介孔二元金属氧化物纳米棒析氧催化剂的制备及性能研究

发布时间：2018-04-13 17:06

  本文选题：电解水 + 析氧反应　； 参考：《太原理工大学》2017年硕士论文

【摘要】：氢能以清洁无污染、热值高、可再生等优点受到人们的广泛关注,有望成为未来的重要能源。在氢能的应用中,储氢是前提,制氢是关键。其中电解水制氢以其工艺简单、产品纯度高、环保无污染等特点成为了最有前途的制氢手段,但由于能耗高限制了其大规模应用。目前电解水制氢技术能耗主要集中在阳极析氧反应,所以寻求一种廉价易得、性能高、稳定性强的阳极析氧催化剂成为了氢能应用的主要难题。Ni基、Co基等过渡金属氧化物因其成本低、析氧性能高等优点成为了当前析氧催化剂的主要研究热点,但其仍有稳定性较差以及催化活性比贵金属氧化物催化剂低等问题。研究证明,通过化学改性和结构改性可以进一步提高过渡金属氧化物催化剂的析氧性能。基于此,本文通过元素掺杂以及纳米调控的手段制备了一系列Ni_(1-x)Fe_xO_y、Co1-xFexOy材料,得到了性能优异的析氧催化剂并深入探讨了结构、组成成分与催化性能之间的关系。具体内容有:(1)通过空气氛围下350℃热分解NiFe基配位聚合物前驱体制备了不同Fe掺杂量的一维Ni_(1-x)Fe_xO_y(0≤x≤1)多孔纳米棒,结构表征结果表明随着Fe含量的增加催化剂晶粒尺寸先减小后增加且物质组成发生改变,当Fe的含量为20 at%时,催化剂为NiO,33 at%Fe含量的催化剂是NiO/NiFe_2O_4的异质结构,Fe含量为66 at%得到了尖晶石氧化物NiFe_2O_4,Fe含量为100at%时,催化剂为α-Fe2O3。电化学测试结果表明随着Fe含量的增加析氧性能先增强后降低,其中NiO/NiFe_2O_4的异质结构(33 at%Fe)性能最优,过电位为302 mV,Tafel斜率为42 mV/dec。根据结构与性能的结果,深入研究了其构效关系。(2)分别在300℃/400℃/450℃下热解33 at%Fe催化剂前躯体,得到的催化剂与350℃时比较。结构表征显示300℃时前驱体还原不完全,450℃时催化剂中出现α-Fe2O3。电化学测试结果表明350℃时得到的NiO/NiFe_2O_4异质结构性能最优。(3)分别在300℃/400℃/450℃下热解66 at%Fe催化剂前躯体,得到的催化剂与350℃时比较。结果表明350℃得到的尖晶石氧化物Ni Fe_2O_4性能最优,过电位为342 mV,Tafel斜率为44 mV/dec。(4)利用相同的方法制备了不同Fe掺杂量的一维Co1-xFex Oy(0≤x≤1)多孔纳米棒。通过结构表征发现,随着Fe含量的增加催化剂(100 at%Fe除外)晶粒尺寸逐渐较小,比表面积逐渐增大。电化学测试后发现16 at%Fe催化剂性能最优,表明Fe掺杂量是影响催化剂性能的主要因素。
[Abstract]:A series of Ni _ ( 1 - x ) Fe _ x O _ y ( 0 鈮，

本文编号：1745415