铂基三元催化剂的制备及催化氧还原性能研究
发布时间：2021-01-30 03:06
氢能的利用有望解决化石燃料导致的环境污染问题以及其储量降低带来的能源危机。质子交换膜燃料电池（PEMFC）是一种高效利用氢能将可再生化学能转化为电能的装置,受到了广泛的关注和研究。Pt催化剂通常用作PEMFC的阴极催化剂,然而它的高成本和低耐久性限制PEMFC的性能,因此开发高效耐用的ORR电催化剂是提高PEMFC大规模商业化的关键。虽然PtM（M为过渡金属）合金催化剂可以有效地提高ORR活性,但是过渡金属在苛刻的酸性环境中溶解是不可避免的问题,从而导致PEMFC的性能下降。催化剂的结构有序化和掺杂第三种原子可以有效地提高催化剂的活性和稳定性。基于以上背景,本文设计了 Pt基三金属催化剂来提高催化剂的ORR性能和稳定性,主要研究内容如下:1.采用浸渍还原法制备了有序的PtCuNi/C纳米粒子（NPs）。通过调节退火温度和金属比例,探究制备PtCuNi/C有序结构的最佳条件。在有序PtCu/C中掺入Ni可以有效地调节Pt的电子结构,从而优化ORR的氧结合能。通过电化学测试,探究催化剂结构和催化活性之间的关系。结果表明,与无序结构PtCuNi/C催化剂相比,有序结构PtCuNi/C催化剂的...
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：102 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－３?０ＲＲ反应机理??Ｆｉｇ．?１－３?ＯＲＲ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ??以ＰＥＭＦＣ为例，间接双电子转移途径包含以下反应步骤：??〇２＋?＊?一＊?〇２??＊＊??
?北京化工大学硕士学位论文???通过大量的理论计算及研宄表明，阴极的ＯＲＲ速率和活性与催化剂的氧结合能、??氢氧结合能密切相关，合适的氧结合能对提高ＯＲＲ活性有利。在酸性条件下，不??同元素对氧的吸附能力呈“火山型曲线”（图１－４），可以看出，Ｐｔ是最适合ＯＲＲ反??应的元素。??０．０１?????????■丨…＿丨＿丨丨丨丨丨丨丨??：：?／Ｖ??Ｃ?ｃｆ?＼??＇ｒ／?＼??？２．Ｓ?眶丨?｜｜丨?１１｜?？???????｜一一丨＿＿＿丨丨丨???????－３－２－１０１２３４??ＡＥ〇?（？Ｖ）??图１－４氧还原活性趋势与氧结合能的函数??Ｆｉｇ．?１－４?Ｆｕｎｃｔｉｏｎ?ｏｆ?ｏｘｙｇｅｎ?ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ?ａｃｔｉｖｉｔｙ?ｔｒｅｎｄ?ａｎｄ?ｏｘｙｇｅｎ?ｂｉｎｄｉｎｇ?ｅｎｅｒｇｙ??Ｐｔ资源储量低、年产量低，每千克可达５２?０００美元。并且受市场垄断，容易造??成较大的市场波动，Ｐｔ的使用成本居高不下，严重限制了?Ｐｔ催化剂在燃料电池方面??的商业化应用［１５］。ＰＥＭＦＣ的催化剂组分需要较大的成本，寻找更便宜的ＯＲＲ催化??剂替代原有的Ｐｔ元素为主的催化剂可以大大降低ＰＥＭＦＣ的总体成本。另一方面，??ＰＥＭＦＣ在实际工作时处于高压和酸性环境中，Ｐｔ催化剂很容易受到环境的影响，??发生衰减，出现Ｐｔ颗粒团聚、溶解，催化剂中毒和载体腐蚀等现象。??为了实现在降低Ｐｔ载量的同时不降低活性性能，众多研宄者己经进行了许多努??力。一方面，一些研宄者开发资源丰富的、低成本的非Ｐｔ催化剂来替代Ｐｔ催化剂，??例如非贵重过渡金属、Ｐｄ基或金属氮化物等催化剂。然而这些催化剂表
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【参考文献】：
期刊论文
[1]质子交换膜燃料电池催化剂研究进展[J]. 唐柳,于力娜,张克金,朱雅男,朱云,杨帅. 汽车文摘. 2020(01)
[2]质子交换膜燃料电池Pt基催化剂研究进展[J]. 康启平,张国强,张志芸,刘艳秋,乔佳. 电源技术. 2019(04)
[3]基于聚多巴胺的氮掺杂碳材料的制备及其电化学性能[J]. 冷爽,王韬,杨敏,赵彦芝,陆伟,王若明,孙国英. 应用化学. 2018(04)
博士论文
[1]燃料电池化学有序铂基催化剂氧还原反应催化性能的研究[D]. 蔡业政.北京化工大学 2018
本文编号：3008115
【文章来源】：北京化工大学北京市 211工程院校 教育部直属院校
【文章页数】：102 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
图１－３?０ＲＲ反应机理??Ｆｉｇ．?１－３?ＯＲＲ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ??以ＰＥＭＦＣ为例，间接双电子转移途径包含以下反应步骤：??〇２＋?＊?一＊?〇２??＊＊??
