甘油蒸汽重整制氢高效镍基催化剂的制备改性研究
发布时间：2021-03-23 21:01
氢能具有环境友好、热值高、易储存和应用形式多样等优点而被视为未来最具竞争力的能源载体之一。但目前全球80%以上的氢气生产来自化石能源,寻找利用可再生能源高效低成本制氢的技术途径是当前国际研究热点。利用生物柴油工业中产生的大量甘油副产物制备氢气,是一种有机废弃物资源化利用的有效途径,而目前最具应用前景的甘油蒸汽重整制氢技术中还面临着催化剂寿命不足和缺少研究等问题。对此,本文以廉价镍催化剂为研究对象,进行适用于甘油蒸汽重整制氢的高效镍基催化剂的制备改性研究。首先,以Al2O3和ZrO2为研究载体,并引入助剂（La、Ce和Mg）,对比研究了分步浸渍法制备的Ni/La2O3-Al2O3、Ni/CeO2-Al2O3、Ni/MgO-Al2O3和Ni/CeO2-ZrO2四种催化剂在甘油蒸汽重整气化...
【文章来源】：南京理工大学江苏省 211工程院校
【文章页数】：100 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
生物柴油和甘油的生产以上反应过程中得到的甘油称为粗甘油，其包含大量杂质，包括碱金属盐，
硕士学位论文甘油蒸汽重整制氢高效镍基催化剂的制备改性研究21WHSV为15h-1。3.1.1产气量分布图3-1不同助剂改性镍催化剂对甘油蒸汽重整产气量随气化时间变化的影响（反应条件：500℃，WHSV=15h-1，5wt.%甘油，反应时长24h；（a）非催化，（b）Ni-La-Al，（c）Ni-Ce-Al，（d）Ni-MgAl，（e）Ni-Ce-Zr）图3-1展示了未加催化剂及添加Ni-La-Al、Ni-Ce-Al、Ni-Mg-Al和Ni-Ce-Zr四种催化剂情况下，甘油蒸汽重整反应各产气的产量随反应时间的变化趋势。可以看出，甘油重整制氢反应中主要的气体产物为H2、CO2、CO和CH4。其中，H2和CO2为主要产气。在没有催化剂的作用下（图3-1（a）），H2和CO2的产气量在12h内逐渐下降，这可能是由于在反应初始阶段，新反应器或清洁的反应器壁面对甘油蒸汽重整反应具有一定的催化作用而引起的。该催化作用随着反应的进行逐渐降低，各产气量在反应时间达到12h后趋于平稳。
助剂掺杂对浸渍Ni/Al2O3及Ni/ZrO2催化剂的改性研究硕士学位论文24稳定在15%左右。图3-3（b）、（c）、（d）分别是Ni-La-Al、Ni-Ce-Al和Ni-Mg-Al催化剂作用下的产气百分含量分布图，可以看到三者的产气百分含量大致相同，主要的产气都是H2和CO2，组分含量分别为约65%和32%。而CH4和CO的含量都很低。在Ni-Ce-Zr催化作用下（图3-3（e）），H2和CH4的组分含量与三种Al2O3负载催化剂没有明显差异，但CO2含量有所降低（约为20%），而CO含量则有较明显的上升（约为15%）。在没有催化剂的作用下（图3-3（a）），CO2含量约为15%，CO含量约为10%，这说明Ni-Ce-Zr催化剂对CO水气转化反应的活性极低。故可以认为不同载体对镍催化CO水气转化反应活性的影响可能存在差异。图3-3不同助剂改性镍催化剂对甘油蒸汽重整产气百分含量随气化时间变化的影响（反应条件：500℃，WHSV=15h-1，5wt.%甘油，反应时长24h;（a）非催化，（b）Ni-La-Al，（c）Ni-Ce-Al，（d）Ni-MgAl，（e）Ni-Ce-Zr）
【参考文献】：
期刊论文
[1]氢能发电的应用前景探究[J]. 陆师禹. 科技风. 2018(22)
[2]全球氢能与燃料电池发展应用的现状与趋势[J]. 王菊. 新能源经贸观察. 2018(04)
[3]生物质能源“一带一路”国家合作前景分析[J]. 杨绪彤,姜静,梁向峰. 决策咨询. 2018(01)
[4]生物质能转化技术及资源综合开发利用研究[J]. 李抒阳. 中国资源综合利用. 2017(10)
[5]生物质能源发展现状及应用前景[J]. 娄喜艳,丁锦平. 中国农业文摘-农业工程. 2017(02)
[6]我国生物质能应用研究综述及其在农村的应用前景[J]. 郭昊坤. 中国农机化学报. 2017(03)
[7]制备条件对用于甘油蒸汽重整反应Ni基催化剂性能的影响（英文）[J]. M.A.Goula,N.D.Charisiou,K.N.Papageridis,G.Siakavelas. 催化学报. 2016(11)
