磷酸铝中空微球的制备和重金属吸附及负载稀土发光性能的研究

发布时间：2020-06-22 07:02

【摘要】：无机中空微球具有特殊的中空结构和较高比表面,在吸附、催化、药物缓释、环保、造纸、电子材料等方面有重要应用。无机中空微球的制备主要采用模板法,模板法是先使待合成材料在模板表面形成球壳,再通过溶解、锻烧或化学反应等方法将模板去除而获得中空微球,该方法对设备要求简单,反应条件温和,适用于多种材料,并能方便的控制微球的粒径和壁厚,是目前制备中空微球最常用也是最重要的方法。另一方面,磷酸铝表面具有较强的酸性,又有优良的吸附性能,常作为催化剂用于有机合成反应,也可作为重金属污染物的吸附剂,同时也常作为生物疫苗的支撑载体。本文以聚苯乙烯(PS)乳液为模板剂,采用原位吸附-均相沉淀法制备大小均匀的AlPO4中空微球,研究了反应体系pH值、不同铝源(A1(N03)3、AlC13 和 A12(S04)3)、磷源(Na2HP04、(HN4)2HPO4和 K2HPO4)、尿素用量、聚苯乙烯乳液用量等因素对AlP04中空微球颗粒形貌和产率的影响,采用FESEM、TEM、XRD、TG/DSC、BET对样品进行了表征。研究了对水质中重金属离子(Pb2+、Cd2+、Cu2+和Zn2+)吸附性能和分别负载稀土离子(La3+、Ce3+、Pr3+和Nd3+)后的发光性能。主要实验内容及研究结果如下:(1)反应条件对AlP04中空微球的形貌的影响。反应体系初始pH值控制在2.20,反应终点pH值控制在3.00,尿素的用量为1.8g/200mL溶液、聚苯乙烯乳液用量为6mL/200mL溶液时,得到的A1PO4中空微球形貌最好,颗粒大小均匀,平均粒径约为250nm,壁厚约为100nm。(2)铝盐和磷酸盐对A1PO4中空微球的形貌的影响。以A1(NO3)3和AlCl3为原料均可得到形貌规整的中空微球,磷酸盐中的Na+、K+对AlPO4中空微球的结构和形貌没有影响,而S042-对中空微球的结构和形貌有很大影响。(3)去模板法对A1PO4中空微球的形貌和比表面的影响。分别采用溶剂法和锻烧法去除聚苯乙烯模板剂,得到的中空微球的BET值基本相同(≈128 m2·g-1),但溶剂法得到的中空微球孔径约为6nm,煅烧法得到的中空微球孔径约为18nm。(4)制备出的磷酸铝中空微球化学式为AlP04·2H20,晶型为无定形,但在500 ℃锻烧后开始晶化,900 ℃锻烧后的晶型转化单斜晶系,空间群Pc(7),晶胞参数为a=37.399A,b=5.047A,c=26.224A,晶胞体积V=4376.3 A3,同时中空微球结构完全消失。(5)磷酸铝中空微球对四种重金属离子的吸附能力顺序为Pb2+Cd2+Cu2+≈Zn2+,其中对Pb2+的吸附量分别是3倍(Cd2+)和7倍(Cu2+≈Zn2+),表现出对Pb2+的特性吸附性能,吸附最佳pH6.0,最佳离子浓度为120mg.L-1,吸附机理是离子交换与共沉淀的协同作用,吸附类型服从Langmiur单分子吸附且属于化学吸附。(6)稀土离子能通过离子交换和共沉淀协同作用负载到磷酸铝中空微球表面,形成的负载稀土发光材料AlP04:Re(La,Ce,Pr,Nd)的发光波长处于近紫外区,但选取载体不一样时蓝光区域会得到不同程度加强。
【学位授予单位】：广西大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ133.1
【图文】：

中空球,立方体,中空结构,空球

于微／纳米反应器［１，２］、催化剂［＞５］、能量存储＠６］、生物医药学［１７＿１８］、传感器［１９］和环境修逡逑复［２（Ｗ２］等领域。根据其结构和形貌，中空材料包括中空球／立方体／管、多层中空球／立方逡逑体／管和含有实心结构的中空球／立方体／管（如图１－１所示）。逡逑ａ逦ｂ逦ｃ逡逑图１－１各种中空结构示意图：（ａ）中空球／立方体／管；（ｂ）多层中空球／立方体／管；（ｃ）逡逑含有实心结构的中空球／立方体／管逡逑Ｆｉｇ．邋１－１邋Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ邋ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ邋ｓｈｏｗｉｎｇ邋ｖａｒｉｏｕｓ邋ｈｏｌｌｏｗ邋ｓｔｒｕｃｔｕｒｅｓ：邋（ａ）邋Ｈｏｌｌｏｗ邋ｂａｌｌ邋／邋ｃｕｂｅ邋／逡逑ｔｕｂｅ；邋（ｂ）邋ｍｕｌｔｉ－ｌａｙｅｒ邋ｈｏｌｌｏｗ邋ｓｐｈｅｒｅ邋／邋ｃｕｂｅ邋／邋ｔｕｂｅ；邋（ｃ）邋ｈｏｌｌｏｗ邋ｓｐｈｅｒｅ邋／邋ｃｕｂｅ邋／邋ｔｕｂｅ邋ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇ逡逑ｓｏｌｉｄ邋ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ逡逑１逡逑

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【参考文献】