以污泥高温热解生物质气为燃料的SOFCs产电与抗积碳研究

发布时间：2019-09-18 02:40

【摘要】：固体氧化物燃料电池(SOFCs)是一种可直接转化燃料中化学能成为电能的电化学装置,具有燃料利用范围广、能效高与应用面广等优点。污水污泥利用微波技术高温热解可以产出大量的生物质气,其气体组分以氢气与含碳气体为主。SOFCs可利用生物质气中的氢气高效产电,但含碳气体的存在却易造成SOFCs阳极的积碳,含碳气体利用时的碳沉积问题已成为阻碍生物质气结合SOFCs产电资源化利用的难点与关键。本课题针对污泥高温热解生物质气作为SOFCs阳极燃料时的碳沉积问题,以模拟生物质气为燃料,首先利用流延技术制备的传统型镍-氧化钇稳定氧化锆(Ni-YSZ)阳极支撑SOFCs考察了产电效能与碳沉积机制;然后采用银浸渍工艺对Ni-YSZ阳极进行改性,研究了阳极改性后SOFCs产电与抗积碳效能;最后使用浸渍技术制备的新型镧钙铁铌阳极SOFCs开展了产电与抗积碳研究。在以生物质气为燃料的Ni-YSZ阳极SOFCs产电与碳沉积中的研究表明:污泥高温热解生物质气是Ni-YSZ阳极支撑SOFCs优异的燃料之一。SOFCs以生物质气为燃料的最大放电功率是以H2为燃料时的90.5%,恒流产电时阳极的碳沉积引起了电池输出电压在先下降后稳定的变化趋势,扫描电镜表征表明电池碳沉积主要集中在阳极表面与阳极室的交汇处。在以生物质气为燃料的Ag改性Ni-YSZ阳极SOFCs产电与抗积碳研究中表明:改进的Ag/Ni-YSZ阳极不仅提升了以H2为燃料时的放电功率,而且提高了CH4为燃料时的抗积碳能力。电池以生物质气为燃料时的最大放电功率密度变化较小。恒流运行时,缩短了恒流输出电压的初始下降段时长,提升了稳定期的输出功率,减少了阳极表面碳沉积厚度。Ag改性阳极对碳氢气催化利用机制的改变是阳极抗积碳的主要原因。在以生物质气为燃料的新型镧钙铁铌阳极SOFCs产电与抗积碳研究中表明:铌掺杂提高了镧钙铁的晶体稳定性,X射线衍射表征证明镧钙铁铌材料在900℃高温还原气氛下仍可保持稳定不分解。Nb5+的掺杂限制了高温还原气氛下Fe3+向Fe2+的转化,是材料稳定性提高的重要原因。放电试验表明,镧钙铁铌阳极对H2和CO具有高催化性能,而对CH4催化性能较低,其中以La0.9Ca0.1Fe0.9Nb0.1O3-δ(LCFNb0.1)材料的性能最为优秀。750℃时,含LCFNb0.1阳极SOFC以生物质气为燃料时的最大功率密度为0.336 W/cm2;恒流运行时,输出电压初始下降期较短且电压下降量较小,稳定期的输出功率约为H2为燃料时的72.5%。铌掺杂镧钙铁阳极对燃料的选择性催化作用使SOFCs以生物质气为燃料时的碳沉积现象得到了高效控制。综上,通过以生物质气为燃料的Ni-YSZ阳极SOFCs获得了电池碳沉积的基础数据和污染机制,进而通过Ag改性提高了Ni-YSZ阳极抗积碳能力,并开发了新型镧钙铁铌替代阳极,高效控制了电池以污泥高温热解生物质气为燃料时的碳沉积,并获得了良好的产电性能。本研究对污泥高温热解生物质气用作SOFCs燃料进行产电资源化和阳极的抗积碳机理研究具有积极意义。
【图文】：

含Ni阳极积碳形成示意图

是试验中对 Ni-YSZ 阳极进行银浸渍的参考示意图。为使量，试验通过改变浸渍液的溶度来进行调整，，使用浸渍溶度分为 1.0 mol/L、3.0 mol/L 和 5.0 mol/L。为了防止阴极和电解质造成影响，在浸渍前需对阴极和电解质层高温防水防腐蚀胶水。防护制备完成后，每颗电池对应渍温度为 80 ℃-100 ℃，浸渍时间为 2 min-10 min。浸渍于玻璃板在烘箱 100 ℃干燥 30 min-60 min。冷却后使用保护胶。在阳极残留的硝酸银晶粒通过 400 ℃-500 ℃烧时间为 30 min-45 min。后取出进行放电和表征测试。
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：博士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X703;TM911.4

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本文编号：2537249