镍基催化剂对硼氢化钠直接氧化性能的影响

发布时间：2017-04-02 22:14

  本文关键词：镍基催化剂对硼氢化钠直接氧化性能的影响，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：直接硼氢化物燃料电池(DBFC)是一种以NaBH_4/NaOH碱性溶液为阳极燃料的新型燃料电池。理论上BH_4~-的电化学氧化是8电子反应,然而,BH_4~-电氧化反应实际能释放的电子数和阳极催化剂性能密切相关。选用非贵金属作阳极催化剂是降低DBFC生产成本、实现商业化的重要途径。因此本论文选用非贵金属镍(Ni)为基底制备沉积Ni作阳极催化剂,并研究其对BH_4~-直接氧化的影响。首先,论文研究了NaBH_4/NaOH碱性溶液中Ni片催化剂和沉积Ni催化剂对BH_4~-直接氧化的影响。结果发现:BH_4~-在Ni片催化剂和沉积Ni催化剂作用下电化学氧化的循环伏安曲线都只有一个氧化峰,峰电位约为-0.7 V。BH_4~-在Ni片催化剂作用下直接氧化的前3个周期电流值分别为23、15和3 mA;在相同条件下沉积Ni催化剂为116、63和23 mA,分别是Ni片催化剂作用下的5、4和7倍。在Ni片催化剂下BH_4~-放电时间为1.4×103 s,放电效率为0.4%;在沉积Ni催化剂下BH_4~-放电时间为7.2×104 s,放电效率为23%。因此,沉积Ni催化剂使BH_4~-的氧化峰电流和恒电流放电时间显著增大,放电效率和燃料的利用率显著提高。这是因为沉积Ni改变了催化剂的表面形态,增加了比表面积,增多了活性催化位点。研究还表明:制备沉积Ni催化剂的最佳条件为:Ni2+浓度为0.2 mol/L,电沉积电位为-1.0 V,电沉积时间为100 s。其次,由于沉积Ni催化剂在碱性溶液中易被腐蚀,很快失去对BH_4~-电化学氧化的催化活性。因此采用循环伏安、交流阻抗和恒电流放电等电化学测试方法研究了三乙醇胺(TEA)和硫脲(TU)两种添加剂对沉积Ni催化剂性能的影响。研究结果表明:加入适当的三乙醇胺不仅能抑制沉积Ni催化剂在碱性环境中的腐蚀,而且还促进了BH_4~-的直接氧化,三乙醇胺的最佳浓度范围为0.018~0.025 mol/L,最佳浓度时BH_4~-放电时间为9.0×104 s,放电效率为29%;硫脲虽可以促进BH_4~-的直接氧化,但不能很好地抑制沉积Ni催化剂在碱性环境中的腐蚀,硫脲的最佳浓度为0.21μmol/L,最佳浓度时BH_4~-放电时间为7.3×104 s,放电效率为24%。两种添加剂相比较,三乙醇胺的效果更好。
【关键词】：NaBH_4 直接氧化 催化性能 沉积Ni催化剂 添加剂
【学位授予单位】：重庆大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：O643.36;TM911.4
【目录】：

• 中文摘要3-4
• 英文摘要4-8
• 1 绪论8-18
• 1.1 引言8
• 1.2 燃料电池概述8-10
• 1.3 直接硼氢化物燃料电池（DBFC）10-12
• 1.3.1 直接硼氢化物燃料电池的简介10-11
• 1.3.2 硼氢化钠11-12
• 1.4 直接硼氢化物燃料电池阳极催化剂的研究进展12-17
• 1.4.1 贵金属及合金催化剂12-14
• 1.4.2 Ni金属及合金催化剂14-15
• 1.4.3 储氢合金催化剂15-16
• 1.4.4 电解液添加剂16-17
• 1.5 论文的研究思路和内容17-18
• 2 实验部分18-24
• 2.1 实验药品和仪器18
• 2.2 溶液的配置18-19
• 2.3 催化剂的制备19-20
• 2.4 结构和性质的表征20-24
• 2.4.1 X-射线衍射21
• 2.4.2 扫描电子显微镜21
• 2.4.3 循环伏安21-22
• 2.4.4 交流阻抗测试22-23
• 2.4.5 恒电流放电曲线23-24
• 3 结果与讨论24-47
• 3.1 催化剂对BH_4~-直接氧化的影响24-26
• 3.1.1 Pt催化剂24-25
• 3.1.2 Ni片催化剂25-26
• 3.2 制备方法对Ni催化剂性能的影响26-30
• 3.2.1 形貌分析26-28
• 3.2.2 沉积Ni催化剂28-30
• 3.3 制备条件对镍基催化剂性能的影响30-32
• 3.3.1 电沉积电位31-32
• 3.3.2 电沉积时间32
• 3.4 电解液添加剂对镍基催化剂性能的影响32-47
• 3.4.1 三乙醇胺33-39
• 3.4.2 硫脲39-42
• 3.4.3 两种添加剂效果的比较42-47
• 4 结论与展望47-49
• 4.1 结论47-48
• 4.2 展望48-49
• 致谢49-50
• 参考文献50-55
• 附录 攻读硕士学位期间取得的科研成果55

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本文编号：283246