二氧化钛基复合型光催化剂分解甲酸制氢的研究

发布时间：2020-09-28 18:00

　　 氢气作为可持续发展的清洁能源得到人们的广泛关注。多相光催化剂用于分解甲酸制氢可获得清洁燃料,具有重要的现实意义。本论文研究了甲酸催化分解制氢二氧化钛基复合型光催化剂。借助X射线光电子能谱(XRD),扫描电镜(SEM),高分辨透射电镜(HRTEM)等表征手段,探究了光催化剂结构与催化反应性能之间的关系。主要研究结果如下:(1)采用溶胶-凝胶法,通过在H2//CO2混合气体的焙烧条件下处理掺杂金和镧的二氧化钛前驱体,制备了一种具有高催化活性的Au-La2O3/TiO2(ALT)催化剂。表征结果表明,具有较小纳米尺寸的金颗粒镶嵌在均匀的复合体中,在镧和金共掺杂的催化剂组分之间产生了强相互作用,从而得到一种合适的带隙结构,并拓宽了光催化剂对可见光的吸收范围。同时,催化剂表面La2O2CO3的形成能有效调节其酸碱度,促进甲酸HCOO-中C-H键的断裂,有利于H2和CO2的生成和释放。较大的比表面和介孔结构为催化剂吸收反应分子提供更多的活性位点,从而提高光催化活性。有了以上这些优点,在H2/CO2焙烧得到的ALT光催化剂表现出优异的性能,在可见光条件下产氢速率可达178.4 μmol·gcat-1·h-1,分别是同样条件下在H2,CO2和N2焙烧得到催化剂的1.3,1.9和2.6倍。(2)利用还原氧化石墨烯具有良好的电荷传输性能制备了类三明治多层结构的石墨烯掺镧二氧化钛光催化剂。La2O3/TiO2-rGO(LTG)拓宽了可见光的吸收效率,与TiO2,La2O3/TiO2和TiO2-rGO相比具有更好的电子-空穴分离能力,在可见光下催化甲酸制氢速率得到了明显增加,经过90 h长周期连续反应考察,催化分解甲酸制氢的速率仍保持在约1150μmol·gcat-1·h-1不变。表征结果表明,三明治结构中石墨烯与二氧化钛和氧化镧之间的强相互作用促进了光生电子的转移,抑制了载流子的复合。
【学位单位】：厦门大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O643.36;TQ116.2
【部分图文】：

原子和相邻的碳原子之间形成0键，每一个碳原子都有一个不成键的电子，它们逡逑构成７１键，这种键合方式造就了石墨烯独特的化学和物理性质。石墨烯只有一个逡逑原子的厚度，是当前最为理想的二维材料。石墨烯的结构如图１．５所示，因其独逡逑特的二维结构，被认为是其他类型石墨材料的基本构成单元［５２］，如富勒烯，单层逡逑或者多层一维结构，碳纳米管，或堆叠成三维结构等。逡逑Ｖ逦＂Ｖ邋Ｖ逦一丫一ｒ；丫、，丫、入ｙ、＇．－，、一．？．一逡逑＾邋％邋ｐ逡逑？逦

本文编号：2829086