高效氮化钽微球光阳极的制备及其太阳能分解水制氢研究

发布时间：2017-04-17 00:11

  本文关键词：高效氮化钽微球光阳极的制备及其太阳能分解水制氢研究，由笔耕文化传播整理发布。

【摘要】：p-n叠层光电化学水分解电池是一种很有潜力的高效低成本太阳能制氢技术。Ta3N5由于其理论太阳能转化效率高(15.9%)、带边位置合适,被认为是一种十分理想的光阳极材料。微球结构可以通过增加光的自由程有效提升光吸收效率,从而提高光电极性能。但是,目前有关Ta3Ns微球颗粒的制备方法需要加入辅助试剂,而且制备过程繁琐。因此,开发一种简单有效的Ta3N5微球光阳极制备方法具有重要意义。在本论文中,我们以乙醇钽甲醇溶液为原料,在不需要辅助试剂的条件下,利用新型的原位水解沉积法成功制备出了Ta3N5微球薄膜,并系统地研究了甲醇老化时间对Ta3N5微球薄膜的影响规律。本文的主要研究内容如下：(1)Ta3Ns微球颗粒的水解沉积生长机理。在制备过程中,我们发现,甲醇只有在高湿度空气中老化一段时间后,乙醇钽甲醇溶液才会在钽基底上沉积成膜,而由未老化的甲醇所配制的乙醇钽甲醇溶液则没有明显变化。SEM结果表明前驱体沉淀已经是微球颗粒,说明微球在乙醇钽甲醇溶液的沉积过程中就已经形成了。破裂的Ta3N5微球截面SEM图则表明微球中含有很多纳米颗粒,说明微球来自于纳米颗粒的团聚。傅里叶红外光谱表明前驱体沉淀中含有大量-OH基团。即使在250℃下煅烧后,-OH基团仍然存在,说明-OH基团不仅来自于吸附水,而且还来自于乙醇钽的水解。热重分析表明前驱体沉淀中含有大量有机基团,表明乙醇钽的水解并不完全。由上述分析可知,Ta3N5微球颗粒来自于乙醇钽的不完全水解和纳米晶粒的团聚。(2)甲醇老化时间对Ta3Ns微球薄膜形貌和传输电阻的影响。甲醇老化时间的变化不会影响微球颗粒的形貌,却会对微球颗粒的分布产生极大的影响。老化时间越长,微球形成的颗粒块就越大越厚,但分布也更加稀疏。当甲醇老化时间超过10h时,Ta3N5微球薄膜的传输电阻会急剧上升,光电流因而大幅度降低。原因在于,当甲醇老化时间超过10h时,乙醇钽的水解反应发生得很快,沉淀迅速形成并在基底上沉积出一层很厚的膜。但是膜干燥后,会发生严重的开裂,并在基底上形成厚而疏的样品块,同时导致样品块与基底之间的连接变得更脆弱,因此Ta3N5微球薄膜的传输电阻急剧上升。(3)原位水解沉积法制备的Ta3N5微球薄膜的光电化学性能。Ta3N5微球薄膜在其本征吸收范围内保持了80%左右的光吸收,展现出了良好的光吸收性能。光电化学测试表明,担载Co-Pi电催化剂后,在AM 1.5 G模拟太阳光照射下,Ta3N5微球薄膜在1.23 V vs. RHE处的光电流值为2.8 mA/cm2,在1.6 V vs. RHE处则达到了7.3 mA/cm2,说明Ta3N5微球薄膜有较好的光电化学性能。总体而言,原位水解沉积法是一种制备高效Ta3N5微球薄膜的简单有效方法。而且,它适用于包括透明基底在内的不同衬底。另外,制备条件的优化有望能进一步提高Ta3N5微球光电极的光电化学性能,从而促进Ta3N5微球光电极实现高效太阳能水分解制氢的目标。
【关键词】：太阳能水分解 氮化钽光阳极 微球 原位水解沉积 湿度
【学位授予单位】：南京大学
【学位级别】：硕士
【学位授予年份】：2016
【分类号】：TQ116.2
【目录】：

