催化—渗透汽化双功能膜的制备及其在乙酸乙酯合成中的应用

发布时间：2017-04-02 08:19

  本文关键词：催化—渗透汽化双功能膜的制备及其在乙酸乙酯合成中的应用，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：催化-渗透汽化双功能膜是指同时具有催化和分离双重功能的复合膜。它可以将催化反应与渗透汽化技术相耦合,简化工艺流程,降低设备投资,减少操作费用。本文采用浸渍法制备了一种以聚乙烯醇(PVA)为渗透汽化分离层,阳极氧化铝硫酸固体酸(SO42--AAO)为催化层的PVA/SO42--AAO催化-渗透汽化双功能复合膜,并用于乙酸乙酯的合成。论文主要研究内容如下:(1)以AAO为底膜,PVA为分离层,根据PVA浓度不同,制备了不同PVA厚度的PVA/AAO单功能渗透汽化复合膜,通过扫描电子显微镜(SEM)以及水接触角表征膜的结构;通过不同温度下用渗透汽化分离不同浓度的乙酸乙酯/水体系来表征膜的分离性能。实验结果表明:料液温度50℃,乙酸乙酯水溶液浓度0.5wt.%时,PVA浓度为3wt.%的PVA/AAO复合膜的水通量为2727g/(m2h),水对乙酸乙酯的分离因子为37945。(2)通过浸渍法制备了SO42--AAO固体酸催化剂,同时作为双功能复合膜的支撑层,以PVA为分离层,通过浸渍法制备了PVA/SO42--AAO催化-渗透汽化双功能膜。并通过SEM,X射线衍射(XRD),NH3的程序升温脱附(NH3-TPD),X射线光电子能谱分析(XPS)等表征手段,分析了双功能膜的结构及性能。并分别研究了双功能膜的催化性能及渗透汽化性能。实验结果表明:浸渍硫酸浓度为2mol/L的双功能膜具有较高的催化活性和分离性能。(3)将制备的PVA/SO42--AAO催化-渗透汽化双功能膜用于乙酸乙醇的催化酯化反应和分离耦合过程。研究了催化膜用量、料液酸醇比以及反应温度对反应转化率的影响。实验结果表明:浸渍硫酸浓度为2mol/L,酸膜质量比为30:1,料液酸醇比为4:1,料液温度为80℃时乙醇转化率可以达到87%。并且渗透液中没有乙酸和乙酸乙酯透过,表明双功能膜实现了催化反应与分离过程的耦合,打破了反应的平衡,促进催化反应向正向进行,使得反应物转化率提高。
【关键词】：双功能膜 渗透汽化 酯化反应 聚乙烯醇 阳极氧化铝
【学位授予单位】：长春工业大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ051.893;TQ225.24
【目录】：

• 摘要3-4
• Abstract4-7
• 第一章 绪论7-20
• 1.1 前言7-9
• 1.2 渗透汽化膜及其制备9-11
• 1.2.1 渗透汽化膜制备9-11
• 1.2.2 渗透汽化膜表征11
• 1.3 阳极氧化铝及在催化反应中的应用11-12
• 1.4 催化膜及催化膜反应器12-17
• 1.4.1 催化膜制备12-13
• 1.4.2 催化膜反应器分类13-14
• 1.4.3 催化膜应用14-17
• 1.5 渗透汽化耦合过程17-18
• 1.5.1 渗透汽化与精馏耦合17-18
• 1.5.2 渗透汽化与反应耦合18
• 1.6 本文选题意义及研究内容18-20
• 第二章 单功能渗透汽化膜的制备及性能研究20-33
• 2.1 前言20
• 2.2 实验部分20-24
• 2.2.1 主要原料与装置20-22
• 2.2.2 渗透汽化膜的制备22
• 2.2.3 渗透汽化膜的表征22
• 2.2.4 渗透汽化实验22-24
• 2.3 单功能膜的结果与讨论24-31
• 2.3.1 PVA浓度对膜形态及厚度的影响24-26
• 2.3.2 静态接触角分析26
• 2.3.3 料液温度对膜分离性能的影响26-27
• 2.3.4 料液浓度对膜分离性能的影响27-29
• 2.3.5 各种膜的渗透汽化性能比较29-31
• 2.4 本章小结31-33
• 第三章 双功能复合膜制备及性能表征33-46
• 3.1 前言33
• 3.2 实验部分33-35
• 3.2.1 主要试剂、材料与仪器33-34
• 3.2.2 双功能复合膜的制备34
• 3.2.3 双功能复合膜的表征34-35
• 3.2.4 分离性能测试35
• 3.2.5 催化性能测试35
• 3.3 双功能复合膜的性能分析35-45
• 3.3.1 SEM分析35-37
• 3.3.2 XRD分析37
• 3.3.3 NH3-TPD分析37-38
• 3.3.4 XPS分析38-42
• 3.3.5 酸量分析42-43
• 3.3.6 渗透汽化性能43-44
• 3.3.7 催化性能44-45
• 3.4 本章小结45-46
• 第四章 双功能膜在乙酸乙酯合成中的应用46-50
• 4.1 前言46
• 4.2 实验部分46
• 4.2.1 主要试剂、材料与仪器46
• 4.2.2 实验及流程46
• 4.3 双功能膜加入量的影响46-47
• 4.4 酸醇摩尔比的影响47-48
• 4.5 反应温度的影响48-49
• 4.6 本章小结49-50
• 第五章 结论与展望50-52
• 5.1 结论50-51
• 5.2 展望51-52
• 致谢52-53
• 参考文献53-62
• 作者简介62
• 攻读硕士学位期间研究成果62

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