用于处理汽车尾气的固体氧化物燃料电池阴极材料的制备和性能研究

发布时间：2017-03-29 22:08

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【摘要】：汽车尾气中含有大量的NO_x,HCs和CO,影响生态环境,危害人体健康。目前国内外最常用的尾气催化方法为三效催化法,将尾气中的CO、HCs氧化为CO_2和水,并将NO_x还原为N_2和O_2,但三效催化法采用的催化剂主要是价格昂贵的贵金属,而且在目前广泛采用的稀薄燃烧技术的背景下,三效催化剂只能在较窄的空燃比窗口范围内(A/F在14.6左右)才能同时对NO_x、HCs和CO进行有效的催化净化,使其应用受到了挑战。本文提出通过固体氧化物燃料电池处理尾气中的CO和NO,在降低了CO和NO含量的同时,还能将反应产生的能量转化成电能,同时实现了降低污染和节约能源的作用。本论文对镧锶钴铁钙钛矿型催化剂的制备和处理NO和CO污染物的电化学催化性能进行了研究,得到如下结论：采用溶胶凝胶法制备了Cu掺杂的镧锶钴铁(La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.8)-xCu_xO_3)系列钙钛矿型催化剂,并作为固体氧化物燃料电池的阴极材料,根据Cu元素掺杂量的不同,制备出La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.8)O_3, La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.6)Cu_(0.2)O_3, La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.4)Cu_(0.4)O_3, La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.2)Cu_(0.6)O_3,Lao.6Sr_(0.4)Co_(0.2)Cu_(0.8)O_35种不同的阴极粉体。分别在NO和空气的气氛下,通过电化学交流阻抗测试了5种阴极的性能,研究了温度和Cu的掺杂量对阴极结构和阻抗特性的影响。研究表明：随着温度升高,阴极的欧姆阻抗和活化极化阻抗均呈现单调递减趋势；而随着Cu掺杂量的增加,活化极化阻抗单调递减,欧姆阻抗单调递增。另外,采用溶胶凝胶法和共沉淀法制备了氧化钆掺杂的氧化铈(GDC)粉体,并制备了LSCF-GDC复合阴极,试图利用GDC层阻挡阴极向电解质的渗透,通过XRD图谱和EIS图谱分析得出结论,相对于共沉淀法,溶胶凝胶法制备出的GDC有更加单纯的晶相和更加优良的电化学性能。测试了同一阴极在不同气体氛围下的交流阻抗,分别测试了La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.8)O_3 (LSCF)和La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.4)Cu_(0.4)O_3在空气、氧气、一氧化氮气氛下的交流阻抗,通过对比分析交流阻抗谱可得出结论：含Cu和不含Cu的阴极材料在三种气氛下呈现同一规律,即活化极化阻抗NO活化极化阻抗O_2活化极化阻抗airNO作为LSCF系阴极材料的氧化气比O_2活性更高,一氧化氮比氧气更易解离,表明LSCF系材料适合处理一氧化氮污染物。采用浸渍法制备了LSCF作阴极的管式固体氧化物燃料电池A和La_(0.6)Sr_(0.4)Co_(0.2)Fe_(0.4)Cu_(0.4)O_3作为阴极的固体氧化物燃料电池B,管式电池长度为10cm,管径1cm,电池有效面积20.93cm~2,采用CO气体作为燃料气,NO气体作为氧化气,测试了电池在3种温度(600℃、700℃、800℃)下的交流阻抗和输出功率。通过对两种电池输出性能曲线的分析得到以下结论：NO和CO作为氧化气和燃料气时固体氧化物燃料电池能够产生_(0.8)V左右的电压和_(0.6)5W/cm~2的功率密度,电池A在低温段有较好的催化效果,电池B则在高温段表现较好。
【关键词】：汽车尾气 固体氧化物燃料电池 钙钛矿型阴极材料 交流阻抗谱 一氧化氮
【学位授予单位】：湘潭大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：X734.2;TM911.4
