异质原子掺杂碳封装磷化物的构筑及其电催化析氢性能研究

发布时间：2021-03-04 13:27

　　随着人类社会的发展,传统的三大能源（煤、石油、天然气）已经不能满足人们的需求,且使用这些传统的能源会对气候和环境带来不可逆的影响。因此,研究和开发新能源已经引起了人们的广泛关注。氢气由于具有能量密度高、可循环利用和绿色环保等优点而被认为是一种理想的能源载体。电解水制氢具有产品纯度高、工艺简单、运行可靠等优点从而受到了人们的极大关注。为了能够实现在低电势下的电解水产氢,高效的析氢催化剂至关重要。目前,商用的Pt/C是公认的性能优异的析氢催化剂,但其高昂的价格和资源的极度稀缺等缺点限制了其广泛应用。因此,开发低成本、高效率电解水催化剂已经成为了亟待解决的问题。对此,本文制备了一系列异质原子掺杂碳封装过渡金属磷化物复合催化剂,表现出了高的在析氢反应（HER）催化性能,具体的研究内容如下:1.提出了一种通用的方法来合成氮掺杂碳封装一系列的过渡金属磷化物,即通过变换相应的金属盐、磷酸二氢铵、三聚氰胺的比例和煅烧温度,得到了包括氮掺杂碳（NC）封装的WP、MoP、Fe₂P、FeP、Co₂P、CoP、Ni₂P、Ni₁₂

【文章来源】：武汉理工大学湖北省 211工程院校 教育部直属院校

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【学位级别】：博士

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电解水的发展历程

图 1-2 电解水原理图。ure 1-2 The scheme of water electroly电电解生成氢气和氧气的过程。在气，阳极发生水的氧化反应放出氧简单的电解水装置如图 1-2 所示，性、中性、碱性溶液)。水在阴极被。因此，整个电解水过程可以分为、析氧反应，即 OER。其在酸/中/碱2O = O2+ 4H++ 4e-++ 2e-= H2 = 2H2+ O2H-= O2+ 2H2O + 4e-

图 1-5 (a) H-TaS2的透射电镜图，（b）在 0.5 M H2SO4溶液，扫速为 5 mV s 情况下 H-TaS2、H-NbS2、H-MoS2、T-MoS2和 T-TaS2催化剂的极化曲线[86]。Figure 1-5 (a) TEM images of H-TaS2. (b) HER activities for H-TaS2, H-NbS2,H-MoS2, T-MoS2and T-TaS2measured in Ar-bubbled 0.5 M H2SO4with a scan rateof 5 mV s 1.1.3.2.3 过渡金属碳化物碳化钼及碳化钨是具有较高析氢催化活性的金属碳化物类材料[87]。DFT 计算证明，其具有类铂的析氢催化活性，而且抗毒化能力及稳定性均优于铂催化剂[88-90]。Trasatti 等人在 1964 年首次报道了 W2C 和 WC 具有析氢催化活性。但是由于其合成过程需要经过高温煅烧，导致合成过程中粒子易团聚形成尺寸较大的颗粒，进而大规模商业化比较困难[91]。为此，Takanabe 等人合成了分散在介孔 g-C3N4上的 WC。该材料在宽 pH 值范围均展现出良好的析氢催化活性[92]为了解决高温烧结过程中粒子易团聚的问题，Román-Leshkov 等人首先利用 SiO封装 WOx的前驱体，经高温碳化后再除去 SiO2，制备得到导电碳支撑的小尺寸


本文编号：3063294