氧缺失的充满型四方钨青铜陶瓷的结构与介电铁电性能
发布时间：2020-09-10 12:39
本论文主要讨论了氧缺失对充满型四方钨青铜铌酸盐陶瓷Sr5SmTi3Nb7O30和Sr4Sm2Ti4Nb6O30的结构、介电与铁电性能的影响。近年来,对于四方钨青铜陶瓷结构与性能的研究热度不减,然而绝大多数都是探索A位离子对材料结构与性能的影响,即改变对材料性能起决定作用的氧八面体的外部环境来调控材料的结构与性能。最近,已开始通过气氛或控制化学计量比的方法制造氧缺失,本文即已控制化学计量比的方式控制材料内的氧缺失,探究氧缺失对材料结构与性能的影响。研究表明,在充满型钨青铜铁电陶瓷Sr5SmTi3+2xNb7-2xO30-x(x=0,0.1,0.25)中,随着x的增加,晶体结构稳定性逐渐降低,点阵逐渐收缩,但整体仍保持四方钨青铜结构。同时,铁电性逐渐减弱,而低温介电弛豫逐渐增强,起因于到A位交叉占位和氧缺失对铁电序的干扰。透射电镜(TEM)和选区电子衍射(SAED)研究表明,在Sr5SmTi3Nb7O30中观察到公度调制结构的超衍射斑点,对应于正常铁电相变。在0.1和0.25组分中,观察到三种无公度调制结构的超衍射斑点。其中,一阶无公度调制结构的超衍射斑点出现在(h+1/4-δ,k+1/4-δ,l+1/2),为具有弛豫型铁电相变的四方钨青铜的特征。二阶无公度调制结构的超衍射斑点出现在(h+1/2,k+1/2,l)点周边的(00k)(k=0,1,2,3...)平面。三阶无公度调制结构的超衍射斑点出现在一阶超晶格斑点旁边的(00k)(k=1/2,3/2,...)平面。氧缺失降低了晶体结构的稳定性,使结构应力升高,高阶衍射斑点的出现被认为可降低由氧缺失引入而升高的体系自由能。Sr4Sm2Ti4+2xNb6-2xO30-x(x=0,0.1,0.25)体系的情况同 Sr5SmTi3+2xNb7-2xO30-x相似:随着x的增大,结构稳定性降低,铁电性减弱,介电弛豫逐渐增强,并且介电常数实部逐渐增大且随温度的变化减小,温度稳定性增强。特别是对于x=0.25的组分,介电常数提高到200左右(x=0和0.1的组分约为100),并且在很宽的温度范围内保持稳定。1MHz室温时的介电损耗为0.0255,温度高于57℃时,介电损耗小于0.02。此外,当温度高于-66℃时,介电常数相对于室温值(～199)的变化率小于15%。特别是从-4℃到293℃温度范围,介电常数相对于室温值(～199)的变化率小于3.5%。而且Sr4Sm2Ti4.5Nb5.5O29.75陶瓷容易制备,并具有良好的可重复性。引入氧缺失可以作为一种寻求温度稳定性电介质材料的新方法。
【学位单位】：浙江大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TQ174.1
【部分图文】：
第一章绪论第一章绪论逡逑引言逡逑人工智能的快速发展需要各种各样性能先进的传感器，而电介质类传感器的核心元件。而且随着电子信息技术的快速发展，人们网质量的要求越来越高，小型化，高性能，便携式的通讯设备使介电材料的需求与日P6增。１１１这些都使得世界范围内对介电材料的演愈烈。逡逑
热电体逡逑参逡逑图１－１电介质材料间关系。逡逑Ｆｉｇ．邋１－１邋Ｔｈｅ邋ｒｅｌａｔｉｏｎｓｈｉｐ邋ｏｆ邋ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｓ．逡逑如图ｉ－ｉ是电介质材料之间的包含关系，铁电体材料是电介质材料的中应用逡逑非常广泛的一种，根据材料的晶体结构主要分为以下四类：钨青铜型铁电体，逡逑钙钛矿型铁电体，焦绿石型铁电体，含扢层状．结构化合物等。１２１目前，应用最逡逑为广泛的是钙钛矿型铁电体，研究最充分的也是这一类。然而这其中含铅的铁逡逑电材料由于其对环境的危害性，人们不得不去寻找性能同样优异并且环境友逡逑好，安全的材料。钨青铜型铁电体是仅次于钙钛矿型的第二大类铁电体，而且逡逑由于其结构特点具有很强的调控性
