基于多孔骨架的薄膜用于气体选择性分离研究
发布时间：2020-11-10 06:31
世界经济日益繁荣和全球人口数目持续增长的同时,二氧化碳排放量也正在不断攀升,这对环境造成了严重威胁。雪上加霜的是,人类对能源的需求继续高涨。就能源可持续性、选择性以及其他优点而言,膜材料用于二氧化碳捕获的这一应用显得非常有前景。虽然聚合物膜具有很好的发展前景,但其也存在一些缺点,例如低稳定性,低气体分离选择性等。引入晶体多孔骨架材料如金属有机骨架材料(MOFs)等,可结合其自身的优势特征实现膜材料的高性能。尽管MOF膜数量十分丰富,但共价有机骨架材料(COFs)尚未充分探索其膜材料的气体分离性能。MOFs和COFs在伟制备高质量气体分离膜方面具有巨大的潜力,并且在选择性和渗透性方面具有出色的表现。该博士论文的目的在于探索基于多孔有机骨架的膜材料在气体分离应用方面的潜质以及研究构成复合膜中不同多孔骨架材料之间的协同作用。值得注意的是,本文所述的复合膜包括多种均匀连续的膜材料(在结构和化学特性方面有所差异的膜材料),其中复合膜的选择性层包括不同孔隙结构的膜材料,以及它们之间相互交织的部分。本文主要包括以下三个部分:第2章描述了利用配体修饰的方法合成的一种基于金属Zr离子的UiO-66膜材料,以及对此种MOF膜材料的制备方法,结构表征以及气体分离方面的性能分析。这种膜材料显示出了很好的气体分离性能。在第3章中,我们首次提出了在高分辨率透射电子显微镜下直接可见的由有序一维通道组成的定向二维COF膜生长于UiO-66材料之上的复合膜材料,该材料在表现出了优秀的H2渗透率(108341 Barrer),并且对H2/CO2混合气体的选择性分离比达到了 32。COF-MOF的协同作用可以通过中间层的成像以及由傅里叶变换红外光谱数据中锆阳离子和卟啉的N原子之间的震动吸收来解释。用于获得[2D COF]-[MOF]复合膜的方法是独创而有意义的。该膜具有极高的气体分离性能和气体渗透性。在第4章中,我们提出了在UiO-66膜上生长COF-300膜制备[COF-300]-[UiO-66]复合膜的构想,其对于H2/C02气体混合物分离效果相对于单一的UiO-66膜材料或COF-300膜材料具有协同增强的现象。因此,我们可以从构思和理论角度选择合适的多孔框架材料来制备复合膜材料。总而言之,本研究旨在分析基于多孔骨架材料的薄膜的气体分离性能,以及探索复合膜中的界面相互作用和层间成像来解释复合膜对气体分离性能的协同增强作用。该研究涵盖了基于多孔框架材料的膜的制备方法、协同作用、表征和分离应用。
【学位单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TQ051.893
【部分图文】：
随后存储在地质结构、海洋等中［８，９］。碳捕获与封存政策对降低大气中??ｃｏ２的含量起着至关重要的作用。二氧化碳捕集有三种方法：后燃、预燃烧和氧??燃烧。图１．２＿图示了后燃、预燃和氧燃烧ＣＣＳ系统的示意图。??后燃捕获二氧化碳：燃烧后捕获涉及化石燃料燃烧后烟气中二氧化碳的分离??［１１？。在后燃捕获之前，像氮氧化物、固体颗粒等污染物可以从化石燃料气体之??中分离开来［１３］。后燃捕获的方法通常采用溶剂、吸附、膜、低温分离、压力／真??空吸附。燃烧后捕获可应用于化石燃料电厂Ｍ。烟气中二氧化碳浓度很低??（４－１４％），这对这种类型的捕集造成了一个问题但考虑到它能被改装，后??燃捕获是确有发展前景的［１２＃。??燃烧前二氧化碳捕获：燃烧前捕获在燃烧反应之前处理二氧化碳的分离??［１５－１７］。首先，利用蒸汽和氧气完成煤气化［８夂１７］。由煤气化产生的合成气主要含??有ＨｄＰＣＯ，此后，水蒸汽转换反应在蒸汽存在下进行，在该蒸汽中ＣＯ转化为??２??
