电化学制备过氧化氢用改性乙炔黑气体扩散电极的研究

发布时间：2017-04-10 15:23

  本文关键词：电化学制备过氧化氢用改性乙炔黑气体扩散电极的研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：过氧化氢作为一种常用的化学药剂,是公认的高效、绿色、环保的,广泛应用于绿色合成、废水处理和卫生消毒方面等领域。因H202具有高效、绿色、环保的特点,其市场需求量迅速增加且其规模化生产工艺倍受人们的关注。本实验以乙炔黑为主要材料,主要研究硝酸液相氧化的碳材料作为还原O2的催化剂,分别制备了未处理的乙炔黑的气体扩散电极和处理过的乙炔黑气体扩散电极,同时开展了电化学合成H202的性能及其测试方法研究。采用Raman、FT-IR、XRD、XPS、TG以及SEM对自制乙炔黑的气体扩散电极性能进表征。通过RRDE和LSV电化学系统测试开展了阴极氧还原机理研究；还分析了不同电流密度、不同温度、阴极电解质浓度、不同阴极电解质溶液以及阴、阳极间是否添置隔膜、试验平行性以及不同电极稳定性等对H2O2产量的比较。对自制乙炔黑的GDE进行表征实验,SEM结果表明,电极的扩散层和催化层具有良好的微孔网络结构,有利于气体的吸附与扩散,并增大H2O2产量。通过拉曼、XPS和红外光谱的分析得出硝酸热处理过乙炔黑碳粉其表面的含氧官能团含量增加。通过TG得到电极扩散层和催化层煅烧温度分别选定为250℃和150℃,在该温度下电极具有良好的热稳定性。RRDE和LSV测试表明,O2在碱性溶液中还原生成过氧化氢的反应遵循2电子还原机理。通过研究研究得到处理的乙炔黑气体扩散电极的电解实验,其实验结果表明：在最优化的条件下电解150 mm.后可获得最大零级动力学常数Kapp=312.69 mg·L-1.mm-1以及最大H2O2产量为39344.55 mg·L-1,电解300mm H2O2浓度增加到了59101.05 mg·L-1左右。在第五次使用时其浓度较高可到37267.15 mg·L-1。其后在前十次的使用过程中其一直保持着较高的过氧化氢的产量34330.67 mg·L-1,在15次后到20次的产量明显的降低29428.08到25043.43 mg·L-1基本降为初始的63%左右。如果有要想得到更高浓度的双氧水含量可以在第五次使用后进行更换,处理的乙炔黑气体扩散电极比未处理的乙炔黑气体扩散电极无论是在产量还是在产率等其他方面上都占有一定的优势。
【关键词】：硝酸 乙炔黑 气体扩散电极 碱性 过氧化氢
【学位授予单位】：北京化工大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ123.6
【目录】：

• 学位论文数据集3-4
• 摘要4-6
• abstract6-14
• 符号说明14-15
• 第一章 绪论15-25
• 1.1 国内外H_2O_2制备技术16-20
• 1.1.1 蒽醌法17-18
• 1.1.2 电解法18
• 1.1.3 异丙醇氧化法18-19
• 1.1.4 氢氧直接化合法19
• 1.1.5 氧阴极还原法19-20
• 1.2 气体扩散电极制备与反应的机理的简介20-23
• 1.3 本课题主要研究内容23-25
• 第二章 气体扩散电极的制备与表征25-47
• 2.1 实验材料与仪器25-26
• 2.1.2 实验仪器与装置25-26
• 2.2 实验过程26-30
• 2.2.1 气体扩散电极的制备26-28
• 2.2.2 表征分析方法28
• 2.2.3 旋转圆盘圆环电极测试28-30
• 2.2.4 电极的电化学性能测试30
• 2.3 结果和讨论30-44
• 2.3.1 晶相分析结果30-31
• 2.3.2 Raman分析结果31-32
• 2.3.3 红外分析结果32-33
• 2.3.4 X-射线光电子能谱分析33-36
• 2.3.5 热分析结果36-37
• 2.3.6 RRDE测试结果37-41
• 2.3.7 形貌分析结果41-43
• 2.3.8 电化学性能测试结果43-44
• 2.4 本章小结44-47
• 第三章 气体扩散电极电解制备H_2O_2的研究方法47-53
• 3.1 实验材料与仪器47-48
• 3.1.1 实验药品与材料47-48
• 3.1.2 实验仪器与装置48
• 3.2 实验过程48-53
• 3.2.1 电流密度对电化学生成H_2O_2影响研究48-49
• 3.2.2 反应温度对电化学生成H_2O_2影响研究49-50
• 3.2.3 阴极电解质的浓度对电化学生成H_2O_2影响研究50
• 3.2.4 电解质类型对电化学生成H_2O_2影响研究50
• 3.2.5 隔膜对电化学生成H_2O_2影响研究50-51
• 3.2.6 电化学合成H_2O_2平行性的研究51
• 3.2.7 电极稳定性对电化学合成H_2O_2影响研究51
• 3.2.8 计算公式51-53
• 第四章 未处理碳粉气体扩散电极电解制备H_2O_2的研究53-65
• 4.1 电流密度影响分析53-57
• 4.1.1 H_2O_2浓度随时间变化关系53-56
• 4.1.2 反应动力学常数K_(app)研究56
• 4.1.3 电流密度对能耗(EC)的影响56-57
• 4.2 反应温度对电化学生成H_2O_2影响研究57-58
• 4.3 阴极电解质的浓度对电化学生成H_2O_2影响研究58
• 4.4 电解质影响分析58-59
• 4.5 隔膜影响分析59-60
• 4.6 电化学合成H_2O_2平行性的研究60-61
• 4.7 阴极稳定性对电化学生成H_2O_2影响研究61-62
• 4.8 本章小结62-65
• 第五章 硝酸修饰下的气体扩散电极电解制备H_2O_2的研究65-77
• 5.1 硝酸处理的碳粉制备的气体扩散电极电解制备H_2O_2的研究65-69
• 5.1.1 H_2O_2浓度随时间变化关系65-68
• 5.1.2 反应动力学常数K_(app)研究68-69
• 5.1.3 电流密度对能耗(EC)的影响69
• 5.2 反应温度对电化学生成H_2O_2影响研究69-70
• 5.3 阴极电解质的浓度对电化学生成H_2O_2影响研究70-71
• 5.4 电解质影响分析71-72
• 5.5 隔膜影响分析72-73
• 5.6 电化学合成H_2O_2平行性的研究73-74
• 5.7 阴极稳定性对电化学生成H_2O_2影响研究74
• 5.8 本章小结74-77
• 第六章 实验结论77-79
• 参考文献79-85
• 致谢85-87
• 研究成果及发表的学术论文87-89
• 导师和作者介绍89-91
• 附件91-92

【参考文献】

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