钽基纳米材料的形貌控制及光催化制氢性能研究

发布时间：2018-04-14 07:03

  本文选题：(NH4)2Ta2O3F6纳米管 + Ta2O5纳米片　； 参考：《哈尔滨师范大学》2015年硕士论文

【摘要】：钽基纳米光催化材料具有较高的导带位置,其光生电子有较强的还原能力,因此,使其在光催化分解水制取氢气领域有着非常广阔的前景。本文采用水热法和煅烧法成功制得了(NH4)2Ta2O3F6纳米管、Ta2O5纳米片、Na2Ta2O6和NaTaO3纳米粒子光催化剂。并研究了负载贵金属Pt对(NH4)2Ta2O3F6纳米管和Ta2O5纳米片光催化制氢活性的影响。本文运用SEM、TEM、EDS、XRD、BET、XPS和UV-Vis DRS等测试方法,讨论了所制备光催化剂的形貌、大小、元素组成、晶体结构以及对光谱的响应区域,并对其光催化分解水制取氢气的活性进行了研究和探讨。首先,采用水热合成法,在不同的水热条件下制得了形貌不同的钽基纳米材料。实验结果表明,在HF为0.2 mL,水热温度180℃,水热时间为24 h这一条件下,合成的(NH4)2Ta2O3F6纳米管较长,管径均一,且为暴露{202}晶面的斜方晶系(NH4)2Ta2O3F6单晶半导体材料。DRS测试显示,(NH4)2Ta2O3F6纳米管在紫外光区域有很强的吸收,且光催化剂的禁带宽度是3.67 eV。同时,对样品进行了9个小时的制氢循环稳定性测试,可知纳米管有很好的制氢稳定性。为了提高(NH4)2Ta2O3F6纳米管的光催化制氢活性,运用了光化学还原法,在(NH4)2Ta2O3F6纳米管的表面上负载了Pt贵金属。实验结果表明,当Pt的负载量为0.6%时,其光催化分解水制氢活性最高,是未负载(NH4)2Ta2O3F6纳米管的1.46倍。其次,以(NH4)2Ta2O3F6纳米管为前驱体,在不同的煅烧条件下对样品进行了煅烧,从SEM的分析结果可知,在300℃煅烧2 h的条件下,制备出了厚度均一,棱角清晰的纳米片状结构的样品。由XRD分析结果表明,所制得的纳米片为斜方晶系的Ta2O5,并且该样品有很好的结晶度。在紫外光照射下,对制备的Ta2O5纳米片和商业Ta2O5的光催化制氢活性和循环稳定性进行了测试,实验结果表明,Ta2O5纳米片的制氢活性是商业Ta2O5的3倍,且两种Ta2O5均具有很好的制氢稳定性。此外,对Ta2O5纳米片进行了贵金属Pt的负载,并对其在不同体系中的可见光催化制氢活性进行了测试。最后,运用水热合成法,在不同的NaOH浓度下,制备出了Na2Ta2O6和NaTa O3纳米粒子光催化剂。SEM分析显示,所制备的样品均为尺寸很小的纳米粒子。XRD分析结果表明,当NaOH浓度由0.5 mol/L增大到1.0 mol/L时,所制备的样品由Na2Ta2O6转变为NaTaO3。同时,对所制备的纳米粒子进行了光催化分解水制氢的测试。测试结果显示,立方晶型Na2Ta2O6的制氢活性比斜方晶系NaTaO3的制氢活性小很多。且当NaOH浓度为2.0 mol/L时,所制备的NaTaO3纳米粒子的制氢活性最高,为1124.72 umol/g。
[Abstract]:Tantalum based nanocrystalline photocatalytic materials have high conduction band position and strong reduction ability of photogenerated electrons. Therefore, tantalum nanocrystalline photocatalytic materials have a very broad prospect in the field of photocatalytic decomposition of water to produce hydrogen.In this paper, NH _ 4N _ 2TA _ 2O _ 3F _ 6 nanotubes, Na _ 2TA _ 2O _ 6 and NaTaO3 nanoparticles photocatalysts were successfully prepared by hydrothermal method and calcination method.The effect of supported noble metal Pt on the photocatalytic activity of NH _ 4N _ 2TA _ 2O _ 3F _ 6 nanotubes and Ta2O5 nanoparticles for hydrogen production was investigated.In this paper, the morphology, size, elemental composition, crystal structure and spectral response region of the prepared photocatalyst were discussed by means of UV-Vis DRS and UV-Vis DRS. The photocatalytic activity of the photocatalyst for the preparation of hydrogen from water was studied and discussed.Firstly, tantalum based nanomaterials with different morphologies were prepared by hydrothermal synthesis under different hydrothermal conditions.The experimental results show that under the conditions of 0.2 mL HF, 180 鈩，

本文编号：1748208