低共熔溶剂中纳米多孔镍基电解水催化剂的制备及性能研究
发布时间：2020-09-28 14:25
伴随着我国经济的快速发展,对能源的需求快速增加,过度使用化石能源导致严重的能源危机和环境问题,寻求高效,可持续,清洁的能源迫在眉睫。氢是作为一种理想的可再生能源,电催化分解水作为制备高纯氢气方法之一,被认为很有前景的新能源技术,由阴极析氢(HER)和阳极析氧(OER)两个半反应组成。然而传统的电分解水反应过程中需要较高过电位才能发生反应,导致消耗较大能源,因此需要寻找合适的催化剂降低反应过程中能源消耗。目前催化效率最高的催化剂是贵金属催化剂,如,Pt,Ru O_2,Ir O_2等,但由于储量少、价格昂贵,无法进一步满足工业生产的需要。因此,寻求一种储量丰富,价格低廉,环境友好可替代贵金属催化剂的催化材料成为各国研究的热点。镍基合金作为最有前途的可替代材料,通常在碱性电解质中被用作高活性和低成本的电催化剂材料。本文拟在低共熔型离子液体ethaline中通过电沉积方法设计制备高活性的镍基合金电解水催化材料。具体内容包括以下三个方面:(1)通过电沉积技术一步法制备纳米多孔片状镍铜合金用于电解水催化析氢性能研究;(2)根据镍铜合金材料催化析氢性能上的不足,通过进一步优化催化性能,电沉积制备出纳米多孔镍钼合金微球电极材料用于双功能电解水催化剂;(3)通过简单的电沉积制备三维骨架纳米多孔无定形镍铁硫催化析氧材料,并与镍钼合金材料组装成电解水装置,用于高效催化电解水。(1)铜基体上电沉积制备纳米多孔片状镍铜合金电极材料,在碱性溶液中表现出较好的催化性能,具有较小的Tafel斜率为57.2 m V/dec,低的起始电位-48 m V(vs.RHE),在10 m A cm~(-2)和20 m A cm~(-2)时,对应的过电位只有-128 m V和-150m V。但不足之处是经过10000 s催化析氢稳定性测试衰减36%。(2)铜基体上电沉积制备纳米多孔镍钼合金微球在1.0 M KOH溶液中表现出优异的催化析氢和催化析氧性能,Tafel分别为49 m V和108 m V(vs.RHE),在20 m A cm~(-2)对应的过电位分别为-63 m V和335 m V(vs.RHE)。组装成的双电极体系,驱动10 m A cm~(-2)只需要电压1.59 V,经过110 h长时间稳定性测试无明显衰减。(3)制备自支撑三维骨架纳米多孔无定形镍铁硫催化析氧材料,100 m A cm~(-2)和500 m A cm~(-2)需要的过电位只有260 m V和285 m V,超过贵金属Ru O_2催化剂。与镍钼合金组成的双电极体系,在1.0 M KOH溶液中,1.52 V和1.79 V可以响应10 m A cm~(-2)和100 m A cm~(-2)电流密度。在30 wt%KOH溶液中,达到100 m A cm~(-2)仅需要1.69 V,经过长时间稳定性测试220 h活性依然良好。
【学位单位】：昆明理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TQ426;TQ116.2
【部分图文】：
理工大学硕士学位论文法，辐射合成法，爆炸法，模版法，非晶晶化法，化学组装法，沉淀法，脱化法，水热合成法，电解法等。下面介绍几种常用的制备方法。蒸发冷凝法：在惰性气氛下，利用真空蒸发，电阻加热，电弧高频感应加热光照射，电子束照射等方法将原料气化成气态分子，气态原子或者电离成离态，然后通过低压区，使其在基体表面沉积得到具有某种特殊功能的纳米微粒种方法首先由Gleiter[18]在1984年首次提出，并成功制备出纳米级别的金属 F、Pd、Au 等材料。但在制备氮化物，磷化物，氧化物等熔点高的物质时仍然局限性。经过几十年的发展这种方法制备出来的材料得到广泛的应用，Kon报道了一种直径只有 60 nm 的 ZnO 纳米线，如图 1.1 所示，在室温下，可以到高达约 3.27 eV 的强紫外光发射，具有很好的紫外吸收的特性。
