光电化学池电极复合材料的制备、结构及其光分解水性能研究

发布时间：2020-07-03 09:44

【摘要】：氢能是一种二次能源,具有清洁高效、安全环保、热能集中等特点,是一种十分理想的再生能源。研究和开发氢能是一条有前景的发展道路。光催化分解水实现产氢,其原理是将太阳能转化为可储存的、随时可用的化学能。光电化学池就是实现分解水产氢的一种有效装置。本论文旨在研究光电化学池的组成-光阳极和光阴极材料,对所制备的材料分别进行制备和测试。光阳极基底材料选用小带隙的n型半导体a-Fe2O3以及大带隙的Zn O纳米粒子,光阴极选取p型半导体NiO作为主要催化材料。在此基础上通过进行掺杂,负载等修饰方法,提高催化剂的光电转化效率和光催化性能。此研究为开发高性能的太阳光响应型催化剂,拓宽光电化学池在太阳能转换领域的应用提供新的思路,主要内容概括如下:(1)通过水热法分别制备了一种新型的纺锤体状的Sn4+掺杂的a-Fe2O3纳米粒子以及Ca Mn2O4纳米线,进一步通过低温混合法实现了二者的复合。研究结果表明,掺杂Sn4+能够增强催化剂的导电性,同时也能增强对模拟自然光的光吸收。当Sn4+的掺杂量为3%时,光响应效果最佳。负载Ca Mn2O4能够促进电子-空穴的转移,有利于提高光催化反应的效率。当Ca Mn2O4的负载量达到10%的时候,复合物的光催化效果最好。利用太阳光模拟器光照2 h,外电路施加电压1 V vs.RHE,光解水产生的氧气产量可达到2μmol。研究结果为以后二组分非贵金属光催化剂的光阳极材料的设计提供了新的思路。(2)通过简单的化学沉淀法以及煅烧法制备了Zn O/In2O3复合物,低温混合法制备了Ca Mn2O4修饰的Zn O/In2O3的三组分纳米复合物。通过TEM,XPS以及UV-vis absorption等手段对所制备的样品进行了表征。结果表明合成的球状Zn O粒径属于纳米级别,掺入In3+对样品的形貌几乎没有影响。同时成功负载了纳米线状的Ca Mn2O4,用来提高其光催化分解水性能。制得的复合物在紫外-可见光下光照2 h,外加电压1 V vs.RHE,光解水产生的氧气产量最大,可达到3.8μmol。(3)通过低温固态法制备了黑色的NiO/Cu2O纳米粒子。结果表明合成的NiO粒径属于纳米级别,负载Cu2O对NiO的形貌几乎没有影响,但是能提高光催化分解水产氢性能。通过简单的方法,同时只需要负载少量的Cu2O就可以使催化剂的光催化性能得到显著的提高。当负载Cu2O的质量分数达到6%时,只需要加-0.0455V vs.RHE的外电压,光照2 h,复合物光催化分解水产生的氢气量可达到17.6μmol,而纯的NiO电极在此反应条件下没有产氢性能。
【学位授予单位】：苏州大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：O643.36;TQ116.2
【图文】：

系植物中，光合作用主要的吸光物质是镁卟出电子和空穴，电子通过醌类物质进行质醌上二氧化碳被还原成碳水化合物。而实现分解水。从原理上看，是模拟了光合、电荷转移以及氧化还原反应等。2011 年基的芳香环大配体合成了含有 Mn3CaO4催化活性[9]。但是总的来说，光助络合催，还需要添加其他消耗性物质如电子牺牲催化剂来提高接触效率。此外，金属络成污染。

复合材料的制备、结构及其光分解水性能研究 体催化体系光催化是将有光催化活性的半导体粒子例如过渡金属氧化物碳化物粒子直接分散在水中进行分解水的反应，分散开的半悬浮在水中的微电极，光照时溶液中同时产生氢气和氧气。生的氢气量和氧气量足够多的时候，容易达到爆炸限而存在产生氢气或氧气的半反应。对于半反应，反应物除了光催化体或者电子受体来消耗空穴或者电子。加入的牺牲剂通常会一个本来的上行反应转变成一个下行反应，这是个吸热过程热的物质[11]。而光电化学池通过 nafion 膜可以分隔开同时产气氧气的混合，也不需要加入电子牺牲剂。

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本文编号：2739503