Ir/Ce 0.75 Zr 0.25 O 2 催化剂上丙烷重整制氢反应研究
发布时间：2021-01-08 10:24
本文重点研究Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂上丙烷水汽重整制氢反应性能。利用X射线衍射（XRD）、程序升温还原（TPR）、高分辨电镜（HRTEM）、X射线光电子能谱（XPS）、程序升温氧化（TPO）以及氧存储能力（OSC）等表征技术对反应前后催化剂形貌结构及氧化还原能力进行了系统研究,建立催化剂性能与结构的关联。并考察了焙烧温度对Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂催化性能的影响规律。研究结果表明Ce0.75Zr0.25O2固溶体中Zr的掺杂大大提高了CeO2的氧化还原能力及其高温稳定性。Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂在丙烷水汽重整反应中表现出优异的催化活性和稳定性。在化学反应计量比条件下,600oC下连续反应65h后,催化剂没有发生明显失活。出口尾气中H2、CO、CO2和CH4的摩尔浓度分别稳定在大约67mol%,9mol%,14mol%和8mol%。催化剂的高活性主要归因于:（i）Ir组分对丙烷C-C键的强断裂能力;（ii）载体对水分子的有效活化,促进甲烷水汽重整反应,提高氢气选择性。而催化剂的高稳定性是由于:（i）高度分散的活性金属Ir与载体间的强相互作用,...
【文章来源】：大连工业大学辽宁省
【文章页数】：53 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 文献综述
1.1 丙烷制氢
1.2 丙烷制氢研究进展
1.3 丙烷水汽重整制氢催化剂研究进展
1.3.1 丙烷水汽重整制氢催化剂研究进展
1.3.2 铈锆固溶体研究进展
1.4 丙烷水汽重整制氢反应机理研究进展
1.5 论文工作设想
1.6 论文创新点
第二章 实验部分
2.1 催化剂的制备
2.1.1 化学试剂
2.1.2 实验装置
2.1.3 催化剂制备
2.1.3.1 铈锆固溶体制备
0.75Zr0.25O2催化剂制备"> 2.1.3.2 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂制备
2.2 催化活性的评价
2.3 催化剂的表征
2.3.1 电感耦合等离子体发射光谱法（ICP）
2.3.2 X射线衍射（XRD）
2.3.3 催化剂的氧存储测试（OSC）
2.3.4 高分辨透射电镜测试（HRTEM）
2.3.5 比表面积测试（BET）
2.3.6 程序升温还原测试（H2-TPR）
2.3.7 X射线光电子能谱测试（XPS）
2.3.8 程序升温脱附测试（CO2-TPD）
2.3.9 程序升温氧化（TPO）
第三章 结果与讨论
0.75Zr0.25O2催化剂上丙烷制氢反应性能研究"> 3.1 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂上丙烷制氢反应性能研究
3.1.1 前言
0.75Zr0.25O2催化剂结构表征"> 3.1.2 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂结构表征
3.1.2.1 BET、ICP和XRD结果
0.75Zr0.25O2催化剂的氧存储能力（OSC）"> 3.1.2.2 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂的氧存储能力（OSC）
0.75Zr0.25O2催化剂的HRTEM及SEM表征"> 3.1.2.3 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂的HRTEM及SEM表征
0.75Zr0.25O2催化剂TPR表征"> 3.1.2.4 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂TPR表征
0.75Zr0.25O2催化剂的XPS表征"> 3.1.2.5 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂的XPS表征
0.75Zr0.25O2催化剂的CO2-TPD表征"> 3.1.2.6 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂的CO2-TPD表征
0.75Zr0.25O2催化剂上丙烷水汽重整制氢反应性能测试"> 3.1.3 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂上丙烷水汽重整制氢反应性能测试
