中空多孔材料杂化膜制备与渗透蒸发过程强化

发布时间：2020-08-21 22:19

【摘要】：渗透蒸发(Pervaporation,PV)作为一种液体有机混合物分离的新型技术,具有节能高效、绿色低碳、易于放大等优点,具有广阔的应用前景。开发高性能膜材料是降低成本、实现工业化应用的关键。本文以强化汽油脱硫性能与优化渗透蒸发过程为研究目标,通过中空多孔材料在杂化膜内构筑传质通道,调控高分子-多孔材料界面形态和膜自由体积特性,协同强化溶解与扩散过程,提高杂化膜分离性能,为高性能汽油脱硫膜的开发和应用提供理论指导与技术支持。1.将具有多孔结构的氨基化有机硅纳米管(AM-NT(NH_2))填充到聚醚共聚酰胺(Pebax)基质中制备杂化膜。具有高纵横比的AM-NT(NH_2)能有效干扰高分子链段的排布,降低膜结晶度,提高膜自由体积分数。同时,AM-NT(NH_2)表面氨基与Pebax之间形成氢键作用,提高填充剂与高分子界面相容性,改善界面形貌。AM-NT(NH_2)内直径为6nm的内腔为渗透分子传递提供了快速传质通道,其壁面大量直径为1.6nm的孔道利于渗透分子进入内腔。当纳米管填充量为2wt.%,杂化膜渗透通量与富集因子分别为19.0 kg/(m~2h)和5.5,比Pebax纯膜分别提高了66.8%和11.7%。2.将直径为350 nm和200 nm的单晶中空silicalite-1分子筛(HS-1)填充到Pebax基质中制备杂化膜。高填充量且分散均匀的HS-1有效干扰了Pebax链段排布,增强链段运动性,降低膜结晶度,增加自由体积分数。HS-1壁面孔道的筛分作用提高了杂化膜的渗透选择性,其中空结构降低渗透分子传质阻力并缩短了传质路径,提高了杂化膜的渗透通量。小尺寸HS-1具有更大的比表面积,能更大程度上提高杂化膜分离性能。当HS-1(200)填充量为20 wt.%,杂化膜渗透通量与富集因子分别为20.6 kg/(m~2h)和6.1,比Pebax纯膜分别提高了82.0%和22.7%。3.将Pebax-AM-NT(NH_2)和Pebax-HS-1杂化材料涂覆到中空纤维支撑层,制备出能够实现更高填充密度的中空纤维复合膜。通过制备条件优化,Pebax-HS-1(200)-20/PVDF中空纤维杂化复合膜表现了较好的分离性能(渗透通量为9.73kg/(m~2h)和富集因子为6.1)和长期稳定性。虽然该中空纤维杂化复合膜分离性能低于相应的平板杂化膜,但其渗透系数远大于平板杂化膜,证明该中空纤维杂化复合膜具有良好的应用前景。
【学位授予单位】：天津大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2018
【分类号】：TQ051.893
【图文】：

图 1-1 基于溶解扩散理论的渗透蒸发传质机理示意图diagram of the mass transfer mechanism of pervaporatioand diffusion theory

图 1-2 渗透蒸发分离的有机混合物分类Fig. 1-2. Classification of organic mixtures separated by pervaporation极性与非极性混合物分离

图 2-1 吸附溶胀实验装置示意图. 2-1. Schematic diagram of sorption and swelling experimental appa1-密封玻璃管 2-玻璃冷阱 3-干燥塔 4-缓冲器 5-真空泵

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本文编号：2799921