载氧双功能材料的构建及反应特性研究

发布时间：2016-11-17 21:36

  本文关键词：新型节能CO_2零排放工艺——化学循环燃烧技术，由笔耕文化传播整理发布。

《西北大学》 2015年

化学循环干气重整用催化—载氧双功能材料的构建及反应特性研究

刘莹  

【摘要】：化学循环干气重整(CLDR)作为一种新型的CO2捕集技术,它既可以实现含碳燃料的高效利用,又可以实现CO2的廉价捕集和定向转化。在CLDR系统中,决定其运转的关键是氧载体,其实质就是氧化还原催化剂。因此,本文就CLDR系统用催化-载氧双功能材料从微观结构、氧移动能力等方面进行探索研究,力图为开发出高效高活性的氧载体提供一些科学依据。采用共沉淀法制备了铁基氧化物(Fe2O3/Al2O3)、钙钛矿(ABO3)以及铁基六铝酸盐(LaFe3Al9O19)三种不同的氧载体,并且将其焙烧至不同温度。对不同系列的氧载体通过XRD、BET以及SEM等手段进行表征,分析其物化性能。根据反应需要自主设计并搭建了一套化学循环干气重整用实验设备,并且使用该设备对所制备的氧载体进行活性评价,考察了反应过程中甲烷转化率、氢气选择性、失去晶格氧后活化C02的能力以及循环稳定性,并与其物化性能进行关联分析。研究发现：对于铁基氧化物,适度温度焙烧(900℃～1000℃)的氧载体有较高且稳定的转化活性,高温焙烧的样品出现了大面积的严重烧结从而影响了催化活性。钙钛矿样品虽然其比表面积小,但是无论是反应活性还是稳定性都优于铁基氧化物,尤其是在循环实验中,焙烧温度为1100℃的钙钛矿样品呈现出了很高的反应活性和循环稳定性,其对甲烷的转化率始终保持在60%以上。但是,在多次实验中发现钙钛矿会出现坍塌现象。相比与铁基氧化物和钙钛矿,铁基六铝酸盐呈现出了良好的活性以及高温稳定性。即使当焙烧温度达到1200℃时,铁基六铝酸盐依然保持有高的比表面积(10 m2/g),是相同焙烧温度下铁基氧化物的3倍。焙烧温度为1000℃～1100℃的样品均呈现出高的甲烷转化率和高的氢气选择性,在反应的前7 min,1000℃的样品都保持有100%的甲烷转化率。特别地,即使当焙烧温度达到1200℃,铁基六铝酸盐也呈现出高的氢气选择性,在反应的10 min内就达到了90%以上。这是由于六铝酸盐的独特结构使得其在高温焙烧下依然含有大量的晶格氧,因此具有良好的反应活性。总之,综合比较抗烧结能力、反应活性以及循环稳定性,铁基六铝酸盐都较钙钛矿和铁基氧化物呈现出了良好的性能。

【关键词】：
【学位授予单位】：西北大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2015
【分类号】：TQ426;TB34
【目录】：

下载全文 更多同类文献

CAJ全文下载

(如何获取全文？ 欢迎：购买知网充值卡、在线充值、在线咨询)

CAJViewer阅读器支持CAJ、PDF文件格式

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 吴黎明;潘卫国;郭瑞堂;张晓波;;富氧燃烧技术的研究进展与分析[J];锅炉技术;2011年01期

2 代小平;余长春;;LaMO_3纳米复合钙钛矿氧载体化学循环重整甲烷制合成气[J];催化学报;2011年08期

3 郭晓明;毛东森;卢冠忠;王嵩;;CO_2加氢合成甲醇催化剂的研究进展[J];化工进展;2012年03期

4 刘树模;尉继英;江锋;左敏;蔡冰;;钙钛矿La_(1-x)K_xCoO_3纳米晶的制备与结构及其对炭烟的催化燃烧性能[J];过程工程学报;2007年06期

5 张东明;杨晨;周海滨;;二氧化碳捕集技术的最新研究进展[J];环境保护科学;2010年05期

6 王琦;程易;吴昌宁;金涌;;新型节能CO_2零排放工艺——化学循环燃烧技术[J];化学进展;2008年10期

7 何鸣元;孙予罕;;绿色碳科学——化石能源增效减排的科学基础[J];中国科学:化学;2011年05期

8 ;Progress of energy system with chemical-looping combustion[J];Chinese Science Bulletin;2009年06期

