微波法快速合成低维石墨相碳基材料及其性能研究

发布时间：2020-03-18 04:36

【摘要】：多年来,低维石墨相碳基材料的常规加热方法存在着高耗能、长耗时、气氛要求苛刻等缺点,大规模合成具有较高性能的低维石墨相碳基材料显得较为困难。在不断对低维石墨相碳基材料进行形貌调控、掺杂、复合以增强其性能的同时,寻找一种新型合成手段也成为研发材料并投诸于实用的有效手段之一。通过微波直接加热反应体系的微波合成方法逐步进入了研究人员的视野。本论文采用微波法作为研究的主要合成方法,分别探索了微波法在g-C_3N_4光催化剂与碳纳米管合成中所起到的作用,结合表征测试和性能测试对合成的石墨相氮化碳、碳纳米管材料的结构进行研究,验证了微波法的应用前景。利用微波法合成g-C_3N_4光催化剂。完善了自制的微波反应体系,并合成出了具有较高结晶度的g-C_3N_4光催化剂。通过将微波法制备的g-C_3N_4光催化剂与常规加热方法制备的g-C_3N_4光催化剂进行结构、形貌、性能上的对比,初步提出微波法能够有效提高反应效率、降低反应成本,并且对于材料本身能够通过微波场作用及独特的加热方式,制备出形貌更加均匀、结晶度更好的g-C_3N_4光催化剂,有效地减少了g-C_3N_4光催化剂自身存在的结构缺陷,提高其光生载流子的利用率,最终提高了g-C_3N_4光催化剂的制氢活性。将微波法应用于不同的前驱体上,均成功制备出g-C_3N_4光催化剂,证明微波法具有很好的普适性。利用已经成功摸索的微波反应体系,进行了碳纳米管的微波合成,成功制备出了纯相的氧氮共掺杂竹节状碳纳米管。系统的研究了反应的百分比功率、反应的时间和催化剂种类等条件因素对合成的碳纳米管结构和微观形貌的影响。结合表征测试和性能测试,进一步探索了微波法在碳纳米管合成过程中所起到的作用,并对碳纳米管进行了锂电性能的测试。微波法在碳纳米管体系中也能够有效提高碳纳米管的石墨化程度,进而提高其导电性,有利于碳纳米管锂电性能的提高。在不同催化剂体系中,微波法均能够成功制备出碳纳米管。在今后实际应用中,微波法能够降低低维石墨相碳基材料的合成成本、提高其合成效率,具有很好的应用前景。此外,微波法能够有效的保留常规加热方法所制备材料自身固有的特性,在代替传统加热方式方面具有极大的优势。再者,微波能够使低维石墨相碳基材料在形成时的有序程度增加,减少材料本身不可控的结构缺陷,进而提高低维石墨相碳基材料在各个领域的性能。最后,微波法具有很好的普适性。将微波法应用于不同体系中均可以成功制备出与传统加热方法相类似的产物,并在其应用领域具有优异的性能。
【图文】：

结构示意图,碳笼,富勒烯

图 1-1 C60结构示意图990 年，Kratschmer 等人[6]利用直流电弧放电，在得到大量的 C60与 C70后，富勒烯开始进入研究人更大碳笼的 C70、C76、C84、C90等等也相继被研究构的碳笼化合物统称为富勒烯。C60自身具有芳香介于 sp2和 sp3之间，并在整个碳笼形成离域大，除此之外，C60所具有的独特空腔结构也提供了团簇等具有功能性基团的可能性，进一步提高了通过对 C60笼内笼外的改性与修饰，富勒烯在诸多力。首次发现则是在 2004 年，Xu 等人[7]在利用电弧放的过程中。通过粗产品的分离，具有发光性质的碳示。2006 年，Sun 等人[8]则利用激光刻蚀碳靶，功将碳量子点分离出来，在所制备的碳量子点表面后，可以观察到很明显的发光效应。至此，对碳量

碳核,近球形,单壁碳纳米管,粒径

图 1-2 单壁碳纳米管制备中分离出的不同组分碳量子点一般是近球形结构，其粒径小于 10 nm，其结构包含内部的碳核以及表面所富含的诸多含氧官能团。其结构如图 1-3 所示，其内部碳核根据原料或合成方法的不同而具有不同的含氧量，碳量子点表面的基团则更多的是以羧基的形式存在，，此外，不同合成方法也会在碳量子点表面引入不同的表面基团，例如：氨基、羟基、酸根等。正是由于这些基团的存在，碳量子点具有很好的水溶性，能够很好的在水中分散，除水溶性以外，这些基团最重要的作用就是为碳量子点提供诸多反应活性位点，从而使得碳量子点在很多领域都表现出独特的物理、化学性能。除表面所富含的丰富官能团以外，碳量子点的碳核由于不同的原料及合成方法而具有不同的结构，例如：类金刚石结构[19]、石墨烯结构[20]、无定形碳结构[21]等多种形式，不同结构的碳核有着不同的杂化方式，电子在碳核上的运动则为碳量子点提供了更多的功能性，因而碳量子点的应用领域也显的十分广泛。
【学位授予单位】：哈尔滨工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ127.11;O643.36

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