Ｙｅａｒ?（ＧＷＰ１〇〇ＳＡＲ）?（ＧＷＰ１００ＡＲ５）??图１．?１在１９７０－２０１０年的４０年期间，每年人类排放的温室气体有十亿公吨??当量二氧化碳之多。Ｆ０ＬＵ：林业和其他土地利用，Ｆ－气体：《京都议定书》规定??的氟化气体。右边的数字根据ＩＰＣＣ第二次评估报告（ＳＡＲ）和ＩＰＣＧ第五次评估??报告（ＡＲ５）的数值显示的２０１０年的排放量，使用替代的二氧化碳当量排放权重。??（ＧＷＰ１００）：?１００年全球变暖的可能性。将２０１０年的值再次分解为其分量，其中??误差棒显示的相关不确定性（９０％置信区间）［５］??１．?１碳捕获和封存??碳捕获和封存（ＣＣＳ）是指捕获和分离二氧化碳，然后将其运输到相应的存??储地点，随后存储在地质结构、海洋等中［８，９］。碳捕获与封存政策对降低大气中??ｃｏ２的含量起着至关重要的作用。二氧化碳捕集有三种方法：后燃、预燃烧和氧??燃烧。图１．２＿图示了后燃、预燃和氧燃烧ＣＣＳ系统的示意图。??后燃捕获二氧化碳：燃烧后捕获涉及化石燃料燃烧后烟气中二氧化碳的分离??［１１？。在后燃捕获之前，像氮氧化物、固体颗粒等污染物可以从化石燃料气体之??中分离开来［１３］。后燃捕获的方法通常采用溶剂、吸附、膜、低温分离、压力／真??空吸附。燃烧后捕获可应用于化石燃料电厂Ｍ。烟气中二氧化碳浓度很低??（４－１４％），这对这种类型的捕集造成了一个问题但考虑到它能被改装，后??燃捕获是确有发展前景的［１２＃。??燃烧前二氧化碳捕获：燃烧前捕获在燃烧反应之前处理二氧化碳的分离??［１５－１７］。首先
化碳和氢气在未来人类的发展过程中有着至关重要的作用。如何行之有效的控制??二氧化碳的排放和充分利用对环境友好的氢气资源已经是摆在当今科学工作者??面前的一大难题。开发新型多孔材料，势必为全球的发展带来裨益。图１．３［７］展??示了不同类型能源气体的生产路径。??４??
【参考文献】
本文编号：2877601
【学位单位】：吉林大学
【学位级别】：博士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TQ051.893
【部分图文】：
随后存储在地质结构、海洋等中［８，９］。碳捕获与封存政策对降低大气中??ｃｏ２的含量起着至关重要的作用。二氧化碳捕集有三种方法：后燃、预燃烧和氧??燃烧。图１．２＿图示了后燃、预燃和氧燃烧ＣＣＳ系统的示意图。??后燃捕获二氧化碳：燃烧后捕获涉及化石燃料燃烧后烟气中二氧化碳的分离??［１１？。在后燃捕获之前，像氮氧化物、固体颗粒等污染物可以从化石燃料气体之??中分离开来［１３］。后燃捕获的方法通常采用溶剂、吸附、膜、低温分离、压力／真??空吸附。燃烧后捕获可应用于化石燃料电厂Ｍ。烟气中二氧化碳浓度很低??（４－１４％），这对这种类型的捕集造成了一个问题但考虑到它能被改装，后??燃捕获是确有发展前景的［１２＃。??燃烧前二氧化碳捕获：燃烧前捕获在燃烧反应之前处理二氧化碳的分离??［１５－１７］。首先，利用蒸汽和氧气完成煤气化［８夂１７］。由煤气化产生的合成气主要含??有ＨｄＰＣＯ，此后，水蒸汽转换反应在蒸汽存在下进行，在该蒸汽中ＣＯ转化为??２??
Ｙｅａｒ?（ＧＷＰ１〇〇ＳＡＲ）?（ＧＷＰ１００ＡＲ５）??图１．?１在１９７０－２０１０年的４０年期间，每年人类排放的温室气体有十亿公吨??当量二氧化碳之多。Ｆ０ＬＵ：林业和其他土地利用，Ｆ－气体：《京都议定书》规定??的氟化气体。右边的数字根据ＩＰＣＣ第二次评估报告（ＳＡＲ）和ＩＰＣＧ第五次评估??报告（ＡＲ５）的数值显示的２０１０年的排放量，使用替代的二氧化碳当量排放权重。??（ＧＷＰ１００）：?１００年全球变暖的可能性。将２０１０年的值再次分解为其分量，其中??误差棒显示的相关不确定性（９０％置信区间）［５］??１．?１碳捕获和封存??碳捕获和封存（ＣＣＳ）是指捕获和分离二氧化碳，然后将其运输到相应的存??储地点，随后存储在地质结构、海洋等中［８，９］。碳捕获与封存政策对降低大气中??ｃｏ２的含量起着至关重要的作用。二氧化碳捕集有三种方法：后燃、预燃烧和氧??燃烧。图１．２＿图示了后燃、预燃和氧燃烧ＣＣＳ系统的示意图。??后燃捕获二氧化碳：燃烧后捕获涉及化石燃料燃烧后烟气中二氧化碳的分离??［１１？。在后燃捕获之前，像氮氧化物、固体颗粒等污染物可以从化石燃料气体之??中分离开来［１３］。后燃捕获的方法通常采用溶剂、吸附、膜、低温分离、压力／真??空吸附。燃烧后捕获可应用于化石燃料电厂Ｍ。烟气中二氧化碳浓度很低??（４－１４％），这对这种类型的捕集造成了一个问题但考虑到它能被改装，后??燃捕获是确有发展前景的［１２＃。??燃烧前二氧化碳捕获：燃烧前捕获在燃烧反应之前处理二氧化碳的分离??［１５－１７］。首先
化碳和氢气在未来人类的发展过程中有着至关重要的作用。如何行之有效的控制??二氧化碳的排放和充分利用对环境友好的氢气资源已经是摆在当今科学工作者??面前的一大难题。开发新型多孔材料，势必为全球的发展带来裨益。图１．３［７］展??示了不同类型能源气体的生产路径。??４??
【参考文献】
相关期刊论文 前1条
1 颜正朝,宋军,林晓,徐南平;沸石分子筛膜的合成与应用[J];石油化工;2004年09期
相关硕士学位论文 前1条
1 戎娟;导向剂法合成低硅铝比X型分子筛及其应用研究[D];大连理工大学;2007年
本文编号：2877601
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