9 王珂;林志娇;江志东;;甲烷催化燃烧整体型催化剂研究进展[J];天然气化工(C1化学与化工);2009年01期

10 庄卫东,崔向中,鱼志坚,黄小卫,何华强,盛照昆,韩钧祥;掺杂对BaAl_(12)O_(19)∶Mn荧光粉晶体结构和发光性能的影响[J];中国稀土学报;2001年06期

中国博士学位论文全文数据库 前1条

1 房玉真;纳米钙钛矿催化剂用于CO加氢反应的研究[D];天津大学;2011年

【共引文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 袁秋华,杨儒,李友芬,刘见祥;Ba_(0.5)Mg_yAl_(12-x)Mn_xO_(19)红色荧光粉的合成工艺及发光性能研究[J];北京化工大学学报(自然科学版);2005年05期

2 张佳瑾;李建伟;朱吉钦;王越;陈标华;;助剂对Cu-Mn复合氧化物整体式催化剂催化低浓度甲烷燃烧反应性能的影响[J];催化学报;2011年08期

3 张晓明;朱月华;王海波;井艳军;;铝酸盐红色荧光粉研究进展[J];材料导报;2008年S1期

4 张俊英,张中太,唐子龙;六铝酸盐基荧光粉的发光性能[J];材料科学与工艺;2002年02期

5 董岩;张超;蒋建清;梁步青;刘凯;于金;;掺杂元素对BaAl_(12)O_(19):Mn~(2+)荧光粉发光性能的影响[J];东南大学学报(自然科学版);2005年06期

6 朱宪忠;黄昌清;崔燕;;钡铝酸盐绿荧光粉化学组成对光谱特性的影响[J];电子元件与材料;2009年02期

7 倪海勇;李许波;丁建红;;等离子显示器用荧光粉的研究进展[J];材料研究与应用;2008年02期

8 董岩;蒋建清;吴直森;张超;于金;;化学共沉淀法合成小粒径BaAl_(12)O_(19)∶Mn~(2+)绿色荧光粉[J];功能材料;2005年12期

9 边珊珊;冯翔;傅慧云;马静雯;吴东方;;邻二甲苯催化燃烧催化剂制备方法的研究[J];化工技术与开发;2011年11期

10 严启龙;秦明娜;宋振伟;刘萌;齐晓飞;;钙钛矿型复合氧化物催化剂应用研究进展[J];工业催化;2011年05期

中国重要会议论文全文数据库 前7条

1 陈炜;盛雯倩;赵国锋;路勇;;CH_4/CO_2重整Ni/AlO催化剂Ce改性和强化传热的抗积碳作用[A];中国化学会第28届学术年会第1分会场摘要集[C];2012年

2 朱宪忠;金鸿;李豆;陈森;赵玮;苗向阳;崔燕;;Ba_xAl_(12)O_(19):Mn_z荧光粉X射线衍射分析[A];2007高技术新材料产业发展研讨会暨《材料导报》编委会年会论文集[C];2007年

3 张超;董岩;梁超;吴直森;刘刚;涂宾;蒋建清;;PDP铝酸盐绿色荧光粉基质BaAl_(12)O_(19)的单相合成研究[A];第五届中国功能材料及其应用学术会议论文集Ⅰ[C];2004年

4 张晓明;朱月华;王海波;;铝酸盐红色荧光粉研究进展[A];上海市照明学会成立30周年庆典暨四直辖市照明科技论坛、长三角照明科技论坛、上海市照明学会2008年年会论文集[C];2008年

5 吴晓东;;第15章 新型催化材料[A];中国新材料产业发展报告（2009）[C];2010年

6 谢在库;;绿色能源化工的催化基础[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第12分会：催化化学[C];2014年

7 韩布兴;;绿色化学及绿色碳科学[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——大会邀请报告[C];2014年

中国博士学位论文全文数据库 前10条

1 李宏峰;高表面积铈基复合氧化物的制备与催化氧化性能研究[D];华东理工大学;2011年

2 贺明睿;稀土掺杂六铝酸盐发光材料的制备及发光性能的研究[D];东北大学;2009年

3 李峰;六铝酸盐基发光材料的合成及其发光性能的研究[D];兰州大学;2007年

4 冷静;一维钙钛矿氧化物纳米结构材料的制备及形貌和物性研究[D];吉林大学;2010年

5 张佳瑾;低浓度甲烷流向变换催化燃烧实验研究及模型化[D];北京化工大学;2012年

6 刘碧桃;Eu~(2+)、Mn~(2+)激活的六铝酸盐基发光材料的制备及其发光特性研究[D];兰州大学;2012年

7 刘文晶;无汞荧光灯用荧光材料的制备及发光性能研究[D];兰州大学;2013年

8 赵芳华;由氮、氧配体构筑的过渡金属配合物的结构与性能研究[D];南开大学;2013年

9 李莹莹;金属酞菁/La_(0.8)Ce_(0.2)NiO_3复合催化剂的制备及光催化氧化DBT研究[D];西北大学;2014年

10 张新军;烟气CO_2捕集新技术及传质特性研究[D];青岛科技大学;2014年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 林探厅;化学镀法制备用于有机废气催化燃烧处理的整体式催化剂的研究[D];广东工业大学;2011年