【目录】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 第1章 绪论9-21
• 1.1 研究背景9-13
• 1.1.1 汽车尾气污染现状9
• 1.1.2 汽车尾气污染的危害9-10
• 1.1.3 汽车尾气处理技术发展概况10-12
• 1.1.4 电化学技术处理尾气污染12-13
• 1.2 固体氧化物燃料电池简介13-15
• 1.2.1 固体氧化物燃料电池的工作原理13-15
• 1.2.2 固体氧化物燃料电池的优势和特点15
• 1.3 固体氧化物燃料电池的关键组成材料15-17
• 1.3.1 电解质材料15-16
• 1.3.2 阳极材料16-17
• 1.3.3 阴极材料17
• 1.4 固体氧化物燃料电池阴极材料的研究进展17-20
• 1.4.1 钙钛矿结构ABO_3型氧化物17-19
• 1.4.2 R-P型类钙钛矿型系列19
• 1.4.3 双钙钛矿结构氧化物19-20
• 1.5 研究目的和内容20-21
• 1.5.1 研究目的20
• 1.5.2 研究内容20-21
• 第2章 掺杂阴极材料的制备及性能研究21-36
• 2.1 引言21-22
• 2.2 实验部分22-24
• 2.2.1 化学试剂22-23
• 2.2.2 仪器设备23
• 2.2.3 表征方法和测试手段23-24
• 2.3 Cu掺杂LSCF系阴极材料的制备及性能研究24-32
• 2.3.1 Cu掺杂的LSCF阴极的制备24-26
• 2.3.2 实验结果分析与讨论26-32
• 2.4 添加GDC阻挡层对电池阴极材料LSCF阻抗特性的影响32-34
• 2.4.1 GDC-LSCF复合阴极的制备32-33
• 2.4.2 结果分析与讨论33-34
• 2.5 本章小结34-36
• 第3章 不同气氛下阴极材料的阻抗特性研究36-43
• 3.1 引言36
• 3.2 实验部分36-38
• 3.2.1 阴极测试片的制备36-37
• 3.2.2 测试装置的设计与搭建37-38
• 3.3 结果分析与讨论38-42
• 3.3.1 同一阴极在不同气氛下的交流阻抗谱图分析38-40
• 3.3.2 通入NO气体浓度对LSCF阴极材料阻抗特性的影响40-41
• 3.3.3 通入NO气体浓度对掺杂Cu的阴极阻抗特性的影响41-42
• 3.4 本章小结42-43
• 第4章 单电池的制备与性能测试43-50
• 4.1 引言43-44
• 4.2 单电池的制备44-45
• 4.2.1 阳极支撑体的制备44
• 4.2.2 YSZ电解质层的制备44
• 4.2.3 阴极层的制备44-45
• 4.3 单电池测试45-49
• 4.3.1 电池的阻抗特性测试45-48
• 4.3.2 电池的输出功率测试48-49
• 4.4 本章小结49-50
• 第5章 结论与展望50-52
• 5.1 结论50
• 5.2 展望50-52
• 参考文献52-57
• 致谢57-58
• 个人简历及攻读期成果58

【参考文献】

中国期刊全文数据库 前5条

1 杨新兴;冯丽华;尉鹏;;汽车尾气污染及其危害[J];前沿科学;2012年03期

2 Lei Chen;Duan Weng;Zhichun Si;Xiaodong Wu;;Synergistic effect between ceria and tungsten oxide on WO_3-CeO_2-TiO_2 catalysts for NH_3-SCR reaction[J];Progress in Natural Science:Materials International;2012年04期

3 赵蕾;战天剑;;稀土在汽车尾气催化剂中的应用研究进展[J];河南化工;2011年12期

4 高岩;刘鹤鸣;;电化学阻抗谱在缓蚀剂研究中的应用进展[J];石油化工腐蚀与防护;2008年01期

5 高展;张萍;高瑞峰;黄建兵;毛宗强;;钙钛矿型中低温固体氧化物燃料电池阴极材料研究进展[J];化工新型材料;2007年02期

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本文编号：275519