碳载双金属纳米粒子复合物的制备及其催化性能研究

发布时间：2020-10-17 22:21

　　 贵金属纳米材料在燃料电池中的应用非常广泛。特别是贵金属铂(Pt),是很多燃料电池阴阳电极反应的催化剂。然而Pt的价格大大提高了燃料电池的成本,并且它的储量少,极大地限制了其在商业上的发展。所以寻找Pt催化剂的替代品,并且提高贵金属利用率,降低燃料电池的催化剂的成本以及提高电催化剂的性能是一个重大课题。Pd、Rh、Pt是常见的贵金属,Cu、Fe、Ni、Co等是常用的廉价过渡金属。石墨烯等碳纳米载体的优良性能为燃料电池催化剂发挥出巨大的潜能。所以本论文旨在将贵金属与廉价过渡金属结合在一起,并且通过金属与载体之间的相互作用将贵金属与廉价金属形成的合金负载在碳材料上。然后探讨反应体系所需要的前驱体、还原剂、反应温度、pH值、金属原子比例等条件制备双金属/碳载体纳米复合物,通过透射电子显微(TEM)、X-射线光电子能谱(XPS)及X-射线衍射(XRD)等表征技术对制备材料进行结构表征,通过循环伏安法与计时电流测试获得的材料在燃料电池电极反应中的催化性能。主要结果如下:1.使用预沉淀剂制备石墨烯负载PdCu合金纳米复合物(PdCu/GN)。通过改变前驱体的量制备出不同Pd/Cu原子比的复合物。在制备反应中,氧化石墨烯(GO)与金属氧化物之间的强相互作用使金属沉淀物PdO·H20/Cu(OH)2有序地锚定在GO的表面,金属-石墨烯之间的相互作用促进PdCu纳米晶展现出卓越的分散性和高的合金度。与商业化Pd/C相比,PdCu/GN纳米复合物对甲酸氧化有更高的电催化活性和稳定性。2.使用预沉淀剂制备碳球负载的RhCo合金纳米复合物(RhCo/CB)。探讨不同R1h/Co原子比的复合物,同时研究了它们对碱性介质中甲醇氧化反应的电催化性能。实验证明,RhCo/CB在甲醇反应中对中间产物有优良的抗毒性。与商业化Pd/C和Pt/C相比,Rh3Co1/CB纳米复合物对碱性介质中的甲醇氧化反应有更优越的电催化活性和稳定性,表明Rh基合金纳米晶在碱性甲醇燃料电池中是非常有希望替代Pt的阳极催化剂。3.通过氰胶自还原法制备得到碳纳米碗负载的PdCo合金纳米复合物(Pd2Co1/CWs)。扫描电子显微镜(SElM)和透射电子显微镜(TEM)表明制备得到的PdCo纳米晶是很小的立方体且一致地分散在碳纳米碗的表面,经过统计,PdCo立方体的尺寸大约是10.3nm。电化学测试表明,Pd2Co1/CWs纳米复合物在碱性介质中对乙醇氧化反应有很高的催化性能。与商业化Pd/C相比,其电催化性能显著提高。因此,Pd2Co1/CWs纳米复合物在碱性乙醇燃料电池中具有一定的应用前景。
【学位单位】：陕西师范大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：O643.36;TM911.4
【部分图文】：

陕西师范大学硕士学位论文??性的新型材料，并且在未来的科技发展中占有极其重具有独特的性质，贵金属纳米材料不但具有大块贵金很多独特的性质。例如材料的表面效应、体积效应、及宏观量子隧道效应。因其形貌与尺寸对其性能有材料的形貌与尺寸非常重要。根据贵金属纳米材料，例如原子团簇、多面体、纳米颗粒等；一维，如纳维，比如超晶格、多层片及超薄膜等；三维或称多壳结构等。这些贵金属纳米物质的多样结构与形貌及、新材料、生物医药等领域有广泛的应用前景［１７，１８］。??

?＇Ｊ．Ａ?ｃｒｏ？％（ｈ??，：，》？Ｗ參騰黌》？？?舞??图１－４．?Ｒｈ纳米粒子的生长历程［１４０］??Ｆｉｇｕｒｅ?１－４．?ＴＥＭ?ｉｍａｇｅｓ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｉｎｔｅｒｍｅｄｉａｔｅｓ?ｏｆ?Ｒｈ?ｎａｎｏｄｅｎｄｒｉｔｅｓ?ａｔ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｔｉｍｅｓ?ｏｆ?（ａ）?２，?（ｂ）?３，?（ｃ）??４，?ａｎｄ?（ｄ）?６?ｈ．?（ｅ）?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｉｌｌｕｓｔｒａｔｉｏｎ?ｏｆ?ｔｈｅ?ｆｏｒｍａｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?Ｒｈ?ｎａｎｏｄｅｎｄｒｉｔｅｓ．??１．２．２．３晶种法??晶种法，是在反应溶液里加入贵金属纳米晶种，通过改变前驱体、稳定剂、??还原剂、晶种的加入量、反应速度、反应温度、溶液ｐＨ值，控制贵金属纳米颗粒??的组成、结构粒径大小和分布。此种方法已经合成了具有各种形状的金属纳米物??４??

的纳米复合材料，常用于中空材料的制备。这是种新颖节复合物的组分，在纳米复合材料制备方面，有很好的纳米复合材料的应用??断地对金属纳米材料的研究，现在双金属纳米材料催化重要的应用。主要有催化各种有机反应、汽车尾气的处剂、生物传感器等。??材料??然界最为常见的元素，其丰富的储量、可加工性和稳定民经济及生活的各个方面。由于各同素异形体的晶体结构也是千差万别。近些年来，人们已经通过各种手段制备米材料，这些新型的碳材料有独特的物理化学性质，从、医药等很多领域都有广阔的应用前景［２２￣２４］。??
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本文编号：2845381