石墨烯的结构调控及其电学和电化学性质研究

发布时间：2020-04-24 18:12

【摘要】：石墨烯由于独特的电学、机械性质以及超高的比表面积等特点有着非常广泛的应用,结构调控对于石墨烯的实际应用至关重要。我们通过对石墨烯进行宏观结构的调控以保证石墨烯较好的电学性能,研究石墨烯在电学领域的应用;对石墨烯进行微观结构的缺陷调控来调节石墨烯表面的电子分布,并研究它在电化学领域的应用。我的主要工作如下:1.采用γ射线法对石墨烯进行了宏观结构的调控,制备了具有超低密度(5mg cm~(-3))、高电导率(0.24 S m~(-1))、优异的机械稳定性(50%应变下800次循环后,最大应力仍保持率大于76%)和电学稳定性(在相同应力下20次循环中的电导率变化几乎相同)的石墨烯海绵(GS)。另外,相同应变下(应变80%时仅为4.2 kPa)的应力较小,较低应力区(0-0.5kPa)的灵敏度(1.03kPa~(-1))高于大多数报道的文献,使得GS可以精确检测低至10Pa的压力信号。为了进一步阐述应力对于灵敏度的作用,我们将CNT添加到石墨烯海绵(GS-nwt%-CNT,n取决于CNT的质量分数)之中来加强石墨烯的强度,发现最大应力的样品(GS-10wt%-CNT)的灵敏度降低至0.81 kPa~(-1),并且仅可以检测到的最低应力为25 Pa。2.通过等离子体对单层石墨烯模型电极进行微观结构的缺陷调控,以每7 s的工作间隔把缺陷浓度控制在0.23×10~(11)～5.04×10~(11) cm~(-2),在-0.6 V的电位下电流密度从11.6增加到42uAcm~(-2)。然而,当缺陷浓度从5.04×10~(11)cm~(-2)增加至6.02×10~(11)cn-2时,电流密度从42uAcm~(-2)减小至34.8uAcm~(-2)。我们针对两种不同电催化活性的缺陷状态(nd5.04×10~(11)cm~(-2);nd6.02×10~(11)cn-2)研究了无掺杂的拓扑缺陷对于碳材料ORR催化活性的影响机制,发现了 Thrower-Stone-Wales缺陷(55-77)对于ORR催化活性提升的机理。
【图文】：

反应效率取决于阴极的氧还原反应的效率。逡逑同类型燃料电池的电极反应有所不同，但其工作原理类似，都是由阴极、阳极、逡逑电解质这几个单元构成。如图１．２所示，，为质子交换膜燃料电池的构成图，整个电逡逑能转化机制主要如下：在阳极催化剂的帮助下，氢气在电极表面发生氧化反应，生逡逑成阳离子（质子）并同时产生与之对应的电子。质子通过质子交换膜的进入到阴极逡逑附近，电子则通过外电路到达阴极并在阴极催化剂的帮助下和氧气反应。虽说燃料逡逑电池的总反应看起来很简单，事实上涉及的电子动力学却是非常复杂［９（Ｗ１１，具体可逡逑以分为二电子以及四电子反应［９２＿９４］。逡逑１０逡逑

图２．１邋Ｙ－射线辐照法合成石墨烯海绵的机理流程图逡逑Ｆｉｇ邋２．１邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ邋ｏｆ邋ｔｈｅ邋ｍｅｃｈａｎｉｓｍ邋ｏｆ邋ＧＳ邋ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ邋ｂｙ邋ｙ－ｒａｙ邋ｍｅｔｈｏｄ逡逑如图２．１所示，在醇－水体系经过Ｙ－射线辐照后产生具有高还原性的氢自由基逡逑（Ｈ＊）水合电子（ｅａｑ）以及乙醇自由基（Ｃ２Ｈ５０＊）。分散后的ＧＯ在这种还原物质逡逑的氛围下被温和的还原（辐射剂率仅为３．１２邋ｋＧｙ．１Ｔ１）后由于含氧官能团的缺失而逡逑由亲水性转为疏水性，而还原后的ＧＯ邋（ｒＧＯ）在疏水作用力以及墨烯表面静电作逡逑用力以及７１－７１共轭键的恢复下实现自组装，形成石墨烯海绵。逡逑２．２．２．２机械性能的测试逡逑采用ＵＴＭ邋２０００电子万能试验机对合成的石墨海绵进行压缩性能和电阻率的逡逑测试，通过石墨烯海绵在压缩－释放过程中通道的变化来记录电阻值的不同。此外，逡逑在测试电阻率时，需要把铜片连接到石墨烯海绵的两端以达到较好的接触，减少电逡逑阻误差，确保石墨烯海绵在压缩－释放的过程中始终可以保持较为准确的测试。逡逑２．２．３样品表征逡逑２．２．３．１冷场扫描电子显微镜逡逑扫描电子显微镜（ＳＥＭ）可以表征出材料表面的微观结构等信息，本实验通过逡逑？ＪＯＥＬＪＳＭ－６７００Ｆ冷场发射扫描电子显微镜，加速电压为５ｋＶ，利用样品本身较好逡逑的导电性
【学位授予单位】：合肥工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ127.11

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本文编号：2639232