被广泛研究。另外,光催化技术还可用于水的光解,实现清洁能源氢的制备,从而实现太阳能的转换和有效利用。ZnO由于高催化活性、安全及无毒性、化学稳定性、无二次污染等优点,被认为是最具有发展、应用前景的绿色环保光催化材料。然而,ZnO的带隙值较宽,使其只能吸收太阳光中所占比值较少的紫外光,降低了太阳能的利用率。因此,如何高效利用太阳光成为国内外研究的重点。目前研究工作者们主要集中研究两方面:(1)对常用光催化剂进行修饰改性以增大其光响应范围;(2)开发新型光催化材料。催化材料的活性大小是和结构以及形貌密切相关的,因此,控制材料的形貌及结构以提高催化活性成为光催化领域的主要研究方向。在本论文中,我们围绕不同光催化材料的制备以及性能研究展开工作:(1)以纳米级的ZnO为乳化剂,Fe_3O_4的苯胺分散液为分散相,水为连续相,通过Pickering乳液法一步合成具有磁分离性能且具有核壳结构的PANI-Fe_3O_4@ZnO微球。通过XRD,XPS,SEM,TEM和UV-vis等测试手段对该光催化剂进行了表征。Fe_3O_4镶嵌在聚苯胺的内部。由于聚苯胺本身可以吸收可见光且聚苯胺的存在能有效降低电子与空穴的复合几率,延长电子与空穴的复合时间,从而提高光生电子和空穴的利用率,增强复合材料的光催化活性。(2)首先以沉积-沉淀法合成具有异质结结构的ZnO/AgBr复合材料,由于AgBr和AgI之间溶度积常数的差异,可以采用简单的离子交换方法,以I-取代AgBr中的Br-从而在AgBr的表面生成部分AgI,形成新型ZnO/AgBr/AgI复合光催化材料。通过XRD,XPS,TEM和UV-vis等测试手段对该光催化剂进行了表征。ZnO/AgBr/AgI复合光催化材料被成功制备并且AgBr/AgI的存在可以有效提高ZnO/AgBr/AgI复合材料的光催化活性。(3)以化工院自制有机酸改性蒙脱土(OMMT)为原料,采用原位还原的方法制备了AgCl/Ag/OMMT纳米复合材料,由于OMMT的层间距(1.60 nm),AgCl/Ag负载到剥离状态的OMMT,OMMT充当还原剂的同时也为稳定剂。通过XRD,SEM,TEM,BET,XPS,UV-vis等测试手段对该光催化剂进行了表征。剥离状态蒙脱土的存在增大了复合材料的比表面积,贵金属Ag纳米颗粒产生的SPR效应实现了光生电子-空穴的快速分离,这些都可以使该复合材料的光催化活性提高。(4)一步法在没有其他还原剂添加的情况下,以OMMT为原料制备OMMT-Ag量子点复合材料。蒙脱土本身带有硅醇键,具有一定的还原性。蒙脱土被用作稳定剂的同时用作还原剂还原银量子点,将Ag量子点负载到剥离态的OMMT上以达到增强Ag催化活性的目的。
【关键词】：可见光 光催化材料 光催化活
【学位授予单位】：石河子大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36
【目录】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第一章 文献综述11-21
• 1.1 引言11
• 1.2 半导体光催化简介11-13
• 1.2.1 光催化材料简介11-12
• 1.2.2 半导体光催化的基本原理12
• 1.2.3 半导体光催化的特点12-13
• 1.3 影响半导体复合材料光催化反应的因素13-15
• 1.3.1 晶相结构的影响13
• 1.3.2 能带结构的影响13-14
• 1.3.3 光催化材料晶粒尺寸的影响14
• 1.3.4 光催化材料比表面积的影响14-15
• 1.4 光催化的应用领域15-18
• 1.4.1 太阳能光催化分解水制氢15
• 1.4.2 光催化与杀菌15-17
• 1.4.3 光催化与污水处理17-18
• 1.4.4 光催化与自清洁18
• 1.5 光催化材料的研究进展18-19
• 1.5.1 基于宽带隙光催化剂的改性18-19