图 1.2 电解水反应装置示意图及反应分子式。目前催化活性较好的主要是贵金属催化剂，由于催化析氢和催化析氧反应不同，贵金属的催化活性也不同。公认的贵金属催化析氢催化剂主要是铂（Pt）[3以及其合金组成的催化剂，公认的贵金属催化析氧催化剂组要是氧化钇（IrO2）和氧化钌（RuO2）[37]。但由于贵金属在地球上因为储量有限，价格高等原因而导致对贵金属的使用只能建立在理想的状态，因此需要开发可以替代贵金属的催化材料。目前研究的热点主要是围绕过渡金属展开的一系列研究，因为过渡金属在地球上储量丰富，价格低，可以循环使用不会对环境造成污染等优点。
图 1.2 电解水反应装置示意图及反应分子式。目前催化活性较好的主要是贵金属催化剂，由于催化析氢和催化析氧反，贵金属的催化活性也不同。公认的贵金属催化析氢催化剂主要是铂（Pt）及其合金组成的催化剂，公认的贵金属催化析氧催化剂组要是氧化钇（IrO2化钌（RuO2）[37]。但由于贵金属在地球上因为储量有限，价格高等原因而贵金属的使用只能建立在理想的状态，因此需要开发可以替代贵金属的催。目前研究的热点主要是围绕过渡金属展开的一系列研究，因为过渡金属上储量丰富，价格低，可以循环使用不会对环境造成污染等优点。
本文编号：2828902
【学位单位】：昆明理工大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TQ426;TQ116.2
【部分图文】：
理工大学硕士学位论文法，辐射合成法，爆炸法，模版法，非晶晶化法，化学组装法，沉淀法，脱化法，水热合成法，电解法等。下面介绍几种常用的制备方法。蒸发冷凝法：在惰性气氛下，利用真空蒸发，电阻加热，电弧高频感应加热光照射，电子束照射等方法将原料气化成气态分子，气态原子或者电离成离态，然后通过低压区，使其在基体表面沉积得到具有某种特殊功能的纳米微粒种方法首先由Gleiter[18]在1984年首次提出，并成功制备出纳米级别的金属 F、Pd、Au 等材料。但在制备氮化物，磷化物，氧化物等熔点高的物质时仍然局限性。经过几十年的发展这种方法制备出来的材料得到广泛的应用，Kon报道了一种直径只有 60 nm 的 ZnO 纳米线，如图 1.1 所示，在室温下，可以到高达约 3.27 eV 的强紫外光发射，具有很好的紫外吸收的特性。
图 1.2 电解水反应装置示意图及反应分子式。目前催化活性较好的主要是贵金属催化剂，由于催化析氢和催化析氧反应不同，贵金属的催化活性也不同。公认的贵金属催化析氢催化剂主要是铂（Pt）[3以及其合金组成的催化剂，公认的贵金属催化析氧催化剂组要是氧化钇（IrO2）和氧化钌（RuO2）[37]。但由于贵金属在地球上因为储量有限，价格高等原因而导致对贵金属的使用只能建立在理想的状态，因此需要开发可以替代贵金属的催化材料。目前研究的热点主要是围绕过渡金属展开的一系列研究，因为过渡金属在地球上储量丰富，价格低，可以循环使用不会对环境造成污染等优点。
图 1.2 电解水反应装置示意图及反应分子式。目前催化活性较好的主要是贵金属催化剂，由于催化析氢和催化析氧反，贵金属的催化活性也不同。公认的贵金属催化析氢催化剂主要是铂（Pt）及其合金组成的催化剂，公认的贵金属催化析氧催化剂组要是氧化钇（IrO2化钌（RuO2）[37]。但由于贵金属在地球上因为储量有限，价格高等原因而贵金属的使用只能建立在理想的状态，因此需要开发可以替代贵金属的催。目前研究的热点主要是围绕过渡金属展开的一系列研究，因为过渡金属上储量丰富，价格低，可以循环使用不会对环境造成污染等优点。
【参考文献】
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1 马飞平;低熔点混合物中有机化学反应研究[D];河北师范大学;2013年
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