3.1.3.1 热力学平衡计算
3.1.3.2 反应温度影响
3.1.3.3 反应空速影响
3.1.3.4 丙烷与水摩尔比影响
3.1.3.5 载体影响
3.1.3.6 催化剂稳定性测试
0.75Zr0.25O2催化剂表征"> 3.1.3.7 反应后Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂表征
3.1.4 小结
3.2 催化剂焙烧温度对丙烷水汽重整反应影响
3.2.1 前言
0.75Zr0.25O2催化剂丙烷水汽重整反应性能考察"> 3.2.2 不同温度焙烧Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂丙烷水汽重整反应性能考察
0.75Zr0.25O2催化剂BET及OSC表征"> 3.2.2.1 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂BET及OSC表征
0.75Zr0.25O2催化剂HRTEM及SEM表征"> 3.2.2.2 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂HRTEM及SEM表征
0.75Zr0.25O2催化剂上丙烷水汽重整制氢反应"> 3.2.2.3 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂上丙烷水汽重整制氢反应
3.2.3 小结
第四章 结论及未来工作展望
参考文献
发表论文目录
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]MgO改性CuZnAl催化剂上甲醇裂解制氢[J]. 周性东,陈晓蓉,梅华. 精细化工. 2016(05)
[2]石墨烯-CuO/TiO2复合催化剂的合成及光催化制氢活性[J]. 涂盛辉,胡亚平,张婷,朱敏剑,梁海营,彭海龙,杜军. 功能材料. 2016(04)
[3]“十三五”LNG发展潜力很大[J]. 孙阳. 中国石化. 2016(04)
[4]CeO2/ZrO2物质的量比对CeO2-ZrO2-WO3催化剂在NH3选择性催化还原NO中的影响:氧化还原性能和表面酸性的探讨[J]. 宋忠贤,张秋林,宁平,张金辉,王燕彩,唐小苏. 化学世界. 2016(01)
[5]浅谈天然气制氢工艺[J]. 张立恒. 化工管理. 2016(03)
[6]美国国家氢能计划及其启示[J]. 王彦雨,高璐,刘益东. 未来与发展. 2015(12)
[7]乙醇蒸汽重整制氢镍基催化剂的尺度效应与构效关系[J]. 王拓,田昊,张成喜,巩金龙. 科学通报. 2015(33)
[8]Ni-Co催化剂上乙醇水蒸气重整制氢[J]. 魏文良,张利峰. 广州化工. 2015(22)
[9]甲醇或乙醇水蒸气重整制氢高效新型催化剂的研发[J]. 梁雪莲,刘志铭,谢建榕,陈秉辉,林国栋,张鸿斌. 厦门大学学报(自然科学版). 2015(05)
[10]CeO2纳米纤维的制备及性能表征[J]. 袁丹妮,丁俊超,宋俊丽,郭晓娜. 科技视界. 2015(25)
本文编号：2964425
【文章来源】：大连工业大学辽宁省
【文章页数】：53 页
【学位级别】：硕士
【文章目录】：
摘要
Abstract
第一章 文献综述
1.1 丙烷制氢
1.2 丙烷制氢研究进展
1.3 丙烷水汽重整制氢催化剂研究进展
1.3.1 丙烷水汽重整制氢催化剂研究进展
1.3.2 铈锆固溶体研究进展
1.4 丙烷水汽重整制氢反应机理研究进展
1.5 论文工作设想
1.6 论文创新点
第二章 实验部分
2.1 催化剂的制备
2.1.1 化学试剂
2.1.2 实验装置
2.1.3 催化剂制备
2.1.3.1 铈锆固溶体制备
0.75Zr0.25O2催化剂制备"> 2.1.3.2 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂制备
2.2 催化活性的评价
2.3 催化剂的表征
2.3.1 电感耦合等离子体发射光谱法（ICP）
2.3.2 X射线衍射（XRD）
2.3.3 催化剂的氧存储测试（OSC）
2.3.4 高分辨透射电镜测试（HRTEM）
2.3.5 比表面积测试（BET）
2.3.6 程序升温还原测试（H2-TPR）
2.3.7 X射线光电子能谱测试（XPS）
2.3.8 程序升温脱附测试（CO2-TPD）
2.3.9 程序升温氧化（TPO）
第三章 结果与讨论
0.75Zr0.25O2催化剂上丙烷制氢反应性能研究"> 3.1 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂上丙烷制氢反应性能研究
3.1.1 前言