• 摘要5-7
• Abstract7-11
• 第一章 绪论11-35
• 1.1 前言11
• 1.2 太阳能利用方式11-15
• 1.2.1 太阳能发电12-13
• 1.2.2 太阳能集热13
• 1.2.3 太阳能制氢13-15
• 1.3 光电化学水分解15-20
• 1.3.1 光电化学水分解基本原理15-18
• 1.3.2 光电化学水分解电池分类18-20
• 1.4 氮化钽光阳极的研究进展20-34
• 1.4.1 Ta_3N_5的基本性质20-21
• 1.4.2 Ta_3N_5光阳极的主要制备方法21-34
• 1.5 本论文主要研究内容34
• 1.6 本论文的研究意义34-35
• 第二章 实验部分35-45
• 2.1 主要化学试剂和实验仪器35
• 2.2 实验步骤35-37
• 2.2.1 Ta_3N_5微球薄膜的制备36
• 2.2.2 光电沉积担载Co-Pi电催化剂36-37
• 2.3 氮化钽薄膜的表征37-40
• 2.3.1 X射线衍射分析(XRD)37
• 2.3.2 扫描电子显微镜(SEM)37-38
• 2.3.3 热重分析(TGA)38
• 2.3.4 傅里叶变换红外光谱(FT-IR)38
• 2.3.5 紫外可见透射谱(UV-vis)38-39
• 2.3.6 电化学阻抗谱(EIS)39
• 2.3.7 光电化学测试39-40
• 2.4 光电化学电池的评价40-45
• 第三章 实验结果与讨论45-65
• 3.1 引言45
• 3.2 氮化钽微球光阳极的形成机理45-50
• 3.3 甲醇老化时间对氮化钽微球薄膜性质的影响50-62
• 3.3.1 对物相及结晶性的影响51
• 3.3.2 对形貌的影响51-54
• 3.3.3 对光吸收效率的影响54-55
• 3.3.4 对电化学活性面积的影响55-57
• 3.3.5 对薄膜载流子传输性质的影响57-59
• 3.3.6 对光电化学性能的影响59-62
• 3.4 本章总结62-65
• 第四章 结论与展望65-67
• 4.1 论文主要工作总结65
• 4.2 工作展望65-67
• 参考文献67-81
• 攻读硕士期间学术成果81-83
• 致谢83-85

【相似文献】

中国期刊全文数据库 前10条

1 薛玫;张改清;高淑娟;崔晓瑞;;染料敏化太阳能电池光阳极的研究进展[J];广州化工;2014年02期

2 洪祖培;刘蕙菁;;Au/TiO_2,Ru/TiO_2,Pt/TiO_2光阳极的电流-电压特性及制备[J];化学通报;1982年01期

3 高颖;张业茂;谭正;;表面沉积钯层的n型硅光阳极特性的研究[J];化学工程师;1991年04期

4 胡志强;刘显卿;黄德锋;高宏;;NiCr_2O_4/TiO_2薄膜光阳极的制备及性能研究[J];功能材料;2011年S5期

5 丁辉;王鸣;杜兆富;赵栋梁;;二氧化钛纳米管阵列光阳极的几何参数对染料敏化太阳能电池性能的影响[J];金属功能材料;2014年02期

6 赵义平;陶汝华;董伟伟;邵景珍;邓赞红;方晓东;;二氧化钛有序纳米阵列染料敏化太阳能电池光阳极的研究进展[J];材料导报;2012年23期

7 陈尧;池波;刘军;蒲健;李箭;;浸渍提拉法修饰阳极对DSSC性能的影响[J];功能材料;2008年07期

8 ;上海硅酸盐所在染料敏化太阳能电池基础研究中取得新进展[J];功能材料信息;2012年06期

9 田研;蒲健;池波;陈尧;李箭;;分散介质对多孔TiO_2光阳极性能的影响[J];功能材料;2008年03期

10 郇正伟,庄启星,蔡启瑞;乙烯光电催化氧化的研究—金属/n-GaP光阳极[J];感光科学与光化学;1984年03期

中国重要会议论文全文数据库 前10条

1 林昌健;郑大江;叶美丹;吕妙强;郭文熹;;一维多级纳米结构TiO2光阳极染料敏化太阳能电池[A];中国化学会第28届学术年会第10分会场摘要集[C];2012年

2 李亚峰;魏明灯;;金属有机框架在染料敏化太阳能电池界面调控中的应用[A];中国化学会第28届学术年会第11分会场摘要集[C];2012年

3 金嘉莹;汪洋;翟锦;;染料敏化太阳能电池光阳极的制备及性能研究[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第11分会：基础化学教育[C];2014年