2 张曦;燃烧前捕集CO_2的IGCC发电系统集成与示范研究[D];中国科学院研究生院（工程热物理研究所）;2011年

3 叶春波;钛硅分子筛TS-1的制备及催化性能研究[D];天津大学;2010年

4 关娇;催化去除柴油机尾气排放物NOx和PM的实验研究和数值模拟[D];天津大学;2010年

5 龚攀;我国工业低碳化发展研究[D];华中科技大学;2010年

6 王放;短孔道Pd/Zr-Ce-SBA-15催化剂的制备及其VOCs催化性能研究[D];南京理工大学;2012年

7 王亚雪;二氧化碳复合吸附材料的制备及其性能研究[D];南京理工大学;2012年

8 程维高;Li_4SiO_4的合成及其高温吸收CO_2性能研究[D];郑州大学;2012年

9 方英;氯硅酸镁钙荧光粉的制备、光谱特性与能量传递[D];安徽师范大学;2004年

10 安丽娟;溶胶—凝胶法制备BaAl_（12）O_（19）：Mn[D];哈尔滨工程大学;2004年

【二级参考文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 张强,徐征,千载虎;在CuO-ZnO及CuO-ZnO-ZrO_2催化剂上CO_2/H_2低压合成甲醇的研究[J];催化学报;1989年01期

2 毛利群,徐征,千载虎,黄家生,林治银,徐奕德;CuO/ZnO/ZrO_2催化剂上CO_2加氢反应机理的研究[J];催化学报;1992年03期

3 丛昱,包信和,张涛,孙孝英,梁东白,田金忠,黄宁表;CO_2加氢合成甲醇的超细Cu-ZnO-ZrO_2催化剂的表征[J];催化学报;2000年04期

4 宋焕玲;杨建;赵军;丑凌军;;CO_2在高分散Ni/La_2O_3催化剂上的甲烷化[J];催化学报;2010年01期

5 徐征，千载虎，张强，毛利群，田部浩三，盛世善，，熊国兴;CuO－ZnO基CO_2／H_2合成甲醇催化剂的反应活性中心[J];催化学报;1994年02期

6 师江柳,刘金尧,朱起明,张鎏,张继炎;CuO／ZrO_2超细粒子催化剂的制备和物性结构表征Ⅱ．煅烧温度的影响[J];催化学报;1996年04期

7 鞠佳;;阿尔斯通:无碳排放发电技术的引领者[J];电气应用;2008年23期

8 黄斌;刘练波;许世森;丰镇平;;燃煤电站CO_2捕集与处理技术的现状与发展[J];电力设备;2008年05期

9 张清;陈继辉;卢啸风;刘汉周;;流化床富氧燃烧技术的研究进展[J];电站系统工程;2007年02期

10 米翠丽;阎维平;李皓宇;;富氧燃烧方式下烟气对受热面传热特性影响的数值研究[J];电站系统工程;2009年04期

中国博士学位论文全文数据库 前1条

1 周树田;CO加氢制备C_2含氧化合物铑基催化剂的结构效应[D];中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）;2006年

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 上官荣昌;焙烧温度对镁铝水滑石焙烧产物物性影响的研究[J];淮阴师范学院学报(自然科学版);2002年01期

