硬性PZT基压电陶瓷电致疲劳特性及其机理研究

发布时间：2020-11-01 15:51

　　 压电陶瓷能够快速将机械能转换成电能,反之亦然。优异的机电耦合性能以及快速响应特性使得压电陶瓷广泛用于各种电子器件,如压电传感器、压电换能器、压电驱动器等。压电陶瓷元件在实际应用中,不仅会受到强电场的激励,而且还常受到力、热等复杂外场环境的影响,导致电学性能衰退,甚至是失效、断裂、击穿。目前的研究多集中在软性PZT基压电陶瓷的电致疲劳特性及电场-温场、电场-力场下的性能演变,对硬性PZT基压电陶瓷的电致疲劳特性,尤其是电场-力场耦合加载下的性能演变研究较少。硬性PZT基压电陶瓷具有机电耦合系数高、机械品质因数高、损耗低等特点,尤其适用制作压电马达、发射型压电换能器、压电变压器等大功率器件。本文以具有内偏场特性的Mn掺杂PMS-PZT压电陶瓷为主要研究对象,从压电陶瓷实际应用的角度出发,围绕压电陶瓷电致循环稳定性以及力、热场下的电学性能演变规律开展了系统的研究。首先,重点分析了Mn掺杂PMS-PZT压电陶瓷电学性能随时间变化的老化特性。发现随时间延长,Mn掺杂PMS-PZT压电陶瓷的介电常数、压电系数d_(33)以及机电耦合系数k_p均显著降低。对比分析了极化Mn掺杂PMS-PZT压电陶瓷老化前后的电滞回线P-E和应变曲线S-E。发现老化后样品的电滞回线P-E存在显著内偏场E_(bias),应变曲线S-E呈现显著非对称性。采用XPS、EPR等测试手段研究了Mn掺杂PMS-PZT压电陶瓷的Mn离子价态以及缺陷结构。基于点缺陷对称一致性原理,分析了缺陷偶极子和自发极化相互作用对Mn掺杂PMS-PZT压电陶瓷老化特性的影响。其次,研究了疲劳电场加载频率、电场强度、电场加载方式(单极、双极、倍半极)、温度对Mn掺杂PMS-PZT压电陶瓷循环稳定性的影响。发现,氧空位、缺陷偶极子的引入,使其循环电场加载下的性能演变更加复杂。一方面,电场循环加载过程中―软化‖效应的存在使得电学性能得到一定程度的提高;另一方面,电场循环加载过程中的―疲劳‖效应会使电学性能逐渐衰退,即Mn掺杂PMS-PZT压电陶瓷的剩余极化强度P_r呈现出先增加后降低的趋势,内偏场E_(bias)先降低后增加。―软化‖和―疲劳‖效应之间的相互竞争机制又受到疲劳电场加载频率、电场强度、电场加载方式以及温度的影响。本文还采用SEM、TEM测试手段对疲劳前后Mn掺杂PMS-PZT压电陶瓷的铁电畴形貌进行了观测。发现,疲劳后样品的铁电畴形貌较未疲劳样品复杂化。除了带状铁电畴构型外,样品内部又出现了大量的鱼骨状和之字形构型的铁电畴形貌,这可能由于复杂构型的铁电畴有利于缓解循环电场加载过程中出现的内应力。此外,疲劳后样品的畴壁尺寸降低,畴壁密度增加,且样品内部还形成了尺寸更小的纳米铁电畴结构。高分辨HRTEM图像表明样品局部区域发生了晶格畸变,这可能源于样品中存在的氧空位等缺陷聚集。晶格畸变对铁电畴的成核具有抑制作用,阻碍铁电畴随外场的响应。极化老化Mn掺杂PMS-PZT压电陶瓷的应变曲线具有非对称性,零场下存在两个稳定的应变状态,具有应变记忆效应。通过倍半极加载调控铁电畴和缺陷偶极子状态,进一步提高了应变记忆效应值及其循环稳定性。负向电场E~-在负向矫顽场E_c~-附近时,应变记忆效应达到最高值,为0.32%,是相同电场范围内单极应变的2倍以上。电场循环至10~4时,倍半极模式下(E~-=2.2kV/mm),应变记忆效应的变化率小于5%,而双极模式下,应变记忆效应则降低了40%。再次,本文还研究了单轴压、等静压下Mn掺杂PMS-PZT压电陶瓷的性能演变,这对在力场环境下服役的压电陶瓷及器件尤为重要。研究发现,压力可以改变缺陷偶极子和铁电畴的状态。随着压力增加,Mn掺杂PMS-PZT压电陶瓷的铁电性能显著降低。然而,压力卸载后,介电和铁电性能反而增加,内偏场E_(bias)减小,这说明压力加载弱化了缺陷偶极子对铁电畴的钉扎作用,使样品发生了去老化效应。此外,双极疲劳实验结果表明,施加一定的单轴压力有利于提高Mn掺杂PMS-PZT压电陶瓷的抗疲劳性。最后,基于对电致疲劳机制的认识,发现放电等离子烧结(SPS)可以显著改善PMN-PZT压电陶瓷的抗疲劳性。在10~6循环次数内,SPS烧结样品的2P_r不仅没有降低反而略有增加,相反,仅循环至4×10~5时,普通烧结样品(CS)的2P_r已经降低了80%。CS烧结样品严重的电致疲劳衰退现象可归因于循环电场引起的微裂纹扩展、场致相变以及强畴壁钉扎效应。
【学位单位】：中国科学院大学(中国科学院上海硅酸盐研究所)
【学位级别】：博士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TQ174.1
【部分图文】：

第 2 章 文献综述第 2 章 文献综述2.1 压电陶瓷材料概述早在 1880s，J. Curie 和 R. Curie 兄弟就发现了正压电和逆压电效应[1-3]。如图 2.1 所示，当对压电晶体施以机械应力时，除产生相应的应变外，在晶体两端表面内还会出现数量相等、符号相反的束缚电荷，而且在一定范围内电荷密度与外加应力成正比。这种由机械能转变为电能的现象，就是正压电效应。相反的，由电能转变为机械能的现象称之为逆压电效应。

硬性 PZT 基压电陶瓷电致疲劳特性及其机理研究中心不再重合，从而导致晶体发生宏观极化，压电材料的两个端面出现异号电荷。反之，压电材料在电场中发生极化时，会因电荷中心的位移导致材料变形。在具有压电效应的20种点群晶体中，有10种点群是具有极性的。所谓极性压电晶体，是指外电场为零时，内部的电偶极矩已经存在有序排列，这种极化状态称为自发极化。在这之中，有一类晶体被称为铁电体，其最早由法国科学家 Valasek 在 1920年研究罗息盐时发现的[1,3]。这类晶体不仅一定温度范围内具有自发极化，且自发极化能随外电场转向。

第 2 章 文献综述改性‖调整压电陶瓷性能。掺杂改性主要分为施主掺杂(或软性掺杂)和受主掺硬性掺杂)。施主掺杂是指采用高价正离子取代低价正离子。例如，以 代 Zr4+或 Ti4+，以 La3+取代 Pb2+。根据电中性的要求，施主添加物的掺入品中形成铅空位，畴壁容易移动，使陶瓷的弹性柔顺系数和时间稳定性提高，受主掺杂则采用低价正离子取代高价正离子。例如，以 K+、Na+取代 Pb Fe3+、Al3+取代 Zr4+或 Ti4+。根据电中性的原理，受主添加物的掺入会在形成氧空位，从而使材料矫顽场增加，使之较难极化。同时受主掺杂材料随较明显的老化效应[3]。
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本文编号：2865754