聚氨基环磷腈复合纳滤膜的制备及其抗菌性能研究

发布时间：2020-11-20 09:35

　　 纳滤(NF)膜分离技术由于具有操作压力低,通量高,对多价盐及小分子有机物截留率高等优势,已广泛应用在饮用水处理,海水淡化预处理,染料截留等各个领域。然而,以微生物污染为主的膜污染现象的存在,严重缩减了膜的使用寿命,增加了运行成本。因此,制备一种兼具良好的选择透过性和抗微生物污染的纳滤膜是最具有挑战性的任务之一。对纳滤膜进行表面改性,引入抗菌剂是抑制微生物繁殖,缓解微生物污染的常见方法。然而,修饰层的引入势必会对纳滤膜固有的选择透过性造成不利影响。针对上述问题,本文提出了一种新型抗菌复合纳滤膜的制备方法。通过界面聚合,使用含有多氨基的支化聚乙烯亚胺(PEI)作为水相单体,六氯环三磷腈(HCCP)作为有机相单体,在聚砜超滤膜表面通过氯取代界面聚合反应,制备荷正电聚氨基环磷腈复合纳滤膜(PEI/HCCP),并将PEI/TMC复合膜作为对照进行分析。通过研究单体含量,反应时间,热处理条件等对膜渗透选择性能的影响,确定最佳制膜工艺。采用傅里叶变换红外光谱(ATR-FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、原子力显微镜(AFM)、接触角测量仪和表面Zeta电位对复合纳滤膜的表面化学结构、微观形貌、亲水性和荷电特性进行表征。通过错流渗透测试,研究了PEI/HCCP复合纳滤膜对不同价态盐溶液的选择透过性和染料的截留率。结果表明:当水相单体PEI含量为5wt%,有机相单体HCCP含量为1wt%,反应时间为5 min,热处理温度为100℃以及热处理时间为15 min时膜性能最佳。PEI/HCCP复合膜对不同盐溶液的截留率的大小顺序为:MgCl2(97%)MgSO4(88%)NaCl(87%)Na2SO4(58%),通量均为 55 L/m2h 左右。此外,以革兰氏阴性菌大肠杆菌和革兰氏阳性菌金黄色葡萄球菌为细菌模型,使用震荡法评估膜的抗菌性能,并通过扫描电镜观察细菌在膜表面的存在形态以及膜表面形貌的变化。结果表明:聚砜膜对细菌没有明显的抑制作用,PEI/TMC复合膜的抑菌率为35%-60%,而PEI/HCCP复合膜的抑菌率接近100%,且能够在1.5 h内将细菌快速杀死。同时,细菌在聚砜膜表面的形态基本完整;而在PEI/HCCP复合膜表面,细菌细胞壁破裂,结构被破坏,进一步证明了 PEI/HCCP复合膜具有非常好的抗菌性。
【学位单位】：天津工业大学
【学位级别】：硕士
【学位年份】：2018
【中图分类】：TQ051.893
【部分图文】：

Ｈｗａｎｇ等研宄了在聚醚砜（ＰＥＳ）铸膜液中加入了?３?ｗｔ％的磺化聚芳醚砜??（ＳＰＡＥＳ），结果发现，改性后的纳滤膜对ＮａＣｌ的截留率最高增加了?１４ｗｔ％。??膜的指状孔尺寸增加且皮层厚度增加，结构如图１－２所示【２５Ｌ相转化法的主要优??点是操作步骤简单，且相对于界面聚合制备出的纳滤膜来说，相转化法制备的纳??滤膜具有更高的耐氯性。例如，相转化法制备的商业聚醚砜中空纤维膜能够在２００??ｐｐｍ氯浓度下保持其稳定性。??５??

具体操作为首先将基膜（通常为微滤膜或超滤膜）浸入含有活性单体的水相溶液??中，浸没一定时间取出，然后浸入含有另一种活性单体的有机相溶液中，两种单??体会在两相间发生反应形成致密的有机薄层［４３】，步骤如图１－２所示。由于界面??聚合操作工艺简单，是制备复合纳滤膜的有效的方法。但是反应速度较快，不易??７??

?第一章绪论???殖，在微生物生长过程中，通过代谢分泌胞外聚合物（ＥＰＳ），这种胞外聚合物同??微生物一起在膜表面形成一种稳定的生物膜［５９，６Ｇ１。胞外聚合物是构成生物膜的主??要部分，其主要成分为多糖、蛋白质、糖蛋白类、脂蛋白类和微生物细胞分泌的??其他大分子物质等。这些蛋白类有机物不仅会成为有机污染物，更重要的是还会??为其他微生物的生长提供良好的环境，如此恶性循环’周而复始’最终导致膜的??选择透过性严重衰竭［６１］。在上世纪９０年代，德国的Ｆｌｅｍｍｉｎｇ教授就形象地将??膜生物污染问题称作是膜技术的“阿喀琉斯之踵”（Ａｃｈｉｌ丨ｈｅｅ１），微生物污染是??纳滤膜分离工程面临最棘手，也是最普遍的问题之一【６２］。因此，研究抗菌性纳滤??膜的制备对推动膜工程的进一步发展具有重要意义。??
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本文编号：2891220