2 郭俊明;崔茜;刘贵阳;王宝森;翟凤瑞;;温度对硝酸盐体系液相燃烧合成产物LiMn_2O_4的影响[J];红河学院学报;2008年05期

3 唐兆吉;杨占林;彭卫星;姜虹;王继锋;;焙烧温度对加氢脱氮催化剂性能的影响[J];工业催化;2012年07期

4 赵小岐;罗鸽;温新;庄岩;褚小东;邵敬铭;;焙烧温度及焙烧时间对异丁烯部分氧化合成甲基丙烯醛催化剂性能的影响[J];分子催化;2009年06期

5 汪跃民，臧雅茹，赵学庄，缪方明，王瑾玲;NiO在NaY分子筛上的分散研究[J];催化学报;1995年06期

6 葛鑫;李碧静;胡静;陈彤;王公应;胡徐腾;;焙烧温度对二氧化钛催化性能的影响[J];化学工程;2011年11期

7 张卿;何振亮;林性贻;李锦卫;郑起;;焙烧温度对Au/CeO_2-La_2O_3催化剂水煤气变换性能的影响[J];中国稀土学报;2007年05期

8 刘自力;秦祖赠;杨克迪;陈胜洲;哈成勇;;焙烧温度对钨酸铅的结构及光催化活性的影响[J];材料研究与应用;2008年04期

9 杨学仁,殷文娟;粉末状纤维氧化铝的性质及其应用[J];燃料化学学报;1985年02期

10 黄健芳;谭承德;;从硫化铜矿中直接提取胆矾的方法[J];广西化工;1989年04期

中国重要会议论文全文数据库 前10条

1 陆江银;赵震;徐春明;段爱军;张璞;;焙烧温度对HZSM-5分子筛催化裂解正丁烷性能的影响[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年

2 刘杰;刘贵阳;张国伟;王宝森;崔茜;郭俊明;;焙烧温度对醋酸盐体系液相燃烧合成尖晶石型LiMn_2O_4的影响[A];第六届中国功能材料及其应用学术会议论文集（4）[C];2007年

3 宋为聪;史忠华;姚艳玲;陈耀强;龚茂初;;不同焙烧温度对YSZ-Al_2O_3材料性能的影响[A];第六届全国环境催化与环境材料学术会议论文集[C];2009年

4 郑建东;任晓光;宋永吉;;焙烧温度对制备LaMnAl_(11)O_(19-δ)催化剂结构及其甲烷燃烧性能的影响[A];第七届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2010年

5 孙国凤;;在原料中加入添加剂以降低焙烧温度[A];2012年第十五届（南京）国际墙体屋面材料生产技术及装备博览会论文集[C];2012年

6 张晨;郭新闻;王亚男;王祥生;宋春山;;焙烧温度对NH_4F改性纳米HZSM-5的β-甲基萘甲基化性能的影响[A];第十三届全国催化学术会议论文集[C];2006年

7 冼文旭;黄辰;霍超;刘化章;;焙烧温度对Ru/Ba-Mg(Al)O_4性能影响研究[A];第十届全国工业催化技术及应用年会论文集[C];2013年

8 杨霞;马新宾;王胜平;王刚;;焙烧温度对负载型TiO_2/SiO_2催化剂的结构和催化性能的影响[A];第九届全国化学工艺学术年会论文集[C];2005年

9 丁建飞;秦张峰;赵瑞花;王国富;王建国;;焙烧温度对NiO/γ-Al_2O_3催化剂上CO_2气氛中异丁烷耦合脱氢反应性能的影响[A];第七届全国催化剂制备科学与技术研讨会论文集[C];2009年

10 赵国良;杨银娟;;氧化镉纳米颗粒的制备[A];分子筛催化与纳米技术——分子筛协作组2006年学术年会论文集[C];2006年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 史媛媛;载体焙烧温度对氧化铝负载磷化镍结构及HDC性能的影响[D];天津大学;2010年

2 刘莹;化学循环干气重整用催化—载氧双功能材料的构建及反应特性研究[D];西北大学;2015年

3 闫婷婷;典型全氟化合物在介孔氮化碳和磁性介孔氮化碳上的吸附[D];南京理工大学;2014年

4 曹明澈;流变相反应制备纳米LaMO_3及热分解动力学研究[D];广东工业大学;2008年

5 赵文怡;CuO/CeO_2及离子嵌脱型CuO/CeO_2催化剂合成、表征与催化性能[D];内蒙古工业大学;2010年

6 过军芳;改性介孔二氧化钛光催化性质的研究[D];浙江大学;2011年

7 马芳;纳米TiO_2的溶剂热合成及其光降解VOCs研究[D];华中科技大学;2013年

8 陈业娜;用于CO优先氧化的CuO/Co_3O_4-CeO_2三元氧化物催化剂研究[D];天津大学;2013年

9 危晴;纳米氧化锌和氧化锡粒子的制备研究[D];北京化工大学;2003年

10 刘守秀;稀土掺杂钇铁石榴石的结构和磁性能研究[D];吉林大学;2009年

  本文关键词：新型节能CO_2零排放工艺——化学循环燃烧技术，由笔耕文化传播整理发布。

本文编号：179490