0.75Zr0.25O2催化剂结构表征"> 3.1.2 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂结构表征
3.1.2.1 BET、ICP和XRD结果
0.75Zr0.25O2催化剂的氧存储能力（OSC）"> 3.1.2.2 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂的氧存储能力（OSC）
0.75Zr0.25O2催化剂的HRTEM及SEM表征"> 3.1.2.3 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂的HRTEM及SEM表征
0.75Zr0.25O2催化剂TPR表征"> 3.1.2.4 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂TPR表征
0.75Zr0.25O2催化剂的XPS表征"> 3.1.2.5 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂的XPS表征
0.75Zr0.25O2催化剂的CO2-TPD表征"> 3.1.2.6 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂的CO2-TPD表征
0.75Zr0.25O2催化剂上丙烷水汽重整制氢反应性能测试"> 3.1.3 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂上丙烷水汽重整制氢反应性能测试
3.1.3.1 热力学平衡计算
3.1.3.2 反应温度影响
3.1.3.3 反应空速影响
3.1.3.4 丙烷与水摩尔比影响
3.1.3.5 载体影响
3.1.3.6 催化剂稳定性测试
0.75Zr0.25O2催化剂表征"> 3.1.3.7 反应后Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂表征
3.1.4 小结
3.2 催化剂焙烧温度对丙烷水汽重整反应影响
3.2.1 前言
0.75Zr0.25O2催化剂丙烷水汽重整反应性能考察"> 3.2.2 不同温度焙烧Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂丙烷水汽重整反应性能考察
0.75Zr0.25O2催化剂BET及OSC表征"> 3.2.2.1 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂BET及OSC表征
0.75Zr0.25O2催化剂HRTEM及SEM表征"> 3.2.2.2 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂HRTEM及SEM表征
0.75Zr0.25O2催化剂上丙烷水汽重整制氢反应"> 3.2.2.3 Ir/Ce0.75Zr0.25O2催化剂上丙烷水汽重整制氢反应
3.2.3 小结
第四章 结论及未来工作展望
参考文献
发表论文目录
致谢
【参考文献】：
期刊论文
[1]MgO改性CuZnAl催化剂上甲醇裂解制氢[J]. 周性东,陈晓蓉,梅华. 精细化工. 2016(05)
[2]石墨烯-CuO/TiO2复合催化剂的合成及光催化制氢活性[J]. 涂盛辉,胡亚平,张婷,朱敏剑,梁海营,彭海龙,杜军. 功能材料. 2016(04)
[3]“十三五”LNG发展潜力很大[J]. 孙阳. 中国石化. 2016(04)
[4]CeO2/ZrO2物质的量比对CeO2-ZrO2-WO3催化剂在NH3选择性催化还原NO中的影响:氧化还原性能和表面酸性的探讨[J]. 宋忠贤,张秋林,宁平,张金辉,王燕彩,唐小苏. 化学世界. 2016(01)
[5]浅谈天然气制氢工艺[J]. 张立恒. 化工管理. 2016(03)
[6]美国国家氢能计划及其启示[J]. 王彦雨,高璐,刘益东. 未来与发展. 2015(12)
[7]乙醇蒸汽重整制氢镍基催化剂的尺度效应与构效关系[J]. 王拓,田昊,张成喜,巩金龙. 科学通报. 2015(33)
[8]Ni-Co催化剂上乙醇水蒸气重整制氢[J]. 魏文良,张利峰. 广州化工. 2015(22)
[9]甲醇或乙醇水蒸气重整制氢高效新型催化剂的研发[J]. 梁雪莲,刘志铭,谢建榕,陈秉辉,林国栋,张鸿斌. 厦门大学学报(自然科学版). 2015(05)
[10]CeO2纳米纤维的制备及性能表征[J]. 袁丹妮,丁俊超,宋俊丽,郭晓娜. 科技视界. 2015(25)
本文编号：2964425
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