氧化钛/金纳米多层膜结构调控及光催化产氢研究
发布时间：2021-01-26 12:23
二维（2D）材料的独特结构,使其在许多领域都显示出优良的物理化学特性。在半导体催化材料领域,长期备受关注的二维氧化钛纳米片（TNs）是一种代表性的催化剂,其不仅具有无毒和易于组装的优点,还具有良好的稳定性、较多的表面活性位点,可广泛应用于光催化领域。但是由于光生电子-空穴复合率高、无可见光响应性、禁带宽度过宽等因素影响,限制了氧化钛纳米片TNs在光催化降解有机物、光解水产氢的有效应用。因此,本文提出利用层层组装方法,在石英基底表面可控的制备有序[聚丙烯胺盐酸盐（PAH）氧化钛（TNs）纳米片/金纳米粒子（AuNPs）]有机无机复合光催化结构,研究各组分的协同效应、复合结构的构效关系,调节组装结构,形成制备高效复合催化结构的科学认识和设计原则。首先,利用有机溶剂溶胀剥离的方法,将固相合成的层状钛酸盐前驱体剥离出,制备了单层或少层的氧化钛纳米片。并通过简单的柠檬酸钠还原法一步制得了两种不同粒径的金纳米粒子,利用PAH、TNs、AuNPs作为组装基元,通过层层自组装的方法成功地制备了（PAH/TNs）n-AuNPs（a:b）多层膜。此外,利用层层组装方法在精准控制、高重...
【文章来源】：中国地质大学(北京)北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
纤铁矿型钛酸盐的晶体结构图及剥离成单片层Ti1δO24δ的剥离过程示意图
图 1-2 有机-无机纳米复合材料的合成方法示意图（C.Ssanchez，2013）本论文使用到的相关方法主要是自组装法（图 1-2 E）。自组装法，可以利用胶束、致液晶等各种前驱体，自组装层层生长形成有机无机复合材料（C.Ssanchez，2011C.Ssanchez，2013）。利用具有正负电荷的无机物和有机物交替可以使其在阴阳离子之的静电作用下沉积生长。这种方法的优势，主要是因为交替组装膜能够对单分子层结构行有序生长，可调控组装厚度。自组装的各种技术方法里，层层组装方法在精准控制、高重复性制备界面有序结构具有独特的优势。层层组装是利用分子间作用力在界面交替反复组装多种构筑基元，形界面有序结构的重要手段。从 1991 年 Decher 等人报道以来，经过近 30 年的发展，层层装技术从构筑基元，组装驱动力，组装结构的设计调控，以及应用生产方面已经获得了足的发展，不仅在分子水平对组装体系有了进一步的科学认知，而且在开发制备光电器方面展示了应用前景（Decher，1991）。
而开发高效的可见光（约占太阳光能量的 43 %）响应材料是目前光催化领域所面临的重要挑战。近些年兴起的以 Au，Ag，Cu 等金属光吸收为驱动力的光催化为解决宽带导体（Eg>3.0 eV）在可见光区域的响应问题提供了一个崭新的思路，并已逐步发展成催化领域的一个重要研究方向。关于金属纳米材料敏化半导体或增强其已有活性以达效可见光响应的机理已有较多研究。近年来，因为可以利用表面等离子体共振效应调型光场，已有大量研究者尝试应用于光催化领域。已有报道，具有局域表面等离子体（Localized Surface Plasmon Resonance，LSPR）效应的金属纳米粒子，可用于多个领由于这些纳米粒子对周围环境的光学响应有高灵敏性，已经应用于化学探针、热疗疗的热介质以及太阳能电池中的聚光器等方向。LSPR 主要是指当颗粒尺寸远小于入射光波长时（Sonnichsen，2002），光会与颗粒发用，从而导致在纳米颗粒附近有以一定频率的等离子体的定域共振（图 1-3）。尽管可替代的等离子体材料已经被开发出来，但主要研究对象还是金属的等离子体特性。
【参考文献】：
期刊论文
[1]土壤中TNT的TiO2光催化降解动力学研究[J]. 张文通,陈勇,薛明,谷科成. 环境化学. 2016(04)
[2]PANI-TiO2光催化剂的制备及其降解甲基橙的性能[J]. 杜聪聪,李石. 化工环保. 2016(01)
本文编号：3001107
【文章来源】：中国地质大学(北京)北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：70 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
纤铁矿型钛酸盐的晶体结构图及剥离成单片层Ti1δO24δ的剥离过程示意图
图 1-2 有机-无机纳米复合材料的合成方法示意图（C.Ssanchez，2013）本论文使用到的相关方法主要是自组装法（图 1-2 E）。自组装法，可以利用胶束、致液晶等各种前驱体，自组装层层生长形成有机无机复合材料（C.Ssanchez，2011C.Ssanchez，2013）。利用具有正负电荷的无机物和有机物交替可以使其在阴阳离子之的静电作用下沉积生长。这种方法的优势，主要是因为交替组装膜能够对单分子层结构行有序生长，可调控组装厚度。自组装的各种技术方法里，层层组装方法在精准控制、高重复性制备界面有序结构具有独特的优势。层层组装是利用分子间作用力在界面交替反复组装多种构筑基元，形界面有序结构的重要手段。从 1991 年 Decher 等人报道以来，经过近 30 年的发展，层层装技术从构筑基元，组装驱动力，组装结构的设计调控，以及应用生产方面已经获得了足的发展，不仅在分子水平对组装体系有了进一步的科学认知，而且在开发制备光电器方面展示了应用前景（Decher，1991）。
而开发高效的可见光（约占太阳光能量的 43 %）响应材料是目前光催化领域所面临的重要挑战。近些年兴起的以 Au，Ag，Cu 等金属光吸收为驱动力的光催化为解决宽带导体（Eg>3.0 eV）在可见光区域的响应问题提供了一个崭新的思路，并已逐步发展成催化领域的一个重要研究方向。关于金属纳米材料敏化半导体或增强其已有活性以达效可见光响应的机理已有较多研究。近年来，因为可以利用表面等离子体共振效应调型光场，已有大量研究者尝试应用于光催化领域。已有报道，具有局域表面等离子体（Localized Surface Plasmon Resonance，LSPR）效应的金属纳米粒子，可用于多个领由于这些纳米粒子对周围环境的光学响应有高灵敏性，已经应用于化学探针、热疗疗的热介质以及太阳能电池中的聚光器等方向。LSPR 主要是指当颗粒尺寸远小于入射光波长时（Sonnichsen，2002），光会与颗粒发用，从而导致在纳米颗粒附近有以一定频率的等离子体的定域共振（图 1-3）。尽管可替代的等离子体材料已经被开发出来，但主要研究对象还是金属的等离子体特性。
【参考文献】：
期刊论文
[1]土壤中TNT的TiO2光催化降解动力学研究[J]. 张文通,陈勇,薛明,谷科成. 环境化学. 2016(04)
[2]PANI-TiO2光催化剂的制备及其降解甲基橙的性能[J]. 杜聪聪,李石. 化工环保. 2016(01)
本文编号：3001107
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