微生物燃料电池产电性能及阴阳两极分步降解对氯酚研究

发布时间：2020-07-31 10:15

【摘要】：通过构建一种微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC),先将含对氯酚的废水加入至阴极,利用阴极的还原能力进行对氯酚脱氯处理,生成相对毒性较小的苯酚;将脱氯后的处理液转移至阳极,利用阳极微生物降解其中的苯酚。这样将含对氯酚的废水在同一MFC中先后经过阴阳两级分步降解处理,取得了较传统MFC阳极降解对氯酚而言,更好的效果。为了掌握阴阳两级分步降解处理对氯酚废水的工艺特性,并与阳极降解处理对氯酚废水的效果进行比较。构建了若干MFC,在保持其他运行条件一致的前提下,通过改变MFC外电阻、底物种类、浓度、有无共基质及外电路连接状况等方式。研究了MFC阳极降解对氯酚、苯酚的效果及产电性能,阴极脱氯降解对氯酚的效果及产电性能等。同时,配制初始对氯酚浓度为100 mg/L的废水,分别用MFC阴阳两级分步降解法、传统MFC阳极降解法及传统厌氧微生物降解降解法进行降解处理。研究了各个方法处理对氯酚的可行性及降解效果的同时,对降解效果进行对比。结果表明,MFC阴阳两级分步降解法较其他方法而言,有一定优势。主要研究结果如下:(1)MFC阳极降解法能有效的降解废水中的对氯酚。以25 mg/L对氯酚及1 g/L乙酸钠为共基质阳极底物,阴极采用空气阴极,外电阻为1000?时。获得了355mV的最大输出电压,43.6 mW/m2最大输出功率,对氯酚的降解率可达91.2%。(2)MFC阳极降解法能有效的降解废水中的苯酚。以100 mg/L苯酚及1g/L乙酸钠为共基质阳极底物,阴极采用空气阴极,外电阻为1000?时。获得了537mV最大输出电压,苯酚的降解率可达99.7%。(3)MFC阴阳两级分步降解对氯酚主要分为两个步骤:(1)阴极脱氯阶段:将对氯酚加入MFC阴极室作为电子受体,阳极室则加入阴极脱氯处理液,运行电池。此阶段MFC最大输出电压为215mV,93.4%对氯酚被转化为苯酚;(2)阳极降解阶段:将阴极脱氯处理液转移至阳极室并添加1 g/L乙酸钠为共基质阳极底物,阴极采用空气阴极,运行电池。此阶段几乎所有苯酚均被降解,最终溶液中对氯酚剩余浓度为3.8 mg/L,最大输出电压为277mV。整个MFC阴阳两极分步降解对氯酚过程中,平均电压输出为233mV,对氯酚总去除率为96.2%。较MFC阳极降解法及传统厌氧生物降解法而言,有一定优势。
【学位授予单位】：湘潭大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2017
【分类号】：TM911.45
【图文】：

原理图,原理图,微生物,生物膜

图 1.1 MFC 原理图1.1.2 MFC 的电子传递机理当下，MFC 系统中主要存在生物膜机制和电子穿梭机制等两种主流电子传递机理的解释：接下来为这两种机制简单的说明和解释：（1）生物膜机制：顾名思义，该机制 MFC 阳极微生物在生长运行过程中首先会生成生物膜并且吸附于阳极电极表面，又被称之为直接接触机制，此机制中阳极室电极必须与相应阳极微生物细胞膜有物理意义上的直接接触，随后存在于微生物中的细胞色素 C 或“纳米导线”将会把微生物呼吸代谢所产生的电子传递至电极表面。细胞色素 C 或“纳米导线”常能在细胞外膜上检测到[5]。对于这种生物膜机制而言，电池的产电性能将与电极单层单位面积内的微生物的含量息息相关[6]，因为电子想要被直接传递至 MFC 电极表面，通常阳极微生物必须与 MFC 电极存在紧密接触才可行。根据 Kim[7]等人的报道，吸附于电极上外层微生物在生长代谢底物过程中所产生的电子可通过微生物导线生物膜这一结构传递给内层微生物，随后内层微生物以同样方式将电子传递至 MFC阳极

构型,双室

（4）构造：①双室 MFC：MFC 最初形态即为双室 MFC，该类 MFC 构造形式多样，包括矩形式、升流式、双瓶式各种形式。其中，最普及、最广泛的为双瓶式 MFC，结构简单、实验操作条件更改方便，因此常被应用于研究阳极、阴极、隔膜等对 MFC 相关性能的影响。但此类 MFC 的内阻普遍较大，因此输出功率密度相对较小，主要因为双室 MFC由阴阳两级室组成，电极之间线路较长、阴阳两级间存在隔膜等增大内阻的结构等原因所导致的；②单室 MFC：即MFC 仅有一个电极室，根据结构可分为“二合一”及“三合一”两种结构类型，不管是“二合一”或“三合一”哪种类型 MFC，阴极均暴露于空气之中，这一特性使阴极的传质阻力大大减小，相同条件下输出功率远大于双室 MFC，上述MFC 具体介绍如图 1.2 所示：

状态图,电极,状态,吸附状态

人们希望在 MFC阴极表面的氧气按照四电子途径进行反应，从而获得更多的电能输出。但若要想实现 MFC阴极表面氧气按四电子反应途径，就要先打开O-O 键，其离解能高达 494 kJ/mol，且反应中的两个 O 原子都必须同时与电极催化剂发生反应。因此最终阴极电子手气氧气的反应途径，将有氧气于电极上的吸附状态所决定，相关研究表明，氧分子有三种不同的吸附状态[51]，详见图1.3：(a) Griffiths mode:这种吸附状态一般出现在用 Pt 修饰过的电极表面，氧分的两个氧原子通过同一个 M 原子与电极发生作用，更易使氧气通过四电子途径发生反应。(b) Pauling mode:常规电极材料均是此种吸附状态，氧气中一个氧原子通过一个 M 原子与电极发生作用，更易使氧气通过两电子途径发生反应。(c) Bridge mode:这种氧气的吸附状态为氧气中的两个氧原子各通过一个 M原子与电极发生反应，更易使氧气发生四电子反应。

【参考文献】