电介质极化是弹性位移（电子、离子位移）和偶极子取向极化产生的宏观效逡逑果。不同电介质极化对于外加电场的响应时间不同，对外加电场的影响也不尽相逡逑同，不过电介质的宏观表现都是几种极化共同作用的结果，图１－２是介电常数随逡逑外加频率的变化。逡逑１．２．２铁电体理论基础逡逑铁电体即是出现自发极化的一种电介质材料。自发极化使得晶体中出现了特逡逑殊方向，该方向上正负电荷发生位移，产生电偶极矩，使得晶体整体上在该方向逡逑产生极性。这个方向与晶体的其他任何方向都不等效，称为特殊极性方向［３１，该逡逑方向上晶体所属的点群经过任何对称操作都不会发生变化。因此，在３２个晶体逡逑学点群中，只有其中１０个点群才具有特殊极性方向，才可能发生自发极化，分＞逡逑别是邋／（Ｃ／NB逦NB邋ｗｗ２〈Ｃ？ｖ），４（Ｃ４），孝NB（５〈ＣＶ，邋６ｗｗ（0５Ｖ）。逡逑▲逡逑Ｅ逦Ｂ邋Ｃ逡逑图１－３典型铁电体电滞回线。［３］逡逑Ｆｉｇ．邋１－３邋Ｔｙｐｉｃａｌ邋Ｐ－Ｅ邋ｈｙｓｔｅｒｅｓｉｓ邋ｌｏｏｐ邋ｏｆ邋ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｓ？⑶逡逑铁电体具有典Ｍ的纺锤形电滞回线，如图１－３。ＡＢ段，当外加电场逐渐增逡逑大
【学位单位】：浙江大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TQ174.1
【部分图文】：
第一章绪论第一章绪论逡逑引言逡逑人工智能的快速发展需要各种各样性能先进的传感器，而电介质类传感器的核心元件。而且随着电子信息技术的快速发展，人们网质量的要求越来越高，小型化，高性能，便携式的通讯设备使介电材料的需求与日P6增。１１１这些都使得世界范围内对介电材料的演愈烈。逡逑
热电体逡逑参逡逑图１－１电介质材料间关系。逡逑Ｆｉｇ．邋１－１邋Ｔｈｅ邋ｒｅｌａｔｉｏｎｓｈｉｐ邋ｏｆ邋ｄｉｅｌｅｃｔｒｉｃｓ．逡逑如图ｉ－ｉ是电介质材料之间的包含关系，铁电体材料是电介质材料的中应用逡逑非常广泛的一种，根据材料的晶体结构主要分为以下四类：钨青铜型铁电体，逡逑钙钛矿型铁电体，焦绿石型铁电体，含扢层状．结构化合物等。１２１目前，应用最逡逑为广泛的是钙钛矿型铁电体，研究最充分的也是这一类。然而这其中含铅的铁逡逑电材料由于其对环境的危害性，人们不得不去寻找性能同样优异并且环境友逡逑好，安全的材料。钨青铜型铁电体是仅次于钙钛矿型的第二大类铁电体，而且逡逑由于其结构特点具有很强的调控性
电介质极化是弹性位移（电子、离子位移）和偶极子取向极化产生的宏观效逡逑果。不同电介质极化对于外加电场的响应时间不同，对外加电场的影响也不尽相逡逑同，不过电介质的宏观表现都是几种极化共同作用的结果，图１－２是介电常数随逡逑外加频率的变化。逡逑１．２．２铁电体理论基础逡逑铁电体即是出现自发极化的一种电介质材料。自发极化使得晶体中出现了特逡逑殊方向，该方向上正负电荷发生位移，产生电偶极矩，使得晶体整体上在该方向逡逑产生极性。这个方向与晶体的其他任何方向都不等效，称为特殊极性方向［３１，该逡逑方向上晶体所属的点群经过任何对称操作都不会发生变化。因此，在３２个晶体逡逑学点群中，只有其中１０个点群才具有特殊极性方向，才可能发生自发极化，分＞逡逑别是邋／（Ｃ／NB逦NB邋ｗｗ２〈Ｃ？ｖ），４（Ｃ４），孝NB（５〈ＣＶ，邋６ｗｗ（0５Ｖ）。逡逑▲逡逑Ｅ逦Ｂ邋Ｃ逡逑图１－３典型铁电体电滞回线。［３］逡逑Ｆｉｇ．邋１－３邋Ｔｙｐｉｃａｌ邋Ｐ－Ｅ邋ｈｙｓｔｅｒｅｓｉｓ邋ｌｏｏｐ邋ｏｆ邋ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｓ？⑶逡逑铁电体具有典Ｍ的纺锤形电滞回线，如图１－３。ＡＢ段，当外加电场逐渐增逡逑大
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1 李国宝;王e
本文编号：2815834
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