氧化钆中子吸收材料制备及性能研究

发布时间：2018-04-12 11:51

  本文选题：氧化钆 + 纳米粉体　； 参考：《山东大学》2017年硕士论文

【摘要】：在稀土元素中,钆的平均中子吸收截面为36300 Barn,热中子能量为1E-4～1E-1 eV时,其中子吸收截面为1×103～8×105Barn。钆通常以氧化钆(Gd2O3)的形式存在,利用Gd2O3良好的中子吸收性和耐高温性,可将其用作核反应堆中的中子吸收材料。本文采用微波辅助溶液燃烧法合成纳米Gd2O3粉体,并研究了Gd2O3陶瓷的制备工艺,采用蒙特卡罗软件模拟了 Gd2O3陶瓷和丁基橡胶基Gd2O3中子屏蔽材料的中子吸收性能。以微米级Gd2O3为原料,并溶解于硝酸中作为氧化剂,分别以柠檬酸、醋酸和草酸为螯合剂,采用微波辅助溶液燃烧法制备前驱体,锻烧后制得纳米Gd2O3粉体。分别研究了柠檬酸、醋酸、草酸三种螯合剂对微波燃烧过程的影响。结果表明,相对于草酸和醋酸,柠檬酸作为螯合剂时,有机/无机杂化程度高。当Gd3+:柠檬酸摩尔比为6:2时制备的前驱体表现出均匀疏松且多孔的网状结构,此结构有利于制得分散性良好的纳米Gd2O3粉体。煅烧制度对Gd2O3粉体结晶性及粒径影响的研究表明:800 ℃保温120 min所得Gd2O3呈现单一立方晶相,结晶性优良。Gd2O3粉体颗粒呈球形,平均粒径约为25nm。分别以Dy2O3、CeO2、Y2O3、YAG作为烧结助剂,在空气气氛中烧结制备了 Gd2O3陶瓷。研究了烧结制度(烧结温度、保温时间)和烧结助剂对Gd203陶瓷相对密度、力学性能(显微硬度、弯曲强度、断裂韧性)、热学性能(热导率、热膨胀系数)的影响。研究结果表明,纯Gd2O3陶瓷在1600 ℃、保温2 h烧结时,其相对密度为93.79%,显微硬度、弯曲强度、断裂韧性分别为3.8 GPa、162.50 MPa、3.53 MPa.m1/2。以 Dy2O3、CeO2、Y2O3、YAG 分别作为烧结助剂,都能显著促进Gd203陶瓷的烧结致密化。当YAG的添加量为3 wt.%时Gd203陶瓷的相对密度、显微硬度、弯曲强度、断裂韧性分别可达97.38%、8.9 GPa、300.23 MPa、3.94MPa·m1/2。纯Gd203陶瓷的热导率和平均热膨胀系数分别为3.01 W/(m-K)、2.52×10-6K-1(40～950℃)。当 YAG 添加量为 9wt.%时,热导率可达4.61 W/(m·K)。当Y2O3添加量为3 wt.%时,Gd2O3陶瓷平均热膨胀系数为2.64×10-6K-1。综合考虑Gd203陶瓷的相对密度、力学性能和热学性能,添加3 wt.%YAG的Gd2O3陶瓷综合性能较佳。MCNP模拟结果表明,在热中子(1E-4～1E-1 eV)辐照下,当Gd2O3陶瓷相对度由90%升高到100%时,吸收体的中子吸收率由86.1%升高至88.8%,控制棒的中子吸收率由50.7%升高至54.2%。以丁基橡胶为基体,聚乙烯为快中子慢化剂,氢氧化铝为阻燃剂,炭黑为补强剂,分别以纳米级Gd2O3和微米级Gd2O3为中子吸收剂,制备了中子屏蔽材料。研究结果表明:Gd2O3粉体粒径和含量对中子屏蔽材料的力学性能和中子吸收性能有较大影响。Gd2O3含量在0vol.%～3vol.%的范围内,随着含量的增加,材料的中子吸收率逐渐增大,添加纳米Gd203粉体时中子吸收率可达99.8%。相反,随着Gd2O3含量的增加,材料的力学性能逐渐下降。在添加纳米Gd2O3量为3 vol.%时,屏蔽材料的拉伸强度、断裂伸长率、撕裂强度分别从0%时的12.45 MPa,670.8%,84.89 kN/m 分别下降至 9.65 MPa,611.5%,69.10 kN/m;添加微米级Gd2O3粉体3 vol.%时分别下降至8.78 MPa,582.1%,66.89 kN/m。综合考虑力学性能和中子吸收性能,选择添加1.5 vol.%纳米Gd203粉,能制得更好性能的中子屏蔽材料,拉伸强度、断裂伸长率、撕裂强度分别为10.79 MPa,634.1%,71.23 kN/m。高性能Gd2O3陶瓷以及丁基橡胶基Gd2O3中子屏蔽材料的制备,将拓展Gd2O3在核反应堆、核电站、核燃料处理工厂以及加速器等中子屏蔽方面的应用。
[Abstract]:......
【学位授予单位】：山东大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TQ133.3

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本文编号：1739609