基于碳化钼复合纳米催化剂的合成及其电析氢性能的研究

发布时间：2020-04-09 09:16

【摘要】：目前,电解水是最理想的产氢方式,铂(Pt)被认为是电化学产氢的最佳电极材料。然而,催化剂的成本和含量使Pt催化的氢气生产不适合商业规模。因此,探索低成本、含量丰富、高活性和稳定性的非贵金属析氢反应(HER)电催化剂以取代Pt作为催化剂已成为当务之急。近年来,地球含量丰富的过渡金属碳化物,尤其是碳化钼(Mo_xC),被认为是取代先进而昂贵的Pt族电催化剂的潜在候选材料,但其形貌结构和催化活性仍存在挑战。因此,具有特定形貌和高活性的碳化钼析氢材料得到了广泛研究。本文的研究内容主要分为以下两部分。1.采用碲纳米线模板导向水热碳化法制备了基于氮掺杂碳纳米纤维(N-CNF)的镍-碳化钼(Ni-Mo_2C)纳米材料,并利用XRD、TEM、XPS等测试对其进行了表征。实验研究了不同Ni和Mo摩尔比催化剂的析氢性能,结果表明Ni/Mo摩尔比为0.046的催化剂在酸性电解质中表现出最好的析氢性能,其Tafel斜率为72 mV dec~(-1),10 mA cm~(-2)电流密度对应的过电位为65 m V,并具有优秀的稳定性。同时,该催化剂在碱性电解质中也具有良好的析氢反应活性。2.采用超声辅助和冻干法快速制备了碳化钼(Mo_xC)和镍负载在氮掺杂的还原氧化石墨烯(N-rGO)上,随后利用TEM、XRD、XPS等表征对该复合材料进行物相和结构分析。同时对其析氢性能展开了研究,结果表明在酸性和碱性电解质中催化剂均具有优秀的析氢反应活性,尤其是在碱性电解质中,Ni-Mo_xC/N-rGO在10 mA cm~(-2)电流密度处的过电位为183 mV,Tafel斜率为76mV dec~(-1)。综上所述,电化学研究证明上述碳化钼复合材料具有显著的析氢反应活性和较高的稳定性,为非贵金属电催化剂的制备奠定了良好的基础。
【图文】：

(111)、β-Mo2C (0001)表面和 Mo (110)的计算的电子 d 带结大块 MoxC 的析氢反应活性，目前主要方法是设计各的碳化钼。米颗粒钼纳米颗粒易团聚和聚集，我们通常选择各种载体防是使用具有大的表面积和良好的导电性的纳米碳材体材料中的羧基或羟基官能团有益于在与 Mo 基前驱如，Tuomi 等人[25]以炭黑为载体合成了 Mo2C/C 电极比，其表现出优秀的析氢反应活性。Chen 等人[26上原位碳化钼酸铵制备了β-Mo2C 纳米颗粒，与大块 Mo2C 表现出优秀的电催化活性和稳定性。He 课题制备了小尺寸的碳化钼纳米颗粒，碳化钼纳米颗粒和其表现出优异的析氢反应活性，并且，碳化钼纳米颗片上。

图 2.1 Ni-Mo2C@N-CNF 催化剂制备流程图分剂（Na2TeO3）和聚乙烯吡咯烷酮（PVP，，K=30）均购。氨水（25-28% w/w%），水合联氨（85% w/w%），氯化镍（NiCl2.6H2O）均购于天津光复化学试剂有限)6Mo7O24.4H2O）和 D(+)-氨基葡萄糖盐酸盐购买于国Nafion (5 wt.%)购买于 Sigma-Aldrich 公司。实验中器
【学位授予单位】：兰州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;TQ116.2

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本文编号：2620571