4 王弋;付立民;张建平;艾希成;;染料敏化太阳能电池缺陷态分布及电荷抽取动力学研究[A];第十三届全国光化学学术讨论会论文集[C];2013年

5 李健生;桑晓静;陈维林;苏忠民;王恩波;;多酸型光敏剂在染料敏化太阳能电池中的应用[A];中国化学会第五届全国多酸化学学术研讨会论文摘要集[C];2013年

6 袁帅;黄辉;王竹仪;赵尹;施利毅;蔡传兵;李东栋;;三维导电网格的构造及其对染料敏化太阳能电池性能的影响[A];第十三届全国太阳能光化学与光催化学术会议学术论文集[C];2012年

7 庞爱英;李亚峰;孙逊;魏明灯;;ZnO光阳极表面酸性腐蚀的抑制及其对光电性能的影响[A];第十三届全国光化学学术讨论会论文集[C];2013年

8 罗文俊;邹志刚;;通过消除表面复合中心获得高效Ta_3N_5太阳能分解水光阳极[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第21分会：光化学[C];2014年

9 吴颉;张修华;王世敏;刘显杰;吴立方;刘勇;;NPC光阳极的极化及其电池性质研究[A];中国化学会第二十五届学术年会论文摘要集（下册）[C];2006年

10 李亚峰;魏明灯;;金属有机框架材料用于染料敏化太阳能电池的界面修饰[A];中国化学会第29届学术年会摘要集——第25分会：有机光伏[C];2014年

中国博士学位论文全文数据库 前10条

1 郭恩言;基于TiO_2光阳极染料敏化太阳能电池的制备与性能研究[D];山东大学;2015年

2 刘英博;基于多孔TiO_2光阳极的量子点敏化太阳能电池[D];天津大学;2015年

3 赵晓冲;聚合物基柔性染料敏化太阳能电池光阳极的性能优化[D];清华大学;2013年

4 楚亮;染料敏化太阳能电池光阳极的研究[D];华中科技大学;2014年

5 王丹;半导体氧化物光阳极的表面/界面修饰及水分解性能研究[D];东北师范大学;2014年

6 向鹏;染料敏化太阳能电池光阳极研究[D];华中科技大学;2012年

7 黄妞;光阳极修饰和二氧化钛形貌调制在染料敏化太阳能电池中的应用[D];武汉大学;2013年

8 李鑫;染料敏化太阳能电池光阳极的低温制备及其表面改性研究[D];清华大学;2009年

9 田永书;染料敏化太阳能电池光阳极的优化[D];重庆大学;2012年

10 彭啸;染料敏化太阳能电池用光阳极材料制备及性能研究[D];天津大学;2014年

中国硕士学位论文全文数据库 前10条

1 程玉青;柔性染料敏化太阳能电池光阳极的制备[D];武汉理工大学;2014年

2 王文武;配位聚合物（{Zn[4-Fluorobenzonitetrazole)]_2}_n)和ZnO在DSSC中的探究及应用[D];华中师范大学;2015年

3 孙兆宗;染料敏化太阳能电池TiO_2光阳极材料制备与特性研究[D];山东大学;2015年

4 赵刘英;量子点敏化TiO_2基底光阳极太阳能电池的制备及光电性能研究[D];云南师范大学;2015年

5 胡博;四氧化三钴修饰光阳极构建光分解水器件[D];哈尔滨工业大学;2015年

6 夏雪;Cu和Ag掺杂TiO_2染敏电池制备及光谱电化学性能研究[D];哈尔滨工业大学;2015年

7 周璐;包覆Al_2O_3的FTO@TiO_2光阳极材料在染料敏化太阳电池中的应用研究[D];陕西师范大学;2015年

8 宋昌斌;碳材料在染料敏化太阳能电池光阳极中的应用研究[D];中国矿业大学;2015年

9 何宛虹;光阳极复合结构设计及其光电催化水氧化性能与机制研究[D];北京化工大学;2015年

10 杨奎;量子点敏化电池光阳极的自敏化及其光电性能研究[D];电子科技大学;2014年

  本文关键词：高效氮化钽微球光阳极的制备及其太阳能分解水制氢研究，由笔耕文化传播整理发布。

，

本文编号：311985