氮掺杂多孔碳负载的铜铈催化剂在优先氧化CO中的性能研究

发布时间：2020-06-22 15:11

【摘要】：环境问题日益严重的背景导致了对环境无害能源的高需求,氢气被认为是支持可持续能源发展的重要能源载体,可以作为质子膜燃料电池(PEMFCs)的原料气。但是,电池的铂电极会被工业制氢中残留的少量CO(约1%)毒化,经证实,富氢气氛中一氧化碳优先氧化是去除CO最优的选择。CuO-CeO_2体系从催化性能和经济角度考虑都是很有应用前途的催化剂。其分散在第三方载体与大块本体结构表现出不同性能。ZIF基纳米多孔碳材料(NPC)结构可调、孔隙率高、比表面积大,是一种高效的催化剂或催化剂载体。本论文运用ZIF牺牲模板法制备掺氮多孔碳作为铜铈复合催化剂中的载体,具体研究内容如下:1、制备具有菱形十二面体三维结构的CuCe/NPC高比表面积催化剂。研究表明,氧化物有部分镶嵌到载体结构中,导致载体和催化剂的相互作用。Cu_xO以高度分散的状态存在,CeO_2具有较小的粒径尺寸,部分铜离子进入到CeO_2晶格内部,促进两者间相互作用。2、改变煅烧处理时的温度制备CuCe/NPC-t复合材料催化剂。Ce~(3+)浓度和氧缺陷浓度与焙烧温度密切相关。样品中的铜物种经历了Cu O-Cu_2O-Cu的还原路径,还原程度越高表现越差的催化性能。载体中氮的存在使多孔碳对酸性客体分子CO_2具有吸附效果,导致催化剂表现出一定的抗水性能,但是较差的抗CO_2性能。3、选择ZIF-8、ZIF-67和ZIF-8@ZIF-67牺牲模板经过热解碳化形成相应具有高比表面积、高含氮量的NC,碳纳米管包覆的高度石墨化的GC和中空核壳结构的NC@GC多孔碳材料,用浸渍法与铜铈混合氧化物结合。CO氧化活性受氧化物的分散性、铜铈接触界面的电子转移以及NC、GC和NC@GC分别与铜铈双金属氧化物接触而发生的碳热还原作用的影响。
【学位授予单位】：内蒙古大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;TQ116.2
【图文】：

PEMFCs的配置简介Fig.1.1PEMfuelcellconfiguration

内蒙古大学硕士学位论文Cs 的工作原理图，并标注了每个半电池和整体可以了解到整个工作过程，加压氢气进入阳极氢离子和电子。H+穿过 PEMFCs 中心的质子交极。然后氧分子、氢离子和电子在阴极催化还原转化。常运行的原料气是 H2，目前，世界上大部分的工的，在此过程中产生的 H2总会有微量的 CO 残燃料进入设备进而毒害铂电极，使得燃料电池不题是解决燃料问题，寻求合适的去除燃料中杂质

【相似文献】

相关期刊论文 前10条

1 汪寿建;;氨催化剂快速还原中“对比法浅谈”[J];小氮肥设计技术;1987年05期

2 曹景慧;;糠醛加氢生产糠醇的概况[J];山西化工;1987年03期

3 余林应;;在φ700合成塔中A10-1Q和A110-催化剂分层混装使用小结[J];小氮肥设计技术;1987年01期

4 林忠伟;;浅谈中变(低温)催化剂的升温还原[J];小氮肥设计技术;1987年03期

5 郭浩;;氟利昂的合成和应用[J];含氟材料;1987年04期

6 邱昒华;;中变催化剂WB—2与B107在我们厂使用小结[J];氮肥技术;1987年04期

7 张鹤干;;B112与B301催化剂在我厂联用[J];氮肥技术;1987年04期

8 马园园;王祥云;;B301低变催化剂使用小结[J];氮肥技术;1987年04期

9 张钚英;;B301型低变催化剂在我厂使用情况总结[J];氮肥技术;1987年04期

10 ;B107中变催化剂使用小结[J];氮肥技术;1987年04期

相关会议论文 前3条

1 程萍;;国产大化肥装置烟气脱硝方案选择及催化剂选型[A];第十三届宁夏青年科学家论坛石化专题论坛论文集[C];2017年

2 张少鹏;司_炒

本文编号：2725851