[8]铈镧比对CexNi0.5La0.5-xO系催化剂甘油氧化蒸汽重整制氢性能的影响（英文）[J]. 党成雄,杨浩波,余皓,王红娟,彭峰. 物理化学学报. 2016(06)
[9]甘油作绿色溶剂在有机合成中的应用研究进展[J]. 张霞忠,邹润英,邓家英,周文俊,王进贤. 有机化学. 2015(06)
[10]氢能的研究进展[J]. 张轲,刘述丽,刘明明,张洪波,鲁捷,曹中秋,张辉. 材料导报. 2011(09)
本文编号：3096422
【文章来源】：南京理工大学江苏省 211工程院校
【文章页数】：100 页
【学位级别】：硕士
【部分图文】：
生物柴油和甘油的生产以上反应过程中得到的甘油称为粗甘油，其包含大量杂质，包括碱金属盐，
硕士学位论文甘油蒸汽重整制氢高效镍基催化剂的制备改性研究21WHSV为15h-1。3.1.1产气量分布图3-1不同助剂改性镍催化剂对甘油蒸汽重整产气量随气化时间变化的影响（反应条件：500℃，WHSV=15h-1，5wt.%甘油，反应时长24h；（a）非催化，（b）Ni-La-Al，（c）Ni-Ce-Al，（d）Ni-MgAl，（e）Ni-Ce-Zr）图3-1展示了未加催化剂及添加Ni-La-Al、Ni-Ce-Al、Ni-Mg-Al和Ni-Ce-Zr四种催化剂情况下，甘油蒸汽重整反应各产气的产量随反应时间的变化趋势。可以看出，甘油重整制氢反应中主要的气体产物为H2、CO2、CO和CH4。其中，H2和CO2为主要产气。在没有催化剂的作用下（图3-1（a）），H2和CO2的产气量在12h内逐渐下降，这可能是由于在反应初始阶段，新反应器或清洁的反应器壁面对甘油蒸汽重整反应具有一定的催化作用而引起的。该催化作用随着反应的进行逐渐降低，各产气量在反应时间达到12h后趋于平稳。
助剂掺杂对浸渍Ni/Al2O3及Ni/ZrO2催化剂的改性研究硕士学位论文24稳定在15%左右。图3-3（b）、（c）、（d）分别是Ni-La-Al、Ni-Ce-Al和Ni-Mg-Al催化剂作用下的产气百分含量分布图，可以看到三者的产气百分含量大致相同，主要的产气都是H2和CO2，组分含量分别为约65%和32%。而CH4和CO的含量都很低。在Ni-Ce-Zr催化作用下（图3-3（e）），H2和CH4的组分含量与三种Al2O3负载催化剂没有明显差异，但CO2含量有所降低（约为20%），而CO含量则有较明显的上升（约为15%）。在没有催化剂的作用下（图3-3（a）），CO2含量约为15%，CO含量约为10%，这说明Ni-Ce-Zr催化剂对CO水气转化反应的活性极低。故可以认为不同载体对镍催化CO水气转化反应活性的影响可能存在差异。图3-3不同助剂改性镍催化剂对甘油蒸汽重整产气百分含量随气化时间变化的影响（反应条件：500℃，WHSV=15h-1，5wt.%甘油，反应时长24h;（a）非催化，（b）Ni-La-Al，（c）Ni-Ce-Al，（d）Ni-MgAl，（e）Ni-Ce-Zr）
【参考文献】：
期刊论文
[1]氢能发电的应用前景探究[J]. 陆师禹. 科技风. 2018(22)
[2]全球氢能与燃料电池发展应用的现状与趋势[J]. 王菊. 新能源经贸观察. 2018(04)
[3]生物质能源“一带一路”国家合作前景分析[J]. 杨绪彤,姜静,梁向峰. 决策咨询. 2018(01)
[4]生物质能转化技术及资源综合开发利用研究[J]. 李抒阳. 中国资源综合利用. 2017(10)
[5]生物质能源发展现状及应用前景[J]. 娄喜艳,丁锦平. 中国农业文摘-农业工程. 2017(02)
[6]我国生物质能应用研究综述及其在农村的应用前景[J]. 郭昊坤. 中国农机化学报. 2017(03)
[7]制备条件对用于甘油蒸汽重整反应Ni基催化剂性能的影响（英文）[J]. M.A.Goula,N.D.Charisiou,K.N.Papageridis,G.Siakavelas. 催化学报. 2016(11)
[8]铈镧比对CexNi0.5La0.5-xO系催化剂甘油氧化蒸汽重整制氢性能的影响（英文）[J]. 党成雄,杨浩波,余皓,王红娟,彭峰. 物理化学学报. 2016(06)
[9]甘油作绿色溶剂在有机合成中的应用研究进展[J]. 张霞忠,邹润英,邓家英,周文俊,王进贤. 有机化学. 2015(06)
[10]氢能的研究进展[J]. 张轲,刘述丽,刘明明,张洪波,鲁捷,曹中秋,张辉. 材料导报. 2011(09)
本文编号：3096422
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