• 1.5.2 新型窄带隙半导体光催化材料19
• 1.6 本论文的科学思想及意义19-21
• 1.6.1 科学思想及研究内容19-20
• 1.6.2 本论文的技术路线图20-21
• 第二章 实验药品与仪器21-24
• 2.1 实验药品和仪器21-22
• 2.2 复合材料表征22-23
• 2.2.1 X-射线衍射光谱仪（XRD）22
• 2.2.2 X-射线光电子能谱（XPS）22
• 2.2.3 紫外-可见吸收光谱（UV-vis）22
• 2.2.4 透射电子显微镜（TEM）22
• 2.2.5 扫描电子显微镜（SEM）22
• 2.2.6 能量色散X-射线光谱仪（EDX）22-23
• 2.2.7 N_2吸附-脱附平衡等温线（BET）23
• 2.2.8 磁性性能分析23
• 2.3 复合材料光催化性能测试23-24
• 第三章 PANI-Fe_3O_4@ZnO复合材料的制备及其光催化性能研究24-34
• 3.1 引言：24
• 3.2 实验部分24-25
• 3.2.1 Fe_3O_4微球的制备24-25
• 3.2.2 PANI-Fe_3O_4@ZnO复合材料的制备25
• 3.3 实验结果与讨论25-33
• 3.3.1 ZnO做乳化剂形成的乳液25
• 3.3.2 XRD分析25-26
• 3.3.3 XPS分析26-27
• 3.3.4 TEM和SEM分析27-28
• 3.3.5 FT-IR分析28-29
• 3.3.6 磁响应性分析29-30
• 3.3.7 光学性能分析30
• 3.3.8 N_2吸附-脱附平衡等温线（BET）分析30-31
• 3.3.9 光催化性能的研究31-32
• 3.3.10 光催化机理研究32-33
• 3.4 本章小结33-34
• 第四章 ZnO/AgBr/AgI复合材料的制备及其光催化性能研究34-40
• 4.1 引言34
• 4.2 实验部分34-35
• 4.2.1 ZnO/AgBr的制备方法34
• 4.2.2 ZnO/AgBr/AgI的制备34-35
• 4.3 实验结果与讨论35-39
• 4.3.1 XRD分析35
• 4.3.2 XPS分析35-36
• 4.3.3 UV-vis分析36
• 4.3.4 TEM分析36-37
• 4.3.5 光催化性能研究37-38
• 4.3.6 降解机理研究38-39
• 4.4 本章小结39-40
• 第五章 AgCl/Ag/OMMT复合材料的制备及其光催化性能研究40-48
• 5.1 引言40
• 5.2 实验部分40-41
• 5.3 实验结果与讨论41-47
• 5.3.1 制备机理研究41
• 5.3.2 XRD分析41-42
• 5.3.3 XPS分析42
• 5.3.4 TEM和SEM分析42-44
• 5.3.5 UV-vis分析44-45
• 5.3.6 N_2吸附-脱附平衡等温线（BET）分析45
• 5.3.7 光催化性能的研究45-47
• 5.3.8 降解机理研究47
• 5.4 本章小结47-48
• 第六章 OMMT-Ag量子点复合材料的制备及其催化性能研究48-55
• 6.1 引言：48
• 6.2 实验部分48-49
• 6.3 实验结果与讨论49-53
• 6.3.1 XRD分析49
• 6.3.2 XPS分析49-50
• 6.3.3 光学性能分析50-51
• 6.3.4 N_2吸附-脱附平衡等温线（BET）分析51
• 6.3.5 TEM分析51-53
• 6.3.6 催化性能的研究53
• 6.4 本章小结53-55
• 第七章 结论与展望55-57
• 7.1 结论55
• 7.2 展望55-57
• 参考文献57-65
• 致谢65-66
• 作者简介66-67
• 导师评阅表67

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本文编号：993271