?北京化工大学硕士学位论文???通过大量的理论计算及研宄表明，阴极的ＯＲＲ速率和活性与催化剂的氧结合能、??氢氧结合能密切相关，合适的氧结合能对提高ＯＲＲ活性有利。在酸性条件下，不??同元素对氧的吸附能力呈“火山型曲线”（图１－４），可以看出，Ｐｔ是最适合ＯＲＲ反??应的元素。??０．０１?????????■丨…＿丨＿丨丨丨丨丨丨丨??：：?／Ｖ??Ｃ?ｃｆ?＼??＇ｒ／?＼??？２．Ｓ?眶丨?｜｜丨?１１｜?？???????｜一一丨＿＿＿丨丨丨???????－３－２－１０１２３４??ＡＥ〇?（？Ｖ）??图１－４氧还原活性趋势与氧结合能的函数??Ｆｉｇ．?１－４?Ｆｕｎｃｔｉｏｎ?ｏｆ?ｏｘｙｇｅｎ?ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ?ａｃｔｉｖｉｔｙ?ｔｒｅｎｄ?ａｎｄ?ｏｘｙｇｅｎ?ｂｉｎｄｉｎｇ?ｅｎｅｒｇｙ??Ｐｔ资源储量低、年产量低，每千克可达５２?０００美元。并且受市场垄断，容易造??成较大的市场波动，Ｐｔ的使用成本居高不下，严重限制了?Ｐｔ催化剂在燃料电池方面??的商业化应用［１５］。ＰＥＭＦＣ的催化剂组分需要较大的成本，寻找更便宜的ＯＲＲ催化??剂替代原有的Ｐｔ元素为主的催化剂可以大大降低ＰＥＭＦＣ的总体成本。另一方面，??ＰＥＭＦＣ在实际工作时处于高压和酸性环境中，Ｐｔ催化剂很容易受到环境的影响，??发生衰减，出现Ｐｔ颗粒团聚、溶解，催化剂中毒和载体腐蚀等现象。??为了实现在降低Ｐｔ载量的同时不降低活性性能，众多研宄者己经进行了许多努??力。一方面，一些研宄者开发资源丰富的、低成本的非Ｐｔ催化剂来替代Ｐｔ催化剂，??例如非贵重过渡金属、Ｐｄ基或金属氮化物等催化剂。然而这些催化剂表
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【参考文献】：
期刊论文
[1]质子交换膜燃料电池催化剂研究进展[J]. 唐柳,于力娜,张克金,朱雅男,朱云,杨帅. 汽车文摘. 2020(01)
[2]质子交换膜燃料电池Pt基催化剂研究进展[J]. 康启平,张国强,张志芸,刘艳秋,乔佳. 电源技术. 2019(04)
[3]基于聚多巴胺的氮掺杂碳材料的制备及其电化学性能[J]. 冷爽,王韬,杨敏,赵彦芝,陆伟,王若明,孙国英. 应用化学. 2018(04)
博士论文
[1]燃料电池化学有序铂基催化剂氧还原反应催化性能的研究[D]. 蔡业政.北京化工大学 2018
本文编号：3008115
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